共有結合性を有する不規則凝縮系の原子ダイナミクスへの超高圧環境の影響

2013 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 23340106
• 研究機関: 熊本大学
• 研究代表者: 下條 冬樹 熊本大学, 自然科学研究科, 教授 (60253027)
• 研究分担者: 千葉 文野 慶應義塾大学, 理工学部, 講師 (20424195) ; 安仁屋 勝 熊本大学, 自然科学研究科, 教授 (30221724)
• 研究期間 (年度): 2011-04-01 – 2014-03-31
• キーワード: 液体 / 構造不規則系 / 高圧環境 / 共有結合 / ダイナミクス / 第一原理計算 / 分子動力学法

研究概要

理論的手法として第一原理分動力学法を用いた計算機シミュレーションを採用し、実験的手法として中性子・X線散乱を用いることにより、平成25年度は以下の通り研究を遂行した。
1) Ge-Te系混合液体中の原子の拡散機構を解明するために、共晶組成である液体Ge15Te85の中性子非弾性散乱実験を行い、Ge原子の個別拡散の温度依存性を測定した。その結果、700 K付近の温度を境に温度依存性に変化があることを見出した。つまり、高温液体と低温液体で活性エネルギーが異なっている。第一原理分子動力学計算を行い、この動的性質の変化は温度上昇に伴う高密度化に起因することを示唆した。今後、拡散の圧力依存性の研究へと展開していく予定である。
2) シリケート系液体の部分構造と拡散機構の圧力依存性の解明のため、液体MgSiO3の第一原理分子動力学計算を0 GPaから200 GPaの圧力範囲で行った。低圧における配位数の不均一性、即ち、架橋酸素と非架橋酸素の存在により動的非対称性が現れることを見出した。Population解析を行い、拡散に伴う化学結合の組み換えを調べ、拡散機構を詳細に調べた。
3) 液体貴金属・ハロゲン混合系の部分構造の特異性と拡散機構の圧力依存性を明らかにするため、液体AgIの第一原理計算を0 GPaから20 GPaの圧力範囲で行った。得られた構造因子はX線散乱実験の結果を良く再現する。動径分布関数、原子間距離、配位数の計算から、5 GPa付近の圧力で部分構造の圧力依存性に定性的な変化が現れることが分かった。また、液体貴金属・ハロゲン混合系では、常圧下において貴金属の拡散がハロゲンに比べて圧倒的に大きく動的非対称性が見られるが、加圧に伴い、拡散係数の差が減少し動的非対称性が失われていくことも見出した。

現在までの達成度 (区分)

理由

25年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

25年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Bond dissociation mechanism of ethanol during carbon nanotube synthesis via alcohol catalytic CVD technique: ab initio molecular dynamics simulation (2014)
  • 著者名/発表者名: T. Oguri, K. Shimamura, Y. Shibuta, F. Shimojo, and S. Yamaguchi
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 595-596 ページ: 185-191
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2014.02.002
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Relationship between Diffusivity and Cooperativity of Supercooled Liquids in the Proximity of Glass Transition (2014)
  • 著者名/発表者名: Masahiro Ikeda and Masaru Aniya
  • 雑誌名: Journal of Non-Crystalline Solids 巻: 383 ページ: 44-48
  • DOI: 10.1016/j.jnoncrysol.2013.04.004
  • 査読あり
• [雑誌論文] Large nonadiabatic quantum molecular dynamics simulations on parallel computers (2013)
  • 著者名/発表者名: F. Shimojo, S. Ohmura, W. Mou, R. K. Kalia, A. Nakano, and P. Vashishta
  • 雑誌名: Comput. Phys. Commun 巻: 184 ページ: 1-8
  • DOI: 10.1016/j.cpc.2012.08.001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Transverse excitations in liquid Sn (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Hosokawa, S. Munejiri, M. Inui, Y. Kajihara, W.-C. Pilgrim
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 25 ページ: 112101 (5 pp.)
  • DOI: 10.1088/0953-8984/25/11/112101
  • 査読あり
• [雑誌論文] Interfacial design for reducing charge recombination in photovoltaics (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Hattori, W. Mou, P. Rajak, F. Shimojo, and A. Nakano
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 102 ページ: 093302 (5 pp.)
  • DOI: 10.1063/1.4794983
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio molecular dynamics simulation of dissociation of methane on nickel(111) surface: unravelling initial stage of graphene growth via a CVD technique (2013)
  • 著者名/発表者名: Y. Shibuta, Rizal Arfin, K. Shimamura, T. Oguri, F. Shimojo, and S. Yamaguchi
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 565 ページ: 92-97
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2013.02.038
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamic asymmetry of self-diffusion in liquid ZnCl2 under pressure: an ab initio molecular-dynamics study (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Koura, S. Ohmura, and F. Shimojo
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 巻: 138 ページ: 134504 (7 pp.)
  • DOI: 10.1063/1.4798376
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nanoscopic mechanisms of singlet fission in amorphous molecular solid (2013)
  • 著者名/発表者名: W. Mou, S. Hattori, P. Rajak, F. Shimojo, and A. Nakano
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 102 ページ: 173301 (5 pp.)
  • DOI: 10.1063/1.4795138
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamic Structure of a Molecular Liquid S0.5Cl0.5: ab initio Molecular-Dynamics Simulations (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Ohmura, H. Shimakura, Y. Kawakita, F. Shimojo, and M. Yao
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 82 ページ: 074602 (7 pp.)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.82.074602
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of twins on the electronic properties of GaAs (2013)
  • 著者名/発表者名: K. Shimamura, Z. Yuan, F. Shimojo, and A. Nakano
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 103 ページ: 022105 (4 pp.)
  • DOI: 10.1063/1.4811746
  • 査読あり
• [雑誌論文] Does the 8-N bonding rule break down in As2Se3 glass? (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Hosokawa, A. Koura, J.-F. Berar, W.-C. Pilgrim, S. Kohara, and F. Shimojo
  • 雑誌名: Europysics Letters 巻: 102 ページ: 66008 (6 pp.)
  • DOI: 10.1209/0295-5075/102/66008
  • 査読あり
• [雑誌論文] Concentration dependence of the dynamic properties of liquid TlxSe1-x based on ab initio molecular-dynamics simulations (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Koura and F. Shimojo
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 82 ページ: 094602 (5 pp.)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.82.094602
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bonding and Structure of Ceramic-Ceramic Interfaces (2013)
  • 著者名/発表者名: K. Shimamura, F. Shimojo, R. K. Kalia, A. Nakano, and P. Vashishta
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 111 ページ: 066103 (5 pp.)
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.111.066103
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio Molecular Dynamics Simulation of the Dissociation of Ethanol on a Nickel Cluster: Understanding the Initial Stage of Metal-Catalyzed Growth of Carbon Nanotubes (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Oguri, K. Shimamura, Y. Shibuta, F. Shimojo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 117 ページ: 9983-9990
  • DOI: 10.1021/jp403006m
  • 査読あり
• [雑誌論文] Critical size for the generation of misfit dislocations and their effects on electronic properties in GaAs nanosheets on Si substrate (2013)
  • 著者名/発表者名: Z. Yuan, K. Shimamura, F. Shimojo, and A. Nakano
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 114 ページ: 074316 (7 pp.)
  • DOI: 10.1063/1.4818957
  • 査読あり
• [雑誌論文] Understanding the Mechanism of Superionic Transport from Trends of Materials Properties (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaru Aniya
  • 雑誌名: Physics Procedia 巻: 44 ページ: 25-34
  • DOI: 10.1016/j.phpro.2013.04.004
  • 査読あり
• [雑誌論文] Understanding the Vogel-Fulcher-Tammann Law in terms of the Bond Strength-Coordination Number Fluctuation Model (2013)
  • 著者名/発表者名: Masahiro Ikeda and Masaru Aniya
  • 雑誌名: Journal of Non-Crystalline Solids 巻: 371-372 ページ: 53-57
  • DOI: 10.1016/j.jnoncrysol.2013.04.034
  • 査読あり
• [雑誌論文] A Study on the Correlation between Fragility and Cooperativity in Wide Class of Glass-Forming Substances (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaru Aniya and Masahiro Ikeda
  • 雑誌名: Physics Procedia 巻: 48 ページ: 113-119
  • DOI: 10.1016/j.phpro.2013.07.019
  • 査読あり
• [雑誌論文] 液体・液体構造相転移： リン，水から高分子まで (2013)
  • 著者名/発表者名: 千葉 文野
  • 雑誌名: 固体物理 巻: 48 ページ: 1-11
  • 査読あり
• [学会発表] チタニアナノシートの欠陥構造の第一原理計算 (2014)
  • 著者名/発表者名: 井手上健太，高良明英，田中彩華，原正大，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第69回年次大会
  • 発表場所: 東海大学 湘南キャンパス、平塚市
  • 年月日: 20140327-20140330
• [学会発表] 第一原理分子動力学法に基づく等温酸化還元反応による水分解機構の解明 (2014)
  • 著者名/発表者名: 三澤賢明，高良明英，下條冬樹，R. K. Kalia，A. Nakano，P. Vashishta
  • 学会等名: 日本物理学会第69回年次大会
  • 発表場所: 東海大学 湘南キャンパス、平塚市
  • 年月日: 20140327-20140330
• [学会発表] 第一原理分子動力学法に基づく液体GexTe1-x混合系の動的性質の温度依存性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 高良明英，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第69回年次大会
  • 発表場所: 東海大学 湘南キャンパス、平塚市
  • 年月日: 20140327-20140330
• [学会発表] 第一原理分子動力学法によるシリカガラスの静的構造の圧力依存性 (2014)
  • 著者名/発表者名: 松崎祐樹，福永大樹，服部高典，ヤガファロフオスカー，片山芳則，千葉文野，高良明英，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会第69回年次大会
  • 発表場所: 東海大学 湘南キャンパス、平塚市
  • 年月日: 20140327-20140330
• [学会発表] 第一原理分子動力学法による液体酸素の超高圧下における構造と電子状態 (2014)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史，土屋卓久，下條冬樹，八尾誠
  • 学会等名: 日本物理学会第69回年次大会
  • 発表場所: 東海大学 湘南キャンパス、平塚市
  • 年月日: 20140327-20140330
• [学会発表] 液体Ge15Te85の構造変化領域におけるGeの自己拡散係数の温度依存性 (2013)
  • 著者名/発表者名: 千葉文野, 川北至信, 服部高典, Franz Demmel
  • 学会等名: 日本中性子科学会第13回年会
  • 発表場所: さわやかちば県民プラザ、千葉県柏市
  • 年月日: 20131212-20131212
• [学会発表] Analysis of Cooperativity in Metallic Glass Forming Liquids (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaru Aniya and Masahiro Ikeda
  • 学会等名: THERMEC 2013, 8th International Conference on Processing & Manufactiring of Advanced Materials
  • 発表場所: Rio Hotel, Las Vegas, USA
  • 年月日: 20131202-20131202
  • 招待講演
• [学会発表] イオン液体およびリチウム塩含有イオン液体における輸送特性の理論的研究 (2013)
  • 著者名/発表者名: 池田昌弘、安仁屋勝
  • 学会等名: 第39回固体イオニクス討論会
  • 発表場所: くまもと県民交流館パレア、熊本市
  • 年月日: 20131122-20131122
• [学会発表] Medium Range Structure and Physical Propetties in Superionic Glasses (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaru Aniya
  • 学会等名: IUPAC 9th International Conference on Novel Materials and their Synthesis (NMS-IX) & 23nd International Symposium on Fine Chemistry and Functional Polymers (FCFP-XXIII)
  • 発表場所: Fudan University, Shanghai, China
  • 年月日: 20131018-20131018
  • 招待講演
• [学会発表] 第一原理分子動力学法による溶融RbI-AgI混合系の静的構造II (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉岡勇輝，後藤幸佑，高良明英，田原周太，川北至信，武田信一，下條冬樹
  • 学会等名: 日本物理学会2013年秋季大会
  • 発表場所: 徳島大学、徳島市
  • 年月日: 20130925-20130928
• [学会発表] 第一原理分子動力学法によるホウ酸ガラスとシリカガラスの静的構造と電子状態II (2013)
  • 著者名/発表者名: 福永大樹，高良明英，下條冬樹，細川伸也
  • 学会等名: 日本物理学会2013年秋季大会
  • 発表場所: 徳島大学、徳島市
  • 年月日: 20130925-20130928
• [学会発表] 第一原理分子動力学法に基づく結晶GeTeの局所構造 (2013)
  • 著者名/発表者名: 高良明英，下條冬樹，細川伸也
  • 学会等名: 日本物理学会2013年秋季大会
  • 発表場所: 徳島大学、徳島市
  • 年月日: 20130925-20130928
• [学会発表] 第一原理分子動力学法による液体酸素の超高圧下における構造 (2013)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史，下條冬樹，八尾誠
  • 学会等名: 日本物理学会2013年秋季大会
  • 発表場所: 徳島大学、徳島市
  • 年月日: 20130925-20130928
• [学会発表] Peculiar Mixed Conduction in Cu and Ag Chalcogenide (2013)
  • 著者名/発表者名: Masaru Aniya
  • 学会等名: EMN East Meeting, Energy Materials Nanotechnology
  • 発表場所: Beijing Xijiao Hotel, Beijing, China
  • 年月日: 20130908-20130908
  • 招待講演
• [学会発表] Pressure-Induced Liquid-Liquid Transitions: Search in a Polymer Melt (2013)
  • 著者名/発表者名: Ayano Chiba, Mikihito Takenaka, and Nobumasa Funamori
  • 学会等名: The 33rd International Conference on Solution Chemistry (ICSC)
  • 発表場所: Kyoto Terrsa, Kyoto, Japan
  • 年月日: 20130709-20130709
• [学会発表] Anomalous X-ray Scattering of Chalcogenide Glasses (2013)
  • 著者名/発表者名: S. Hosokawa, A. Koura, F. Shimojo, J.-F Berar, and W.-C. Pilgrim
  • 学会等名: The 23rd International Congress on Glass (ICG2013)
  • 発表場所: Prague Congress Centre, Prague, Czech Republic
  • 年月日: 20130701-20130705
• [学会発表] Large-scale Density-Functional Molecular Dynamics Simulations of Nanostructured Materials (2013)
  • 著者名/発表者名: F. Shimojo
  • 学会等名: The 7th International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT 2013)
  • 発表場所: Suntec Singapore Convention Centre, Suntec City, Singapore
  • 年月日: 20130630-0705
  • 招待講演