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2012 年度 実績報告書

担体酸化物から発生する0価安定活性種による新触媒機能

研究課題

研究課題/領域番号 23350044
研究機関九州大学

研究代表者

徳永 信  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (40301767)

研究分担者 浜崎 昭行  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (00515174)
石田 玉青  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (90444942)
研究期間 (年度) 2011-04-01 – 2014-03-31
キーワード固体触媒 / 金 / パラジウム / コバルト / ニッケル
研究概要

一回書いたのに全部消えました。ひどいシステムです。今後このようなことがないようにしてください。時間をかえせ。
我々は最近、酸化コバルト担持金ナノ粒子(Au/Co3O4)やパラジウムナノ粒子(Pd/ Co3O4)を水素や合成ガス(H2+CO)で処理すると、安定で高活性なCo(0)などの活性種を発生できることを報告している。すなわち、水素や合成ガスの存在下、金やパラジウムにより活性化されたスピルオーバー水素が担体酸化物を還元し、0価の金属を活性種とした反応が行える。例えば、Au/Co3O4から合成ガス下で発生する活性種は、基本的に均一系のコバルトカルボニル錯体(Co2(CO)8)が触媒をする反応ならばすべて行うことができ、しかもより低圧、低温の条件を用いることができる。本研究は、これらの活性種の特徴を活かし、従来の触媒に比べて大幅な高活性化や困難とされていた選択性の発現、新反応の開発を行っている。酸化物(シリカ、アルミナ、酸化鉄、酸化コバルト等)に貴金属(Pd, Pt, Au, Ru等)を担持した触媒は、固体触媒のなかでも多く研究されてきた実用触媒である。特に我々が中心に取り組んでいる金ナノ粒子触媒は、1989年に春田らによって活性が見出されて以来、多くの研究がなされ、またここ数年は特に注目されているが、触媒反応は酸化と還元が90%以上を占める。我々はヒドロホルミル化、ヒドロアミノメチル化、アミドカルボニル化、エポキシドのアルコキシカルボニル化、など多くの反応をこの触媒系で進行させることに成功し、また金ニッケル系では合金の形成を確認し、合金系に特徴的な触媒能を見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

金コバルト系、パラジウムコバルト系で、計画通りいくつかの有効な触媒反応系を見出すことに成功した。さらに、金ニッケル系では予想外の合金形成とそれに特徴的な反応を見出すことに成功した。

今後の研究の推進方策

金コバルト系、パラジウムコバルト系、金ニッケル系に特徴のある反応の開発をさらに進める。また、バイオマス変換などでの研究にも適用する。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] 酸化物担持金ナノ粒子による新たな触媒機能2013

    • 著者名/発表者名
      濱崎昭行
    • 雑誌名

      有機合成化学協会誌

      巻: 71 ページ: 印刷中

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of higher alcohols by Fischer-Tropsch synthesis over alkali metal-modified cobalt catalysts2013

    • 著者名/発表者名
      Ishida, T
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A Gen

      巻: 458 ページ: 印刷中

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 酸化ニッケル担持金触媒の状態分析2012

    • 著者名/発表者名
      西川裕昭
    • 雑誌名

      X線分析の進歩

      巻: 43 ページ: 285-292

    • 査読あり
  • [学会発表] 金ナノ粒子による担体酸化物の還元促進効果を利用した触媒反応2012

    • 著者名/発表者名
      徳永信
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      福岡
    • 年月日
      2012-09-26
  • [産業財産権] N-アシルアミノ酸の製造方法2013

    • 発明者名
      徳永信、石田玉青、濱崎昭行、柳原達也、小林可奈
    • 権利者名
      徳永信、石田玉青、濱崎昭行、柳原達也、小林可奈
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2013-72524
    • 出願年月日
      2013-03-29

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公開日: 2014-07-24  

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