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2013 年度 実績報告書

担体酸化物から発生する0価安定活性種による新触媒機能

研究課題

研究課題/領域番号 23350044
研究機関九州大学

研究代表者

徳永 信  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (40301767)

研究分担者 浜崎 昭行  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (00515174)
石田 玉青  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (90444942)
研究期間 (年度) 2011-04-01 – 2014-03-31
キーワード金触媒 / パラジウム触媒 / 酸化物担体 / 還元 / 有機合成
研究概要

我々は最近、酸化物担持金ナノ粒子(Au/Fe2O3, Au/Co3O4, Au/NiO, Au/CuO)を水素や合成ガスで処理すると、安定で高活性なFe(0), Co(0), Ni(0), Cu(0) 活性種を発生できることを報告した。本研究ではこれを発展させ、既存の触媒高活性化や困難とされていた選択性の発現、新反応の開発を行う。具体的なターゲットとしてCo触媒: (1)高ノルマル選択的ヒドロホルミル化、(2)均一系触媒より低圧、低温での各種合成反応、(3)フィッシャー・トロプシュ反応による有用炭化水素成分の合成および有機合成への利用、Ni触媒: (4)ラネーニッケルより調整や扱いが容易で高活性なニッケル触媒の創生、などを行った。さらに、新しい0価金属触媒としても技術革新に貢献できた。例えば、ラネーニッケル触媒は、1500度の高温でアルミニウムとの合金を調整したのち、アルミニウム部分のみを塩基で溶かして調整されるが、何度も洗う必要があるなど調整に手間がかかり、また保存も難しい。我々のAu/NiOは硝酸ニッケルと塩化金酸から、共同沈殿法/焼成/水素還元という簡便な方法で調整できる。また、活性もラネーニッケルに遜色ないか上回る印象である。この触媒について、粉末X線回析、X線光電子分光スペクトル、X線吸収分光スペクトル、メスバウワー分光法、透過型電子顕微鏡などで解析を行い、金ニッケル合金の状態を明らかにすることができた。

現在までの達成度 (区分)
理由

25年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

25年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 1件) 図書 (4件) 産業財産権 (3件) (うち外国 2件)

  • [雑誌論文] Cooperative Catalysis of Palladium Nanoparticles and Cobalt Oxide Support for Formylation of Aryl Iodides under Syngas Atmosphere2014

    • 著者名/発表者名
      Hamasaki, A.; Yasutake, Y.; Norio, T.; Ishida, T.; Akita, T.; Ohashi, H.; Yokoyama, T.; Honma, T.; Tokunaga, M
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A Gen

      巻: 469 ページ: 146-152

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2013.09.043

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported palladium hydroxide-catalyzed intramolecular double C–H bond functionalization for synthesis of carbazoles and dibenzofurans2014

    • 著者名/発表者名
      Ishida, T.; Tsunoda, R.; Zhang, Z.; Hamasaki, A.; Honma, T.; Ohashi, H.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M.
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B Envir

      巻: 150-151 ページ: 523-531

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2013.12.051

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold Nanoparticles Assisted Formation of Cobalt Species for Intermolecular Hydroaminomethylation and Intramolecular Cyclocarbonylation of Olefins2013

    • 著者名/発表者名
      Liu, X.; Hamasaki, A.; Yamane, Y.; Aikawa, S.; Ishida, T.; Haruta, M.; Tokunaga, M
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Tech

      巻: 3 ページ: 3000-3006

    • DOI

      10.1039/C3CY00336A

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Promotional effect of Au on reduction of Ni(II) to form Au–Ni alloy catalysts for hydrogenolysis of benzylic alcohols2013

    • 著者名/発表者名
      Nishikawa, H.; Kawamoto, D.; Yamamoto, Y.; Ishida, T.; Ohashi, H.; Akita, T.; Honma, T.; Hamasaki, A.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M.
    • 雑誌名

      J. Catal.

      巻: 307 ページ: 254-264

    • DOI

      org/10.1016/j.jcat.2013.07.027.

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金ナノ粒子による担体還元促進作用と新たな触媒機能2013

    • 著者名/発表者名
      石田玉青、濱崎昭行、徳永 信
    • 雑誌名

      触媒(特集「貴金属触媒の精密構造制御とその活用」)

      巻: 55 ページ: 195-200

    • 査読あり
  • [学会発表] 金を助触媒としたハイパフォーマンスな有機合成

    • 著者名/発表者名
      徳永 信
    • 学会等名
      第3回公開シンポジウム「ナノ界面が生み出す次世代機能」
    • 発表場所
      東京
  • [学会発表] 錯体触媒、有機触媒、固体触媒の違いとこれから

    • 著者名/発表者名
      徳永 信
    • 学会等名
      触媒有機化学セミナー
    • 発表場所
      京都
    • 招待講演
  • [学会発表] 担持パラジウム触媒を用いるシクロヘキサノンから環状エノン、フェノール、およびフェニルエーテルへの酸化反応

    • 著者名/発表者名
      張 振中・橋口 大真・石田 玉青・濱崎 昭行・徳永 信
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋
  • [学会発表] 金属酸化物担持金ナノ粒子触媒を用いた芳香族化合物の酸化的カップリング反応

    • 著者名/発表者名
      三瀬 喜之・相川 翔平・石田 玉青・濱崎 昭行・宮坂 充・山本 祥史・辻 哲郎・徳永 信
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋
  • [学会発表] 酸化コバルト担持金ナノ粒子触媒を用いたフタル酸ジメチルの酸化的カップリング反応

    • 著者名/発表者名
      相川 翔平・三瀬 喜之・石田 玉青・濱崎 昭行・宮坂 充・山本 祥史・辻 哲郎・徳永 信
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋
  • [図書] 化学便覧 応用化学編 第7版「6-2-2錯体触媒調製」2014

    • 著者名/発表者名
      徳永 信
    • 総ページ数
      1766
    • 出版者
      丸善出版
  • [図書] 化学便覧 応用化学編 第7版「6-3-2重合・不斉」2014

    • 著者名/発表者名
      徳永 信
    • 総ページ数
      1766
    • 出版者
      丸善出版
  • [図書] 化学便覧 応用化学編 第7版「6-6-3有機金属、配位子、有機触媒」2014

    • 著者名/発表者名
      徳永 信
    • 総ページ数
      1766
    • 出版者
      丸善出版
  • [図書] 基幹教育シリーズ 化学 有機物質化学2013

    • 著者名/発表者名
      徳永 信・石田玉青・伊藤芳雄・内田竜也・大石 徹・川東利男・末永正彦
    • 総ページ数
      191
    • 出版者
      学術図書出版社
  • [産業財産権] フラン化合物の製造方法2014

    • 発明者名
      金城 浩太、石田 玉青、徳永 信ほか
    • 権利者名
      金城 浩太、石田 玉青、徳永 信ほか
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2014-013444
    • 出願年月日
      2014-01-28
  • [産業財産権] 多価置換ビフェニル化合物の製造方法及びそれに用いられる固体触媒2013

    • 発明者名
      石田玉青、徳永 信、濱崎昭行、相川 翔平、三瀬 喜之ほか
    • 権利者名
      石田玉青、徳永 信、濱崎昭行、相川 翔平、三瀬 喜之ほか
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2013/077530
    • 出願年月日
      2013-10-08
    • 外国
  • [産業財産権] アリル部位を有する不飽和一級アルコールまたは不飽和エーテルの製造方法2013

    • 発明者名
      2013年7月1日
    • 権利者名
      2013年7月1日
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2013/68055
    • 出願年月日
      2013-07-01
    • 外国

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公開日: 2015-05-28  

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