担体酸化物から発生する０価安定活性種による新触媒機能

2013 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 23350044
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 合成化学
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 徳永 信 九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (40301767)
• 研究分担者: 石田 玉青 九州大学, 大学院・理学研究院, 准教授 (90444942) ; 濱崎 昭行 九州大学, 大学院・理学研究院, 助教 (00515174)
• 研究期間 (年度): 2011-04-01 – 2014-03-31
• キーワード: 固体触媒 / 金ナノ粒子 / 酸化物担体 / コバルト / ニッケル / パラジウム

研究概要

金やパラジウムなどの貴金属を、ニッケル、コバルト、銅、鉄などの上に析出沈殿法や共沈法などで担持させた触媒を水素で還元することとにより、卑金属担体の還元が促進されることがわかった。酸化コバルト担持金触媒を用いるとヒドロホルミル化、ヒドロアミノメチル化、アミドカルボニル化、ＦＴ反応などの反応が、従来の触媒より温和な条件で行えることがわかった。さらに、酸化ニッケルの場合には還元により金と合金を形成することがわかった。脱ベンジル化反応で高い活性が得られた。

研究成果

• [雑誌論文] Cooperative Catalysis of Palladium Nanoparticles and Cobalt Oxide Support for Formylation of Aryl Iodides under Syngas Atmosphere (2014)
  • 著者名/発表者名: Hamasaki, A.; Yasutake, Y.; Norio, T.; Ishida, T.; Akita, T.; Ohashi, H.; Yokoyama, T.; Honma, T.; Tokunaga, M
  • 雑誌名: Appl. Catal. A Gen 巻: 469 ページ: 146-152
  • DOI: 10.1016/j.apcata.2013.09.043
  • 査読あり
• [雑誌論文] 金ナノ粒子による担体還元促進作用と新たな触媒機能 (2013)
  • 著者名/発表者名: 石田玉青, 濱崎昭行, 徳永信
  • 雑誌名: 触媒(特集「貴金属触媒の精密構造制御とその活用」) 巻: 55 ページ: 195-200
  • URL: http://ci.nii.ac.jp/naid/40019783916
  • 査読あり
• [雑誌論文] Promotional effect of Au on reduction of Ni(II) to form Au-Ni alloy catalysts for hydrogenolysis of benzylic alcohols (2013)
  • 著者名/発表者名: Nishikawa, H.; Kawamoto, D.; Yamamoto, Y.; Ishida, T.; Ohashi, H.; Akita, T.; Honma, T.; Hamasaki, A.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M
  • 雑誌名: J. Catal 巻: 307 ページ: 254-264
  • DOI: 10.1016/j.jcat.2013.07.027
  • 査読あり
• [雑誌論文] Gold Nanoparticles Assisted Formation of Cobalt Species for Intermolecular Hydroaminomethylation and Intramolecular Cyclocarbonylation of Olefins (2013)
  • 著者名/発表者名: Liu, X.; Hamasaki, A.; Yamane, Y.; Aikawa, S.; Ishida, T.; Haruta, M.; Tokunaga, M
  • 雑誌名: Catal. Sci. Tech 巻: 3 ページ: 3000-3006
  • DOI: 10.1039/C3CY00336A
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synthesis of higher alcohols by Fischer-Tropsch synthesis over alkali metal-modified cobalt catalysts (2013)
  • 著者名/発表者名: Ishida, T.; Yanagihara, T.; Liu, X.; Ohashi, H.; Hamasaki, A.; Honma, T.; Oji, H.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M
  • 雑誌名: Appl. Catal. A Gen 巻: 458 ページ: 145 -154
  • DOI: 10.1016/j.apcata.2013.03.042
  • 査読あり
• [雑誌論文] 酸化物担持金ナノ粒子による新たな触媒機能 (2013)
  • 著者名/発表者名: 濱崎昭行, 石田玉青, 徳永信
  • 雑誌名: 有機合成化学協会誌 巻: 71 ページ: 443-451
  • DOI: 10.5059/yukigoseikyokaishi.71.443
  • 査読あり
• [雑誌論文] X 線吸収分光法と197Au Mössbauer 分光法を組み合わせた金属酸化物担持金触媒のキャラクタリゼーション : 金合金生成の確認 (2012)
  • 著者名/発表者名: 川本大祐, 西川裕昭, 大橋弘範,陰地宏, 本間徹生, 小林康浩, 濱崎昭行,石田玉青, 岡上吉広, 徳永信, 横山拓史
  • 雑誌名: X 線分析の進歩 巻: 43 ページ: 293-302
  • 査読あり
• [雑誌論文] 酸化ニッケル担持金触媒の状態分析 (2012)
  • 著者名/発表者名: 西川裕昭, 川本大祐, 大橋弘範,陰地宏, 本間徹生, 小林康浩, 岡上吉広,濱崎昭行, 石田玉青, 横山拓史, 徳永信
  • 雑誌名: X 線分析の進歩 巻: 43 ページ: 285-292
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cobalt oxide supported gold nanoparticles as a stable and readily-prepared precursor for the in situ generation of cobalt carbonyl like species (2011)
  • 著者名/発表者名: Hamasaki, A.; Muto, A.; Haraguchi, S.; Liu, X.; Sakakibara, T.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M
  • 雑誌名: Tetrahedron Lett 巻: 52 ページ: 6869-6872
  • DOI: 10.1016/j.tetlet.2011.09.067
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anti-ASF distribution in Fischer-Tropsch Synthesis over Unsupported Cobalt Catalysts in a Batch Slurry Phase Reactor (2011)
  • 著者名/発表者名: Liu, X.; Hamasaki, A.; Honma, T.; Tokunaga, M
  • 雑誌名: Catal. Today 巻: 175 ページ: 494-503
  • DOI: 10.1016/j.cattod.2011.03.030
  • 査読あり
• [学会発表] 金を助触媒としたハイパフォーマンスな有機合成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 徳永信
  • 学会等名: 第3回公開シンポジウム「ナノ界面が生み出す次世代機能」
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2013-12-16
• [学会発表] 金ナノ粒子による担体酸化物の還元促進効果を利用した触媒反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 徳永信
  • 学会等名: 第110回触媒討論会
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2012-09-26
• [学会発表] Au/Co3O4 catalyzed hydroaminomethylation and related carbonylations (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Hamasaki, X. Liu, A. Muto, T. Ishida, T. Honma, H. Ohashi, T. Yokoyama, M. Tokunaga
  • 学会等名: The 6th International Conference on Gold Science, Technology and its Applications (Gold2012)
  • 発表場所: Post Conference, Kyoto
  • 年月日: 2012-09-10
• [学会発表] Organic Transformations by Metal Oxide Supported Heterogeneous Gold Catalysts (2012)
  • 著者名/発表者名: Makoto Tokunaga
  • 学会等名: The 6th International Conference on Gold Science, Technology and its Applications (Gold2012)
  • 発表場所: CREST Symposium, Tokyo
  • 年月日: 2012-09-08
• [学会発表] Synergistic effect of gold nano-particle and oxide supports for catalytic reactions (2011)
  • 著者名/発表者名: Makoto Tokunaga
  • 学会等名: The 4 th Pusan National Univ. Global COE Kyushu Univ. Joint Symposium on Molecular Science and Technology
  • 発表場所: Busan,Korea
  • 年月日: 2011-12-21
• [学会発表] 酸化物担持金ナノ粒子触媒による有機合成および炭素資源変換反応,新化学技術推進協会 (2011)
  • 著者名/発表者名: 徳永信
  • 学会等名: 先端化学・材料技術部会・高選択性反応分科会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2011-12-01
• [学会発表] 酸化コバルト担持パラジウム触媒によるヨウ化アリールのホルミル化 (2011)
  • 著者名/発表者名: 則尾貴史・安武祐太郎・濱崎昭行・石田玉青・大橋弘範・○徳永信
  • 学会等名: 第108回触媒討論会
  • 発表場所: 北見
  • 年月日: 2011-09-20
• [学会発表] Syngas Transformation By Cobalt Oxide Supported Gold Nanoparticle Catalysts (2011)
  • 著者名/発表者名: Makoto Tokunaga
  • 学会等名: 14th Asian Chemical Congress 2011, Contemporary Chemistry for Sustainability and Economic Suffucuency
  • 発表場所: Bangkok,Thailand
  • 年月日: 2011-09-06
• [学会発表] 酸化物担持金属ナノ粒子の触媒機能を探る (2011)
  • 著者名/発表者名: 徳永信
  • 学会等名: 第23回若手研究者のためのセミナー
  • 発表場所: 有機合成化学協会九州山口支部,福岡
  • 年月日: 2011-08-27
• [産業財産権] N-アシルアミノ酸の製造方法 (2013)
  • 発明者名: 徳永信, 石田玉青, 濱崎昭行, 柳原達也, 小林可奈
  • 権利者名: 九州大学, 住友化学
  • 産業財産権種類: 特許出願
  • 産業財産権番号: 2013-72524
  • 出願年月日: 2013-03-29