| 研究課題/領域番号 |
23350103
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| 研究機関 | 大阪電気通信大学 |
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研究代表者 |
川口 雅之 大阪電気通信大学, 工学部, 教授 (10268295)
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| 研究分担者 |
榎本 博行 大阪電気通信大学, 工学部, 教授 (10213563)
村松 康司 兵庫県立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50343918)
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| 研究期間 (年度) |
2011-04-01 – 2015-03-31
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| キーワード | 層状化合物 / インターカレーション / 1族・2族金属 / エネルギー貯蔵 / 電池 / 光触媒 |
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| 研究概要 |
平成25年度はB/C/N材料、B/C材料およびC/N材料の作製と1族・2族金属のインターカレーション、および光触媒特性評価を行い、以下のような研究実績をあげることができた。
１．代表者の川口と大学院生はBCxN(2<x<4)組成の材料を作製し、その材料を電極に用い、電気化学法でナトリウムをその層間にインターカレートおよびデインターカレートさせた。これはナトリウム二次電池負極としての特性評価に相当する。B/C材料に対し最大可逆容量130 mAh/gと比較的大きな値を得た。これはグラファイトに対する約20 mAh/gより大きいが、B/C/N材料に対する約180 mAh/gより小さかった。また、川口と大学院生らはBCxN(2<x<4)組成の材料に気相法でマグネシウムおよびカルシウムのインターカレーションを行い、マグネシウムに対しては第2ステージ、カルシウムに対しては第6～7ステージの層間化合物を得た。また、B/C/N材料に対して研究協力者Herold博士（フランスNancy大学）の協力を得て液体合金法を用いて作製した層間化合物の解析を行った結果、マグネシウムの化合物が第1ステージであり、カルシウムの化合物が第2ステージであると推定した。
２．代表者の川口と大学院生はCxN(x=2,3)組成の材料を作製し、その材料を電極に用い、光触媒特性を利用した水分解を検討した。その結果、通常の炭素材料では発現しない光触媒特性を確認することができた。また、これらの材料に関して、研究分担者の村松教授が米国放射光施設ALSにて放射光軟X線吸収分光分析を実施した。川口と協力者の大学院生らはその解析を行い、電子構造との関連を調べている。
４．成果発表：川口と大学院生は以上の結果について論文発表するとともに、榎本教授、村松教授らと連名で国際会議Carbon2013、ISIC17および国内の会議などで発表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の研究目的は、B/C/N系層状化合物に対する１族および２族金属のインターカレーションを検討し、新しいエネルギー貯蔵材料としての可能性を探索すること、およびB/C/N化合物の電気特性評価および電子状態の評価を行ない、化合物の電子親和力と金属のイオン化エネルギーとの関連からインターカレーション機構の解明を行うことであった。
これまでの成果としては、まずリチウムより資源が豊富なナトリウムを用いる二次電池の負極材料としてBCxN(2<x<4)組成の材料、およびBxC(x=0.10～0.15)が利用できる可能性を見出したことである。ただ、その容量は最大180～190mAh/gという値で、リチウムイオン二次電池負極として使われているグラファイトよりは大きいものの、一般に期待される300mAh/gより現時点では小さい。次に、さらに資源という観点、容量という観点、および安全性という観点から期待されるマグネシウムおよびカルシウムイオン二次電池の開発の第一歩として、BCxN(2<x<4)に気相法および液体合金法でマグネシウムおよびカルシウムをインターカレートすることに成功した。この成果については、グラファイト様層状化合物にマグネシウムをインターカレートさせることに成功した世界初の例である。平成24年度に研究協力者のHerold教授を訪問し、先方の独自の方法である液体合金法を用いてマグネシウムおよびカルシウムをインターカレートした層間化合物がそれぞれ第1および第2ステージ化合物であることを確認した。ただ、現時点では電気化学的にマグネシウムやカルシウムをインターカレートさせることに成功しておらず、今後の課題となる。
また、予期せぬ成果としてC/N材料の光触媒特性を発見した。
以上の成果と今後の課題を考慮して、現時点では達成度として約70％と判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成26年度は以下の方針で研究を進めたいと考えている。
１．B/C/N材料とC/N材料の作製、およびナトリウムイオン二次電池用負極材料、ナトリウムイオンキャパシタ用電極材料、および光触媒としての応用：代表者の川口と大学院生は引き続きBCxN (2<x<4)、BxC(x=0.10～0.15)、およびCxN(x=2,3)材料を作製し、その材料のナトリウムイオン二次電池用負極材料、およびナトリウムイオンキャパシタ用電極としての特性評価を行う。また、C/N材料の光触媒特性評価とその機構解明を行う。
２．BCxN(2<x<4)およびBxC(x=0.10～0.15)へのマグネシウムおよびカルシウムのインターカレーション：川口と大学院生は引き続き気相法でマグネシウムおよびカルシウムのインターカレーションを行う。分担者の榎本教授、川口および大学院生は、作製した層間化合物の電気特性やホスト-ゲスト間の化学結合について解析を行う。また、川口と研究協力者のHerold教授は液体合金法を用いてマグネシウムやカルシウムのインターカレーションを行い、作製した層間化合物の結晶構造解析や化学結合の解析を行う。
３．層間化合物の電子状態の解析：川口と大学院生は分担者の村松教授と共に、マグネシウムやカルシウムのインターカレートされたBCxNおよびBxCの電子状態に関して、X線吸収分光分析を行う。
以上の結果を基に、B/C/N系層状化合物への１族および２族金属のインターカレーションを行い、その機構解明を行うと共に、新しいエネルギー貯蔵材料としての可能性を探索する。また、これまでの研究の総括を行う。
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