| 研究概要 |
本研究では,ゾルーゲル法で合成したシリカーアルミナ湿潤ゲルを冷媒中に一方向凍結,凍結乾燥によりモノリス状あるいは繊維状材料を作製する。作製したモノリス状あるいは繊維状の前駆体の構造はアモルファスであり,構造規定剤(SDA)を使用して,高温高圧の水蒸気雰囲気での結晶化(SAC)によってゼオライトを作製する。平成23年度はモノリス状ゼオライトの作製を研究対象とする。
原料としてケイ酸ナトリウムおよび50%コロイダルシリカを用いた。イオン交換樹脂を用いて原料のpHを調整し,得られたゲルを一定速度で冷媒中に垂直に挿入することにより,ゼオライト前駆体であるモノリス状シリカゲルを作製した。乾燥・焼成の後,必要に応じて含浸法によってNaAlO_2を担持した。SDAを担持した前駆体を100～150℃で水蒸気結晶化を行った。結晶化後,600℃で焼成することによりSDAを除去した。なお,SDAとして水酸化テトラプロピルアンモニウム(TPAOH)を用いた。
原料として,ケイ酸ナトリウムを使用した場合,SDA濃度,水蒸気処理温度と時間を変えることによって,結晶化度,結晶粒径を制御できることが明らかとなった。しかし,機械的強度はさほど強くなく,改善を要することが分かった。次に,原料としてコロイダルシリカを用い,結晶化度,圧縮強度,細孔特性に及ぼす作製条件の影響を検討し,モノリス状ゼオライトの流体透過性を評価した。モノリス状ゼオライトの強度は,前駆体の強度に依存することが判明し,より高強度の前駆体を適切な条件でゼオライト化することにより,連通気孔径:約1μm,結晶化度:80%以上,BET表面積:300m^2/g以上,ミクロ細孔容積:0.2cm3/g以上,圧縮強度:5MPa以上のモノリス状ゼオライトの作製に成功した。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
交付申請書のモノリス状ゼオライトの開発数値目標は,連通気孔径:1～30μm,結晶化度:80%以上,BET表面積:300m^2/g以上,ミクロ細孔容積:0.2cm^3/g以上,圧縮強度5MPa以上である。交付申請書の研究計画ではケイ酸ナトリウムを出発原料としてモノリスを作製することになっていたが,圧縮強度の目標値を達成できずに,24年度以降に実施予定の原料として50%のコロイダルシリカを用いる高強度化の検討を先行実施することによって目標を達成した。
|
| 今後の研究の推進方策 |
平成24年度は,当初計画通り,ゾルーゲル法で合成したシリカーアルミナ湿潤ゲルを冷媒中に一方向凍結,凍結乾燥により繊維状材料を作製する。構造規定剤を使用して,作製した前駆体を高温高圧で水蒸気結晶化させ,繊維状ゼオライトを作製する。繊維状ゼオライトの開発数値目標は,繊維径:10～30μm,アスペクト比:1000以上,結晶化度:60%以上,BET表面積:300m^2/g以上,ミクロ細孔容積:0.2cm^3/g以上である。また,平成23年度に実施したモノリス状ゼオライトに関しては,連通気孔径が約1μmと小さいので,原料シリカ濃度,凍結条件に検討を加えて,気孔径の拡大と高強度化の両立を目指す。
|
