六方晶希土類フェライト薄膜が示すマルチフェロ特性のＳＨＧ顕微鏡観察

2011 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 23540379
• 研究機関: 早稲田大学
• 研究代表者: 上江洲 由晃 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (10063744)
• 研究期間 (年度): 2011-04-28 – 2014-03-31
• キーワード: 国際情報交流、フランス / 国際情報交流、アメリカ / 国際情報交流、イギリス

研究概要

本研究の目的は、強誘電性、強弾性と磁気秩序がクロス相関を示すマルチフェロイック物質に着目し、そのメソスコピックスケールの分域構造を、光第２高調波発生（SHG）干渉顕微鏡を用いて非破壊観察することにある。　本年度は特に六方晶希土類フェライト薄膜（h-YbFO）のマルチフェロイック特性を中心に研究を行って以下のような成果をあげた。（１）h-YbFO六方晶薄膜をYSZ基板上に成膜させるためのPLD最適条件を見いだした。（２）生成した膜について面に垂直および面内の結晶格子の周期性をXRD, XPSおよびTEMを用いて観測を行い、構造が六方晶であることを確認した。（３）誘電率、格子歪みおよびSHGの温度依存性を詳しく測定し、いずれも350Kに異常を示す事から、この温度が強誘電相転移温度であることを明らかにした。（４）室温におけるTEM観察により、a-b面に３倍周期構造があることを見いだしたが、この結果は強誘電体YMnO3において見いだされている超格子周期と同じであり、YMnO3の強誘電性の起因として定説となっているバックリングモデルが、六方晶YbFeO3にも適応できることを明らかにした。（５）磁気秩序を解明するためにSQUID実験を面直および面内方向で測定した。その結果および解析から六方晶YbFeO3はFeとYbイオンがもたらすフェリ磁性であることを突き止めた。（６）SHGとD-E履歴を低温で測定した。SHG強度は100K以下で温度下降とともに著しく増大し、60Kで突然０となった。一方、誘電履歴曲線から決定した残留分極も同じように低温で増大するが、低温ではさらに残留分極が増大した。（７）上に述べた実験結果とその解析から六方晶YbFeO3のマルチフェッロイック相図を提案した。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

h-YbFO薄膜の研究に関しては、半年早く目標を達成し、論文発表にまでこぎつける事ができた。この成果は2012年発行のJ. Phys. Soc. Japan２月号に8ページのregular paperとして掲載された。Hayato IIDA, Takuro KOIZUMI, Yoshiaki UESU, Kay KOHN, Naoshi IKEDA,　Shigeo MORI, Raphael HAUMONT, Pierre-Eumeric JANOLIN, Jean-Michel KIAT, Mamoru FUKUNAGA, and Yukio NODA、"Ferroelectricity and Ferrimagnetism of Hexagonal YbFeO3 Thin Films", J. Phys. Soc. Jpn. 81 (2012) 024719 現在並行して人工超格子BaTiO3/BaFeO3（BaTO/BaFO）の創成とそのマルチフェロイック特性の解明に取り組んでおり、来年度に向けての具体的な目標が明確になってきている。さらにLlNbO3/LiTaO3(LN/LT)超格子薄膜、および新強誘電体薄膜(PbSn)TiO3(PST)を作成し、強誘電特性、非線形光学特性を測定中で、今までに報告された事の無い基礎、応用両面で重要と思われる結果が得られている。

今後の研究の推進方策

YbFO薄膜に関しては、YbイオンをHoおよび非磁性のLuに変えて構造とマルチフェッロイック特性を比較してその起因を突き止める。人工超格子マルチフェロBaTO/BaFOに関しては、超格子薄膜の作成に成功しているので、組成分布、SQUIDによる磁性秩序、誘電率、SHGの測定を温度を変化させて測定する。新強誘電体(PbSn)TiO3薄膜の構造と物性については成果を国際誌J. Appl. Phys.に投稿する準備を進めている。　いずれも次の国内会議および国際会議で発表する予定である。（１）強誘電体応用会議（５月、京都）特別講演：SHG顕微鏡、(PbSn)TiO3薄膜、BaTiO3/BaFO超格子薄膜、（２）ECCM国際会議（６月、イタリア）：h-YbFO薄膜、口頭発表（３）ISAF 国際会議（７月、ポルトガル）LN/LT超格子薄膜、（４）日韓強誘電体会議（ウルサン、8月）SHG顕微鏡観察に関する基調講演

次年度の研究費の使用計画

次年度使用額が生じた理由は、年度末の会計処理の困難さにある。特に研究データを解析することは常時必要であるが、その作業を４月に延ばしてもらっている。今年度の成果が進捗したので、国内外からの講演の依頼が多い。特に海外で行われる国際学会での発表を積極的に行い、本研究の成果を広く世界に発信させたいと考えている。

研究成果

• [雑誌論文] Ferroelectricity and Ferrimagnetism of Hexagonal YbFeO3 Thin Films (2012)
  • 著者名/発表者名: Hayato IIDA, Takuro KOIZUMI, Yoshiaki UESU, Kay KOHN, Naoshi IKEDA, Shigeo MORI, Raphael HAUMONT, Pierre-Eumeric JANOLIN, Jean-Michel KIAT, Mamoru FUKUNAGA, and Yukio NODA
  • 雑誌名: Journal of Physical Society of Japan 巻: 81 ページ: 024719(8 pages)
  • DOI: 10.1143/JPSJ.81.024719
  • 査読あり
• [学会発表] Ferroelectric (PbSnTi)O3 thin films synthesized by nucleation-mixture depositions and their structural and dielectric properties (2012)
  • 著者名/発表者名: 上江洲由晃
  • 学会等名: WS of fundamental physics of ferroelectricity
  • 発表場所: 米国、Argonne National Lboratory
  • 年月日: 2012年1月29日
• [学会発表] Ferroelectricity and ferrimagnetism of thin-film stabilized hexagonal YbFeO3 (2011)
  • 著者名/発表者名: Yoshiaki UESU
  • 学会等名: ISAF2011(招待講演)
  • 発表場所: カナダ、バンクーバー
  • 年月日: 2011年7月27日
• [備考] 現在成果をアップロード中。