モンテカルロ計算とＮＭＲ計測による脂質ベシクル表面の分子の制限拡散

2013 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 23550027
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 吉井 範行 名古屋大学, 工学(系)研究科(研究院), 特任准教授 (70371599)
• 連携研究者: 岡村 恵美子 姫路獨協大学, 薬学部, 教授 (00160705)
• 研究期間 (年度): 2011 – 2013
• キーワード: 溶液 / コロイド / 脂質ベシクル

研究概要

ベシクル上に拘束された分子の制限拡散運動をパルス磁場勾配(PFG) NMR測定を用いて観測することにより、ベシクル表面上での脂質分子の側方拡散係数を求めた。測定された拡散係数は脂質分子のベシクル上での側方拡散係数に加えて、ベシクル自体の並進、回転拡散係数が混入している。それらを分離するための理論を構築した。またベシクルに対する薬物の結合・解離運動とベシクル表面上における薬物の側方拡散運動についての知見を得るために、PFG NMRおよび1D NMRを用いてin situ測定を行った。さらにベシクル上の脂質分子やベシクルとの結合解離を繰り返す薬物の運動を再現する新規モンテカルロ計算手法を開発した。

研究成果

• [雑誌論文] MODYLAS : A highly parallelized general-purpose molecular dynamics simulation program for large-scale systems with long-range forces calculated by fast multipole method (FMM) and highly scalable fine-grained new parallel processing algorithms (2013)
  • 著者名/発表者名: Y. Andoh, N. Yoshii, et al
  • 雑誌名: J. Chem. Theory Comput 巻: 9 ページ: 3201-3209
  • 査読あり
• [雑誌論文] Lateral diffusion of lipids separated from rotational and translational diffusion of a fluid Large unilamellar vesicle (2013)
  • 著者名/発表者名: N. Yoshii, T. Emoto, E. Okamura
  • 雑誌名: Colloid Surf. B-Biointerface 巻: 106 ページ: 22-27
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enthalpy and entropy of transfer of alkanes from water phase to the micelle core (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Fujimoto, N. Yoshii, S. Okazaki
  • 雑誌名: Molecular Simulation 巻: 38 ページ: 342-345
  • 査読あり
• [雑誌論文] Free energy profiles for penetration of methane and water molecules into spherical sodium dodecyl sulfate micelles obtained using the thermodynamic integration method combined with molecular dynamics calculations (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Fujimoto, N. Yoshii, S. Okazaki
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 136 ページ: 014511-1-9
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular dynamics study of free energy of transfer of alcohol and amine from water phase to the micelle by thermodynamic integration method (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Fujimoto, N. Yoshii, S. Okazaki
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 137 ページ: 094902-1-6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Kinetics of binding and diffusivity of leucine-enkephaline in large unilamellar vesicle by pulsed-field-gradient 1H NMR in situ (2011)
  • 著者名/発表者名: N. Yoshii, T. Emoto, E. Okamura
  • 雑誌名: Biophysics 巻: 7 ページ: 105-111
  • 査読あり
• [雑誌論文] Binding of hydrophobic fluorinated bisphenol A to large unilamellar vesicles of egg phosphatidylcholine (2011)
  • 著者名/発表者名: N. Yoshii, E. Okamura
  • 雑誌名: J. Phys. Chem 巻: B115 ページ: 11074-11080
  • 査読あり
• [学会発表] SDS の会合体間相互作用および会合機構に関する分子動力学計算による研究 (2014)
  • 著者名/発表者名: 河田真治, 藤本和士, 吉井範行, 岡崎進
  • 学会等名: 第17回理論化学討論会
  • 発表場所: 名古屋
  • 年月日: 2014-05-22
• [学会発表] Large-scale and All-atom Molecular Dynamics Simulation of Viruses using the K-computer 2. Development of a Highly Parallelized General-Purpose Molecular Dynamics Simulation Program, MODYLAS (2013)
  • 著者名/発表者名: Yoshimichi Andoh, Noriyuki Yoshii, Kazushi Fujimoto, Keisuke Mizutani, Hidekazu Kojima, Atsushi Yamada, Susumu Okazaki, Kazutomo Kawaguchi, Hidemi Nagao, Kensuke Iwahashi, Fumiyasu Mizutani, Kazuo Minami
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] Large-scale and all-atom molecular dynamics simulation of viruses using the K-computer. 3. Equilibration of the system and the stable structure of poliovirus capsid in solution (2013)
  • 著者名/発表者名: Hidekazu Kojima, Noriyuki Yoshii, Atsushi Yamada, Yoshimichi Andoh, Kazushi Fujimoto, Keisuke Mizutani, Atsushi Nakagawa, Akio Nomoto, Susumu Okazaki
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] Large-scale and all-atom molecular dynamics simulation of viruses using the K-computer: 4. Negative pressure inside the poliovirus empty capsid (2013)
  • 著者名/発表者名: Kazushi Fujimoto, Yoshimichi Andoh, Noriyuki Yoshii, Atsushi Yamada, Hidekazu Kojima, Keisuke Mizutani, Atsushi Nakagawa, Akio Nomoto, Susumu Okazaki
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] Large-Scale and All-Atom Molecular Dynamics Simulation of Viruses using the K-computer: 5. Molecular Designs for a Stable Viral Capsid (2013)
  • 著者名/発表者名: Noriyuki Yoshii, Yoshimichi Andoh, Atsushi Yamada, Kazushi Fujimoto, Hidekazu Kojima, Keisuke Mizutani, Atsushi Nakagawa, Akio Nomoto, Susumu Okazaki
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] Large-scale and all-atom molecular dynamics simulation of viruses using the K-computer : 6. Exchange of water molecules across the poliovirus capsid (2013)
  • 著者名/発表者名: Atsushi Yamada, Noriyuki Yoshii, Yoshimichi Andoh, Kazushi Fujimoto, Hidekazu Kojima, Keisuke Mizutani, Atsushi Nakagawa, Akio Nomoto, Susumu Okazaki
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] Large-Scale and All-Atom Molecular Dynamics Simulation of Viruses Using the K-computer: 7. Interaction with Poliovirus Receptor CD155 (2013)
  • 著者名/発表者名: Keisuke Mizutani, Noriyuki Yoshii, Atsushi Yamada, Yoshimichi Andoh, Kazushi Fujimoto, Hidekazu Kojima, Atsushi Nakagawa, Akio Nomoto, Susumu Okazaki
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] A Molecular Dynamics Study of Free Energy Profile of a Pair of Aggregates in the Formation Process of SDS Micelle Shinji Kawada (2013)
  • 著者名/発表者名: Kazushi Fujimoto, Noriyuki Yoshii, Susumu Okazaki
  • 学会等名: ICMS2013
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 20131118-20
• [学会発表] Free energy of solubilization of solute molecules in SDS micelle solution studied by molecular dynamics calculations (2013)
  • 著者名/発表者名: Kazushi Fujimoto, Noriyuki Yoshii, Susumu Okazaki
  • 学会等名: 33rd International Conference on Solution Chemistry
  • 発表場所: 京都
  • 年月日: 20130707-12
• [学会発表] Motions and fluctuations of phospholipid molecules in large and cell sized vesicles by NMR (2013)
  • 著者名/発表者名: E. Okamura, Y. Takechi, H. Saito, N. Yoshii
  • 学会等名: 33rd International Conference on Solution Chemistry
  • 発表場所: 京都
  • 年月日: 20130707-12
• [学会発表] Spherical harmonics analysis of the surface structure of spherical ionic and nonionic micelles and its relevant dynamics-A molecular dynamics study (2013)
  • 著者名/発表者名: Y. Nimura, L. Wang, K. Fujimoto, N. Yoshii, S. Okazaki
  • 学会等名: 33rd International Conference on Solution Chemistry
  • 発表場所: 京都
  • 年月日: 20130707-12
• [学会発表] 分子動力学シミュレーションを用いたSDS ミセルの会合過程における会合体-会合体間自由エネルギープロフィール計算 (2013)
  • 著者名/発表者名: 河田真治, 藤本和士, 吉井範行, 岡崎進
  • 学会等名: 第36回溶液化学シンポジウム
  • 発表場所: 北海道
  • 年月日: 2013-10-11
• [学会発表] 次世代スパコンを用いた大規模分子動力学計算による蛋白質科学 (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行
  • 学会等名: 第13回日本蛋白質科学会年会
  • 発表場所: 鳥取
  • 年月日: 2013-06-12
  • 招待講演
• [学会発表] 分子動力学計算に基づいたイオン性および非イオン性球状ミセル表面の構造とダイナミクスに関する球面調和関数解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 二村祐樹, 王琳, 吉井範行, 藤本和士, 岡崎進
  • 学会等名: 第16回理論化学討論会
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2013-05-15
• [学会発表] 超巨大計算機時代の化学-分子科学のサイエンスロードマップ事例(分子動力学計算) (2013)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 滋賀
  • 年月日: 2013-03-25
  • 招待講演
• [学会発表] Large scale molecular dynamics calculations of assembly of amphiphilic molecules (2013)
  • 著者名/発表者名: N. Yoshii
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 滋賀
  • 年月日: 2013-03-24
  • 招待講演
• [学会発表] 球状ミセル表面で界面活性剤分子の親水基がなす構造と動力学に関する分子動力学による研究 (2012)
  • 著者名/発表者名: 瀬高悠太, 吉井範行, 二村祐樹, 藤本和士, 岡崎進
  • 学会等名: 第26回分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2012-11-26
• [学会発表] Poly(N-isopropylacrylamide)オリゴマーの立体規則性と水溶液中での熱力学的安定性に関する理論的研究 (2012)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行, 宮田竜彦, 勝本之昌
  • 学会等名: 第35回溶液化学シンポジウム
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2012-11-13
• [学会発表] 分子動力学計算による球状ミセルの構造とダイナミクスについての球面調和関数解析 (2012)
  • 著者名/発表者名: 瀬高悠太, 吉井範行, 藤本和士, 岡崎進
  • 学会等名: 第15回理論化学討論会
  • 発表場所: 仙台
  • 年月日: 2012-05-25
• [学会発表] 分子動力学シミュレーションによる生体膜中の薬物の結合構造 (2012)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行, 岡村恵美子
  • 学会等名: 日本膜学会第34年会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2012-05-08
• [学会発表] 高速分子動力学ソフト modylas を用いた極性分子の SDS ミセルへの移行に伴う自由エネルギー計算 (2012)
  • 著者名/発表者名: 藤本和士, 吉井範行, 岡崎進
  • 学会等名: 次世代ナノ統合シミュレーションソフトウェアの研究開発(ナノ) 次世代ナノ統合シミュレーションソフトウェアの研究開発(ライフ)公開シンポジウム
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 2012-03-06
• [学会発表] 分子動力学法によるメタン・水分子の水相から SDS ミセル相中への移行の自由エネルギープロフィール (2011)
  • 著者名/発表者名: 藤本和士, 吉井範行, 岡崎進
  • 学会等名: 第25回分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2011-12-05
• [学会発表] 分子動力学法による溶質の水相から SDSミセル相中への移行に伴う自由エネルギープロフィール (2011)
  • 著者名/発表者名: 藤本和士, 吉井範行, 岡崎進
  • 学会等名: 第34回溶液化学シンポジウム
  • 発表場所: 名古屋
  • 年月日: 2011-11-15
• [学会発表] 分子動力学法を用いたメタンの SDS ミセルへの可溶化自由エネルギープロフィール計算 (2011)
  • 著者名/発表者名: 藤本和士, 吉井範行, 岡崎進
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 北海道
  • 年月日: 2011-09-22
• [学会発表] 分子シミュレーションにおける静電相互作用の高速・並列化手法 (2011)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行
  • 学会等名: 第2回 CMSI 若手技術交流会
  • 発表場所: 千葉
  • 年月日: 2011-09-14
  • 招待講演
• [学会発表] 脂質膜のダイナミクスと薬物分配に関する NMR 解析 (2011)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行, 岡村恵美子
  • 学会等名: 日本薬剤学会第26年会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2011-05-29
  • 招待講演
• [学会発表] 球状ベシクル上の脂質分子の側方拡散係数についての NMR 解析 (2011)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行, 岡村恵美子
  • 学会等名: 日本膜学会第33年会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2011-05-13
• [図書] 製剤への物理化学 (2012)
  • 著者名/発表者名: 吉井範行, 他(斉藤博幸, 田中秀治編)
  • 出版者: 廣川書店
• [図書] コンピュータシミュレーションの基礎(第二版) (2011)
  • 著者名/発表者名: 岡崎進, 吉井範行
  • 出版者: 化学同人
• [備考]
  • URL: http://profs.provost.nagoya-u.ac.jp/view/html/100005863_ja.html