| 研究課題/領域番号 |
23550052
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
津江 広人 京都大学, 人間・環境学研究科(研究院), 教授 (30271711)
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| キーワード | 有機結晶 / 結晶構造 / 気体吸蔵 |
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| 研究概要 |
本研究では，次世代のエネルギー源として注目されるメタンを「軽い」有機分子性結晶で効率的に捕捉・貯蔵することを目的として，これを実現するための材料設計指針を探求する．交付三年目である平成25年度においては，気体分子を捕捉しうる有機分子性結晶を探索し，同候補としてジペプチド誘導体に着目した．これらの誘導体を合成し，同結晶を調製するとともに，その気体吸蔵特性について評価を行った．
①合成：目的とする三種類のジペプチド誘導体（LueLue，LuePhe，MetAla）の合成を行った．すなわち，N末端保護体とC末端保護体のモノマーを合成した後，温和な条件下で両者をカップリングさせ，最後に脱保護を行ってジペプチドを合成した．
②結晶構造解析と脱溶媒：LueLueとLuePheの単結晶は，水から再結晶を行うことにより調製した．X線結晶構造解析の結果，LueLueとLuePheは，親水性のチャネル構造を持ち，同チャネル内に水分子を包接していた．しかし，これらの水和物結晶から水分子の除去したところ，水分子の脱離に伴い，結晶が崩壊することが判明した．2-プロパノールからの再結晶によって調製したMetAlaの単結晶についても同様であった．
③気体吸蔵特性：②で調製した結晶を用いて，五種類の気体分子（窒素，酸素，アルゴン，二酸化炭素，およびメタン）に対する気体吸蔵挙動の評価を行った．その結果，今回調製した三種類のジペプチド誘導体は，検討したすべての気体分子に対して親和性を示さなかった．一方，MetAlaの合成前駆体であるBocMetAlaOMeの結晶について気体吸蔵挙動の評価を行ったところ，二酸化炭素を特異的に吸蔵することが明らかとなった．そこで，二酸化炭素雰囲気下でのX線結晶構造解析を行い，その吸着状態を原子レベルで可視化することに成功した．現在，分子間相互作用の詳細な解析を進めているところである．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成25年度において評価した分子系ではメタンの吸蔵は見られなかったが，その理由が，結晶構造の崩壊にあることが明らかとなった．現在，ケンブリッジ結晶構造データベースを活用するとともに，同データベースに登録されていない化合物については結晶構造の理論的な予測を行って，気体分子を捕捉しうる有機分子性結晶を探索している．その過程で見出された新たな候補化合物について，合成を進めているところであり，本研究課題はおおむね順調に進展していると言える．
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| 今後の研究の推進方策 |
気体分子を捕捉しうる有機分子性結晶をデータベースと理論的予測を用いて探索し，その合成，結晶構造解析，ならびに気体吸蔵特性の評価を行うことにより，メタンを効率的に捕捉・貯蔵するための材料設計指針を探求する．
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| 次年度の研究費の使用計画 |
研究費を計画的に使用したが，前年度と同程度の額が未使用となり，次年度使用額が生じた．
研究遂行に必要な薬品購入費として使用する．
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