• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2011 年度 実施状況報告書

高感度・高認識性を有する蛍光プローブによる環境・生体内微量有害重金属イオンの検出

研究課題

研究課題/領域番号 23550077
研究機関奈良女子大学

研究代表者

三方 裕司  奈良女子大学, 共生科学研究センター, 准教授 (10252826)

研究期間 (年度) 2011-04-28 – 2014-03-31
キーワード環境分析 / 分子認識 / 重金属 / 蛍光プローブ / 生物無機化学
研究概要

本年度の研究開発においては,水溶性の向上と蛍光強度の増大すなわち蛍光量子収率の向上を目指した。目的物である蛍光センサー分子(L)は,アルデヒド基を有するクマリン誘導体とエチレンジアミンの還元アミノ化により収率良く得ることができた。この化合物は分子量も小さく,極性の高いクマリン部位を持ち,エチレンジアミンに由来するNH部位を有することから,高い水溶性を有していたが,実際に水中でスペクトルを測定すると,吸光度や蛍光強度が測定中にわずかながら変化し,化合物が徐々に分解していることが示唆された。そこで,DMF/H2O(1/1)の混合溶媒を用いて測定を行ったところ,上述のような分解反応は見られなかったため,スペクトル測定は従来通りDMF/H2O(1/1)の混合溶媒を用いて行った。 L単独では強い蛍光(量子収率= 0.135)を発したが,その蛍光は水銀イオンの添加により消光し,2当量程度水銀イオンを加えるとその変化はストップした。これはLと水銀イオンの錯形成に伴う重原子効果により,Lの蛍光発現メカニズムが効果的にクエンチされたためであると考えられる。金属イオン添加によるこのような消光は,水銀および銅イオンに特異的であった。一般的に,エチレンジアミン骨格を有する配位子は銅および亜鉛に対して高い親和性を有するが,Lは水銀と同じ属である亜鉛およびカドミウムイオンに対してはほとんど蛍光応答しなかった。 また一方,抗腫瘍性白金錯体,抗リューマチ性金錯体,テクネチウム・レニウムを用いた放射性医薬品など,様々な金属錯体を用いた医薬・診断薬が開発されていることから,本研究では,キノリン部位を有する蛍光性レニウム錯体を合成し,糖分子の有する水溶性と細胞親和性を利用して細胞への取り込みを促進する配位子の開発を行った。さらに,蛍光顕微鏡観察を用いて,細胞への取り込みと細胞内分布を明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

水銀イオンの添加により蛍光応答する化合物の開発に成功した。この化合物は銅イオンに対しても応答するが,さらなる分子設計により,水銀イオンに対する選択性を向上させることが可能であると期待される。また,糖分子の毒性軽減効果により,配位子および金属イオンの毒性をマスクした化合物の開発に成功し,細胞内への効果的な金属導入法を見いだした。

今後の研究の推進方策

平成23年度の研究をさらに発展させ,より感度と選択性に優れた微量有害金属イオンの検出法を開発していく。

次年度の研究費の使用計画

主に化合物合成用誌薬・器具類などの消耗品費に充てる。成果発表および研究動向調査のための旅費も計上する。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2012 2011

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (11件)

  • [雑誌論文] Zinc-Specific Fluorescent Response of Tris(isoquinolylmethyl)amines (isoTQAs)2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikata, K. Kawata, S. Iwatsuki, and H. Konno
    • 雑誌名

      Inorg. Chem

      巻: 51(3) ページ: 1859-1865

    • DOI

      10.1021/ic202159v

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Rhenium(I) Tricarbonyl Complexes with Carbohydrate-Pendant Tridentate Ligands and their Cellular Uptake2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikata, K. Takahashi, Y. Noguchi, M. Naemura, A. Ugai, S. Itami, K. Yasuda, S. Tamotsu, T. Matsuo, and T. Storr
    • 雑誌名

      Eur. J. Inorg. Chem.

      巻: 0 ページ: 217-225

    • DOI

      10.1002/ejic.201100953

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of sugar-based materials for biological devices2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikata and S. Yano
    • 雑誌名

      Curr. Top. Med. Chem.

      巻: 12 ページ: 145-157

    • DOI

      10.2174/156802612799079017

    • 査読あり
  • [学会発表] イソキノリン部位を有するエチレンジアミン誘導体の水中における亜鉛イオン選択的蛍光応答2012

    • 著者名/発表者名
      武内沙郁・三方裕司
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学
    • 年月日
      2012年3月25-28日
  • [学会発表] 1,4,7-トリアザシクロノナン骨格を有するキノリン誘導体の亜鉛イオン選択的蛍光応答2012

    • 著者名/発表者名
      納富由貴・三方裕司
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学
    • 年月日
      2012年3月25-28日
  • [学会発表] Quinoline-Based Ligand Design for Metal Ion Sensing and Molecular Architecture.2011

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikata
    • 学会等名
      ICBIC15(招待講演)
    • 発表場所
      Vancouver, Canada
    • 年月日
      8 – 7-122011
  • [学会発表] Quinoline-based fluorescent zinc sensor with glucose pendant.2011

    • 著者名/発表者名
      A. Ugai, S. Iwatsuki, and Y. Mikata
    • 学会等名
      ICBIC15
    • 発表場所
      Vancouver, Canada
    • 年月日
      8 – 7-122011
  • [学会発表] Isoquinoline-based fluorescent zinc sensor molecules.2011

    • 著者名/発表者名
      K. Kawata and Y. Mikata
    • 学会等名
      ICBIC15
    • 発表場所
      Vancouver, Canada
    • 年月日
      8 – 7-122011
  • [学会発表] Cellular Uptake of Rhenium(I) Tricarbonyl Complexes with Carbohydrate Pendant Ligands.2011

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikata
    • 学会等名
      SPACC18(招待講演)
    • 発表場所
      Whistler, Canada
    • 年月日
      8 – 3-62011
  • [学会発表] Fluorescent Chemosensor Based on Isoquinoline for Detection for Zinc Ion in Living Cell.2011

    • 著者名/発表者名
      K. Kawata and Y. Mikata
    • 学会等名
      SPACC18
    • 発表場所
      Whistler, Canada
    • 年月日
      8 – 3-62011
  • [学会発表] Fluorescent Characteristics of Water-Soluble, Quinoline-Based Ligand Affected by Zinc Ion.2011

    • 著者名/発表者名
      A. Ugai, S. Iwatsuki, and Y. Mikata
    • 学会等名
      SPACC18
    • 発表場所
      Whistler, Canada
    • 年月日
      8 – 3-62011
  • [学会発表] キノリン部位を有する水溶性亜鉛イオン蛍光センサーの開発2011

    • 著者名/発表者名
      鵜飼杏奈・三方裕司
    • 学会等名
      第61回錯体化学討論会
    • 発表場所
      岡山理科大学
    • 年月日
      2011年9月17-19日
  • [学会発表] キノリン骨格を有する亜鉛イオン選択的蛍光プローブの 分子設計2011

    • 著者名/発表者名
      三方裕司・河田景子・山下 梓
    • 学会等名
      第44回酸化反応討論会
    • 発表場所
      大阪大学
    • 年月日
      2011年11月4-5日
  • [学会発表] Qunoline-Based Fluorescent Zinc Sensor with High Affinity and Selectivity.2011

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikata
    • 学会等名
      Zing Conference
    • 発表場所
      Cancun, Mexico
    • 年月日
      12 – 9-132011

URL: 

公開日: 2013-07-10  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi