デバイス動作下での電子状態、伝導特性の同時計測

2012 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 23560033
• 研究機関: 独立行政法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: 山下 良之 独立行政法人物質・材料研究機構, その他部局等, 研究員 (00302638)
• キーワード: 光電子分光 / 金属酸化物 / 抵抗変化メモリ

研究概要

近年、多種多様なデバイスが開発され実用化に向けて研究がなされている。デバイスの物性解明には電子状態の測定が必要不可欠であるが、電子状態測定は無バイアス下で行われており、デバイスの物性を詳細に理解するにはデバイス動作下での電子状態測定が必要不可欠である。本研究では申請者のグループが開発したバイアス電圧印加硬X線光電子分光法を用いてデバイス動作下での電子状態の直接観測を行う。この手法は作製した素子をそのままの状態でかつバイアス電圧印加状態で電子状態が測定可能な手法である。
当該年度は金属/HfO2/金属構造を用いて金属酸化物抵抗変化メモリの動作機構を明らかにする事を目的として行った。Ptが電極の際はHf及び電圧によるハフニウム及び酸素の拡散、電極との結合が抵抗変化のメカニズムに寄与する事がわかた。バージン状態からフォワードバイアスを印加するとPtOが形成され、低抵抗から高抵抗に、一方、リバースバイアス下ではPtHfの形成により高抵抗から低抵抗になることを見いだした。
Cuを電極として用いた場合、抵抗変化は印加電圧による電極Cuの酸化物中への拡散、Cuのフィラメント形成によることがわかった。
用いる電極により抵抗変化のメカニズムが異なるのはHfO2中の存在する酸素欠損に由来する可能性が強い。Cuは原子半径がPtより小さいこと、電圧により容易に拡散する事が酸化物中でフィラメントの核形成、フィラメント形成に関与していると推測している。
また本成果は次世代のデバイスとして注目されているReRAMの設計指針を与えるものであると思われる。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の目的のゲートスタック構造のポテンシャル分布の電圧依存性の観測に成功するとともに、酸化物抵抗変化メモリの抵抗変化のメカニズム解明を原子レベルで行う事に成功した。

今後の研究の推進方策

有機物半導体FETの電子状態、伝導度測定に関してだが、デバイスサイズが本実験に
用いる際、サイズが大きくなるため、実験中に欠陥からブレークダウンを起こしデバイスが壊れる傾向にあり系統的なデータがとれていない。今後は有機半導体FETの実験を再考する間に固体電池の電子状態計測、伝導度測定を行う。注目する点は特性を左右する電極/固体電池界面である。

次年度の研究費の使用計画

固体電池の実験を遂行するため、空気に触れない状況下で、実験試料を作製し、超高真空対応ゲートバルブを介して超高真空に導入可能な実験ボックスの作製を試みる。

研究成果

• [雑誌論文] Observation of filament formation process of Cu/HfO2/Pt ReRAM structure by hard x-ray photoelectron spectroscopy under bias operation (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Nagata, M. Haemori, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, K. Kobayashi and T. Chikyow
  • 雑誌名: J. Mater. Res 巻: 27 ページ: 869-878
  • DOI: 10.1557/jmr.2011.448
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic structure of delta-doped La:SrTiO3 layers by hard x-ray photoelectron spectroscopy (2012)
  • 著者名/発表者名: A. M. Kaiser, A. X. Gray, G. Conti, B. Jalan, A. P. Kajdos, A. Gloskovskii, S. Ueda, Y. Yamashita, K. Kobayashi, W. Drube, S. Stemmer and C. S. Fadley
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 100 ページ: 261603
  • DOI: 10.1063/1.4731642
  • 査読あり
• [雑誌論文] Band bending and surface defects in β-Ga2O3 (2012)
  • 著者名/発表者名: T. C. Lovejoy, R. Chen, X. Zheng, E. G. Villora, K. Shimamura, H. Yoshikawa, Y. Yamashita, S. Ueda, K. Kobayashi, S. T. Dunham, F. S. Ohuchi and M. A. Olmstead
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 100 ページ: 181602
  • DOI: 10.1063/1.4711014
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hard x-ray photoelectron spectroscopy study on band alignment at poly(3 4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate)/ZnO interface (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Nagata, S. Oh, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, R. Hayakawa, K. Kobayashi, T. Chikyow and Y. Wakayama
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 101 ページ: 173303
  • DOI: 10.1063/1.4762834
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nondestructive characterization of a TiN metal gate: chemical and structural properties by means of standing-wave hard x-ray (2012)
  • 著者名/発表者名: C. Papp, G. Conti, B. Balke, S. Ueda, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, Y. S. Uritsky, K. Kobayashi, C. S. Fadley
  • 雑誌名: J. Appl. Phys 巻: 112 ページ: 114501
  • DOI: 10.1063/1.4765720
  • 査読あり
• [雑誌論文] Polarity-dependent photoemission spectra of wurtzite-type zinc oxide (2012)
  • 著者名/発表者名: J. Williams, H. Yoshikawa, S. Ueda, Y. Yamashita, K. Kobayashi, Y. Adachi, H. Haneda, T. Oogaki, H. Miyazaki, Takamasa Ishigaki, N. Ohash
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 100 ページ: 051902
  • DOI: 10.1063/1.3673553
  • 査読あり
• [雑誌論文] Determination of Schottky barrier profile at Pt/SrTiO3:Nb junction by x-ray photoemission (2012)
  • 著者名/発表者名: N. Ohashi, H. Yoshikawa, Y. Yamashita, S. Ueda, J. Li, H. Okushi, K. Kobayashi and H. Haneda
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 101 ページ: 251911
  • DOI: 10.1063/1.4772628
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of boron diffusion in an annealed Ta/CoFeB/MgO magnetic tunnel junction with standing-wave hard x-ray photoemission (2012)
  • 著者名/発表者名: A. A. Greer, A. X. Gray, S. Kanai, A. M. Kaiser, S. Ueda, Y. Yamashita, F. Matsukura, H. Ohno, C. M. Schneider, J. B. Kortright, F. Hellman, C. S. Fadley
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett 巻: 101 ページ: 202402
  • DOI: 10.1063/1.4766351
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of near atmospheric pressure nitrogen plasma treatment on Pt/ZnO interface (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Nagata, Y. Yamashita, H. Yoshikawa, T. Uehara, M. Haemori, K. Kobayashi and T. Chikyow
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 112 ページ: 116104
  • DOI: 10.1063/1.4768908
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bulk Electronic structure of the dilute magnetic semiconductor Ga1-xMnxAs through hard x-ray angle-resolved photoemission (2012)
  • 著者名/発表者名: A. X. Gray, J. Minar, S. Ueda, P. R. Stone, Y. Yamashita, J. Fujii, J. Braun, L. Plucinski, C. M. Schneider, G. Panaccione, H. Ebert, O. D. Dubon, K. Kobayashi, C. S. Fadley
  • 雑誌名: Nat. Mater. 巻: 11 ページ: 957-962
  • DOI: 10.1038/NMAT3450
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic Structure Changes across the Metamagnetic Transition in FeRh via Hard X-Ray Photoemission (2012)
  • 著者名/発表者名: A. X. Gray, D. W. Cooke, E. E. Fullerton, S. Ueda, Y. Yamashita, A. Gloskovskii, C. M. Schneider, W. Drube, K. Kobayashi, F. Hellman, C. S. Fadley
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett 巻: 108 ページ: 257208
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.108.257208
  • 査読あり
• [学会発表] Direct Observation of Electronic Structures in High-k Based Devices under Device Operation (2012)
  • 著者名/発表者名: Yoshiyuki Yamashita
  • 学会等名: UMRS-International Conference on Electronic Materials 2012
  • 発表場所: Yokohama, Japan
  • 年月日: 20120923-20120928
  • 招待講演
• [学会発表] Bias dependent electronic states in gate stack structures: HXPES under device operation (2012)
  • 著者名/発表者名: YOSHIYUKI YAMASHITA,YOSHIKAWA Hideki,CHIKYO Toyohiro,NABATAME Toshihide,KOBAYASHI Keisuke
  • 学会等名: 12th International Conference on Electron Spectroscopy and Structure
  • 発表場所: Saint-Malo, France
  • 年月日: 20120916-20120921