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2011 年度 実施状況報告書

金属ナノ粒子の局在表面プラズモン共鳴を利用する新規光触媒材料の創製

研究課題

研究課題/領域番号 23560935
研究機関近畿大学

研究代表者

古南 博  近畿大学, 理工学部, 准教授 (00257966)

研究期間 (年度) 2011-04-28 – 2014-03-31
キーワード金ナノ粒子 / 表面プラズモン共鳴 / 光触媒 / 可視光 / コロイド / 酸化セリウム
研究概要

表面プラズモン共鳴(SPR)による吸収とは金属の微粒子が特定の波長の光を吸収すると,金属微粒子の大きさや種類により色が異なって見えることである.通常,金属中の電子は光と相互作用しないが,金属表面やナノ微粒子中の電子は,ある条件で光と相互作用する.我々は,Au担持酸化セリウム(CeO2)がSPRによる強い吸収を示し,この触媒系が緑色光の照射下において,水中有機化合物を完全に無機化することを見出した.しかし,Auの粒子径や酸化物の物性が異なるため,これらの光触媒活性に差異が発現する理由は明らかになっていない.本研究では,物性制御したTiO2上に均一なAuコロイド粒子を安定に担持することを試みた. Auコロイドの調製はクエン酸ナトリウムによる還元法により行った.コロイド光析出法によりAu/TiO2を調製した. 調製したAuコロイドの平均粒径は12.8 nmで比較的シャープな分布を示した.また,Auコロイドの粒径を維持したままTiO2上に担持することに成功した.さらに,各温度で焼成した様々なTiO2に対してもほぼ同じ粒径のAuコロイドを担持することができた.さらに,拡散反射スペクトルから得られたピークトップの位置は大きく変化しなかった.水中ギ酸の分解反応において,調製したAu/TiO2は定常的にギ酸をCO2に分解した.その反応速度は各TiO2の比表面積にほぼ比例したことから,Auの担持量や粒径がほぼ同じ場合,Auを保持するTiO2の比表面積がその活性を支配することが明らかになった. また、Au表面へのCu修飾によるSPR吸収の長波長化に成功し、これらが各種有機化合物を無機化することを見いだした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成23年度の実施計画は以下の通りである。1)金属ナノ粒子/金属酸化物半導体の合成法および特性制御法の確立、2)金属ナノ粒子/金属酸化物半導体の長波長応答化、3)金属ナノ粒子/金属酸化物半導体による有機化合物の分解・無機化今年度の成果は以下の通りである。1)金属源の種類、還元剤、反応温度、各濃度、還元方法などが金属ナノ粒子の粒径や形態に及ぼす影響を検討し、その合成方法を確立した。また、様々な金属酸化物半導体を集め、それらに、各種金属ナノ粒子を安定に固定化する方法についても検討し、その合成方法と特性制御法を確立した。2)二種類の金属源を用いて、たとえば、合金やコア-シェル構造のナノ粒子を金属酸化物半導体の表面に安定に固定化することを目指し、Au/CeO2のLSPRによる吸収中心波長は545 nmであるが、Auコア-Cuシェル構造のナノ粒子をCeO2に固定化することにより、LSPRによる吸収中心波長が625 nmまでレッドシフトすることに成功した。3)上記で合成した様々な金属ナノ粒子/金属酸化物半導体を用いて、可視光照射下、各種有機化合物の分解・無機化を検討し、各種有機酸の完全無機化を確認した。とくに、Auコア-Cuシェル/CeO2では、赤色LED光により分解が進行することを見いだした。

今後の研究の推進方策

研究は計画通りに進捗している。平成24年度の研究計画通りに進める。1)金属ナノ粒子/金属酸化物半導体による選択的反応 各種金属ナノ粒子/金属酸化物半導体を用いて、可視光照射下における選択反応を検討する。つまり、アルコールの部分酸化反応によるアルデヒドの生成、特定官能基だけを酸化する化学選択的酸化反応などを検討する。光源には、カットフィルターを装着したキセノンランプ、あるいはモノクロメーターで単色化したキセノンランプなどを使用する。さらに、エネルギー消費の少ないLED(緑色や赤色)も使用する。2)金属ナノ粒子/金属酸化物半導体による可視光光触媒反応の機構解析 LSPRによる光触媒反応には様々な要素が含まれている。Au/CeO2など、単純な材料系を取り上げ、各種分光法(作用スペクトル、高速分光、光音響分光法PAS)および電気化学測定の結果を組み合わせて、反応機構の解析を行う。とくに、金属ナノ粒子による酸化反応、励起電子と酸素の反応については、これまでの別の触媒系の結果と比較しながら、その本質に迫る。また、電子受容体を代えた反応系(水素生成系)についても検討する。

次年度の研究費の使用計画

平成24年度交付内定額(1300千円)は申請額(1700千円)より減額されているので、消耗品費を圧縮して対応する。つまり、消耗品費:600千円、旅費:400千円、謝金:300千円を計画している。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件) 学会発表 (4件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Photocatalytic hydrogen formation from ammonia and methyl amine in an aqueous suspension of metal-loaded titanium(IV) oxide particles2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kominami, Haruhiko Nishimune, Yuichi Ota, Yuma Arakawa, Takenori Inaba
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B: Environmental

      巻: 111-112 ページ: 297-302

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2011.10.011

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective photocatalytic oxidation of aromatic alcohols to aldehydes in an aqueous suspension of gold nanoparticles supported on cerium(IV) oxide under irradiation of green light2011

    • 著者名/発表者名
      A. Tanaka, K. Hashimoto, H. Kominami
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 47 ページ: 10446

    • DOI

      10.1039/c1cc13801d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold nanoparticles supported on cerium(IV) oxide powder for mineralization of organic acids in aqueous suspensions under irradiation of visible light of lambda = 530 nm2011

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Kominami, Atsuhiro Tanaka, Keiji Hashimoto
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 397 ページ: 121-126

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2011.02.029

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold-Copper Nanoparticles Supported on Cerium(IV) Oxide: A Photocatalyst Mineralizing Organic Acids under Irradiation of Red Light2011

    • 著者名/発表者名
      Atsuhiro Tanaka, Keiji Hashimoto, Hiroshi Kominami
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 3 ページ: 1619-1623

    • DOI

      10.1002/cctc.201100158

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic reduction of nitrobenzenes to aminobenzenes in aqueous suspensions of titanium(IV) oxide in the presence of hole scavengers under deaerated and aerated conditions2011

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Imamura, Shin-ichi Iwasaki, Tsuyoshi Maeda, Keiji Hashimoto, Bunsho Ohtani, and Hiroshi Kominami
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 13 ページ: 5114-5119

    • DOI

      10.1039/c0cp02279a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic degradation of 2-propanol over metal-ion-loaded titanium(IV) oxide under visible light irradiation: Effect of physical properties of nano-crystalline titanium(IV) oxide2011

    • 著者名/発表者名
      Sho Kitano, Keiji Hashimoto, Hiroshi Kominami
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B: Environmental

      巻: 101 ページ: 206-211

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2010.09.021

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stoichiometric formation of benzene and ketones by photocatalytic dechlorination of chlorobenzene in secondary alcohol suspensions of palladium-loaded titanium(IV) oxide powder in the presence of sodium ion sources2011

    • 著者名/発表者名
      Kojirou Fuku, Keiji Hashimoto, Hiroshi Kominami
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Technol.

      巻: 1 ページ: 586-592

    • DOI

      10.1039/c0cy00040j

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic mineralization of acetic acid in aqueous suspension of metal-loaded cerium(IV) oxide under irradiation of visible light2011

    • 著者名/発表者名
      Atsuhiro Tanaka, Keiji Hashimoto, Hiroshi Kominami
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 40 ページ: 354-356

    • DOI

      10.1246/cl.2011.354

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic mineralization of volatile organic compounds over commercial titanium(IV) oxide modified with rhodium(III) ion under visible light irradiation and correlation between physical properties and photocatalytic activity2011

    • 著者名/発表者名
      Sho Kitano, Keiji Hashimoto, Hiroshi Kominami
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 164 ページ: 404-409

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2010.10.064

    • 査読あり
  • [学会発表] 金ナノ粒子修飾酸化セリウム(IV)光触媒による芳香族アルコールのアルデヒドへの選択酸化反応:多段階光析出法の効果2012

    • 著者名/発表者名
      田中淳皓、橋本圭司、古南 博
    • 学会等名
      第109回触媒討論会
    • 発表場所
      東京工業大学(東京都)
    • 年月日
      2012年3月29日
  • [学会発表] 多段階光析出法による金ナノ粒子修飾酸化チタン(IV)の調製と可視光照射下における光誘起水素生成2012

    • 著者名/発表者名
      田中淳皓、橋本圭司、古南 博
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶應大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月27日
  • [学会発表] コロイド法により調製した金ナノ粒子修飾酸化チタンによる可視光誘起光触媒反応2011

    • 著者名/発表者名
      古南 博、田中淳皓、荻野麻子、岩城 萌、大沼 明、天野史章、大谷文章
    • 学会等名
      第108回触媒討論会
    • 発表場所
      北見工業大学(北海道)
    • 年月日
      2011年9月21日
  • [学会発表] 緑色照射下における金ナノ粒子修飾酸化セリウム(IV)光触媒による芳香族アルコールのアルデヒドへの選択酸化反応2011

    • 著者名/発表者名
      田中淳皓、橋本圭司、古南 博
    • 学会等名
      第108回触媒討論会
    • 発表場所
      北見工業大学(北海道)
    • 年月日
      2011年9月20日
  • [備考]

    • URL

      http://www.apch.kindai.ac.jp/surface-folder/surface-index.html

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公開日: 2013-07-10  

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