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2011 年度 実施状況報告書

核酸の自在設計性と金属錯体の機能性をもつ核酸―金属―有機構造体の創製

研究課題

研究課題/領域番号 23651130
研究機関甲南大学

研究代表者

三好 大輔  甲南大学, フロンティアサイエンス学部, 准教授 (50388758)

研究期間 (年度) 2011-04-28 – 2013-03-31
キーワードDNA / 四重らせん構造 / 金属‐有機構造体 / ナノ構造体 / DNAナノテクノロジー / G-ワイヤー / ビピリジン / グラフェン
研究概要

本研究では、DNA ナノ構造体に化学刺激応答能をもつ四重らせん構造を導入し、ナノ構造体の形成・解離を自在制御する。さらに、分子認識能をもつ四重らせん構造を鎹として、DNA ナノ構造体と金属-有機構造体を融合する。これにより、核酸(DNA)の自在設計性と金属錯体の機能性を併せもつ分子集合体「核酸―金属―有機構造体(Nucleic acid with Metal-Organic Framework:nMOF)」を構築する。 平成23年度では、ナノ構造体の自在制御パーツとして有用な非標準的なDNA高次構造を合理設計するための知見を得ることを試みた。本研究で主として用いることを想定している四重らせん構造に関しては、四重らせん構造に欠損塩基を化学的に導入することで、その熱力学的安定性を制御することが可能になった。また、Locked Nucleic Acidとよばれる化学修飾を施すことで、DNAの標準構造である逆平行型二重らせん構造を平行型二重らせん構造へとスイッチさせることもできた。さらに、低分子化合物に結合して、構造を劇的に変化させる核酸スイッチを構築できた。これらの自在制御パーツを用いることで、nMOFの形成と解離を合目的的に制御することが可能となった。制御パーツの開発に加えて、nMOFのように自己組織構造体内でのDNAの分子認識の検討も進めた。その結果、基板上に集積化したDNAと生体分子の相互作用能力を決定する因子に関する知見も得られた。これらの成果は、4報の国際誌に掲載された。また、フタロシアニンをはじめとする金属錯体と四重らせん構造の相互作用機構に関する詳細な知見も得られつつあり、国際会議などで報告した。このように、当初に計画した平成23年度の研究目標をおおむね達成し、平成24年における、nMOFの構築とその応用展開に必要な結果が得られたと言える。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成23年度では、DNAナノ構造体の構築とその制御に必要な知見を得ることができ、論文発表と学会発表を積極的に行った。DNA四重らせん構造と金属錯体の相互作用機構に関する詳細な知見も得られつつあり、国際会議で発表した。また、相互作用機構に関して得られた知見は、現在論文投稿中である。このように、当初の計画に沿って研究を推進することができたことから、概ね順調に進展していると言える。

今後の研究の推進方策

平成24年度には、当初の計画通り、以下の二点について検討を進める。(1)四重らせん構造が連結したナノ構造の構築(2)DNAと金属錯体の非共有結合・共有結合による融合さらに、これらの当初の予定に加えて、グラフェン酸化物を用いることで、構築される核酸―金属―有機構造体(Nucleic acid with Metal-Organic Framework:nMOF)の機能化に関しても検討する予定である。グラフェン酸化物と生体分子を用いた機能性デバイスの開発も順調に進展しており、論文投稿への準備が整いつつある。このように、当初の計画に加えて、nMOFの機能実証を視野に入れた研究を推進できると期待できる。

次年度の研究費の使用計画

本研究におけるDNAの合理設計とMOFとの接合には、多種・大量の核酸合成が必要である。また、MOFのフレームとして多様な有機化合物も用いる。そのため、これらの試薬の購入のために、消耗品費として研究費を使用する。加えて、本研究の最終年度である平成24年度には、積極的な情報発信を努めるため、国内外の会議に参加するとともに、論文投稿を行いたいと考えている。そのための、旅費、外国語論文の校閲費、研究成果投稿費として研究費を使用したいと考えている。

  • 研究成果

    (26件)

すべて 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (15件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Effect of Locked Nucleic Acid Modification on Thermal Stability of Non-canonical DNA Structure2011

    • 著者名/発表者名
      Jhimli Bhattacharyya, Souvik Maiti, Sanjukta Muhuri, Shu-ichi Nakano, Daisuke Miyoshi, Naoki Sugimoto
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 50 ページ: 7414-7425

    • DOI

      10.1021/bi200477g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Label-free colorimetric and quantitative detection of cancer marker protein using noncrosslinking aggregation of Au/Ag nanoparticles induced by target-specific peptide probe2011

    • 著者名/発表者名
      Xiaohui Wang, Li Wu, Jinsong Ren, Daisuke Miyoshi, Naoki Sugimoto, and Xiaogang Qu
    • 雑誌名

      Biosensors and Bioelectronics

      巻: 26 ページ: 4804-4809

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Measurements of the binding of a large protein using a substrate density-controlled DNA chip2011

    • 著者名/発表者名
      S. Nakano, T. Kanzaki, M. Nakano, D. Miyoshi, N. Sugimoto
    • 雑誌名

      Analytal Chemistry

      巻: 83 ページ: 6368-6372

    • DOI

      10.1021/ac201312d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rational design of a new IMP aptamer based on a TPP riboswitch and a hypoxanthine aptamer2011

    • 著者名/発表者名
      Misato Tokui, Takahiro Yamauchi, Daisuke Miyoshi, Hisaya Kamiya, Akira Nishimura, Naoki Sugimoto
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 40 ページ: 1313-1315

    • DOI

      10.1246/cl.2011.1313

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The effects of molecular crowding on the structure and stability of G-quadruplexes with an abasic site2011

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Fujimoto, Shu Ichi Nakano, Daisuke Miyoshi, and Naoki Sugimoto
    • 雑誌名

      J. Nucleic Acids

      巻: 2011 ページ: ID: 857149

    • DOI

      10.4061/2011/857149

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of protein binding on DNA G-quadruplex structures2011

    • 著者名/発表者名
      S. Nagatoishi, D. Miyoshi and N. Sugimoto
    • 雑誌名

      Int. Rev. Biophys. Chem.

      巻: 2 ページ: 129-134

  • [雑誌論文] Synthesis and Application of Functional Nucleic Acids2011

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Miyoshi, Friedrich C. Simmel, Souvik Maiti, and Luis A. Marky
    • 雑誌名

      J. Nucleic Acids

      巻: 2011 ページ: ID: 547245

    • DOI

      10.4061/2011/547245

  • [雑誌論文] グラフェンを用いたバイオセンサー2011

    • 著者名/発表者名
      三好大輔、杉本直己
    • 雑誌名

      化学(化学同人)

      巻: 66 ページ: 30-35

  • [雑誌論文] 細胞内環境因子に応答する核酸デバイスの開発2011

    • 著者名/発表者名
      三好大輔
    • 雑誌名

      化学と工業(日本化学会)

      巻: 64(12) ページ: 956

  • [学会発表] 生命分子の挙動に及ぼす分子環境の効果(36): グラフェン酸化物ナノ表面におけるDNA の吸着・脱着機構の解明2012

    • 著者名/発表者名
      藤本健史・中野修一・杉本直己・三好大輔
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月27日
  • [学会発表] 生命分子の挙動に及ぼす分子環境の効果(37) RNA ヘアピン構造の二量化反応の効率を決める要因の解明2012

    • 著者名/発表者名
      中野修一・平山英伸・山口大輔・三好大輔・杉本直己
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月27日
  • [学会発表] 蛍光消光を利用した新規なテロメラーゼ活性測定法の開発2012

    • 著者名/発表者名
      河村浩司・村嶋貴之・三好大輔・夜久英信
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月27日
  • [学会発表] 細胞内環境因子に応答する核酸デバイスの開発2012

    • 著者名/発表者名
      三好大輔
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会(招待講演)
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月27日
  • [学会発表] チオフラビンTによるDNA四重らせん構造の蛍光検出2012

    • 著者名/発表者名
      前田龍一・藤本健史・夜久英信・村嶋貴之・杉本直己・三好大輔
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月26日
  • [学会発表] 生命分子の挙動に及ぼす分子環境の効果(31) RNase HとプローブRNAを用いたサイクリングプローブ技術によるPCR フリーのテロメラーゼ活性検出技術の開発2012

    • 著者名/発表者名
      夜久英信・村嶋貴之・三好大輔・杉本直己
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県)
    • 年月日
      2012年3月26日
  • [学会発表] TPP リボスイッチを用いた新規アプタマーの合理的設計2011

    • 著者名/発表者名
      徳井 美里, 山内 隆寛, 三好 大輔, 西村 顕, 杉本 直己
    • 学会等名
      第63回日本生物工学会大会
    • 発表場所
      東京農工大学(東京都)
    • 年月日
      2011年9月27日
  • [学会発表] 核酸のヘアピンループ構造形成における熱力学的安定性と水和の相関2011

    • 著者名/発表者名
      藤本 健史・三好 大輔・中野 修一・杉本 直己
    • 学会等名
      第5回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県)
    • 年月日
      2011年9月14日
  • [学会発表] 擬似細胞核内環境下におけるアニオン性G-quadruplex リガンドのテロメラーゼ阻害効果2011

    • 著者名/発表者名
      夜久 英信・村嶋 貴之・三好 大輔・杉本 直己
    • 学会等名
      第5回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県)
    • 年月日
      2011年9月14日
  • [学会発表] Structural polymorphism of G-quadruplex responding to cellular environmental factors2011

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Miyoshi
    • 学会等名
      SECOND TRAINING SCHOOL on G-QUADRUPLEXES "Self-assembled guanosine structures for molecular electronic devices"(招待講演)
    • 発表場所
      Spa, Belgium
    • 年月日
      2011年9月12日
  • [学会発表] G-quadruplex-ligands with negative charges under cell-mimicking conditions2011

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Miyoshi, Hidenobu Yaku, Takashi Murashima, Naoki Sugimoto
    • 学会等名
      SECOND TRAINING SCHOOL on G-QUADRUPLEXES "Self-assembled guanosine structures for molecular electronic devices"
    • 発表場所
      Spa, Belgium
    • 年月日
      2011年9月12日
  • [学会発表] DNAの四重らせん構造と二重らせん構造を用いた刺激応答性ナノ構造体の構築2011

    • 著者名/発表者名
      三好大輔
    • 学会等名
      第4 回ナノバイオ若手ネットワーキングシンポジウム
    • 発表場所
      北海道大学(北海道)
    • 年月日
      2011年6月3日
  • [学会発表] A new fluorescent light-up probe for DNA G-quadruplex2011

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Miyoshi, Hidenobu Yaku, Takeshi Fujimoto, Takashi Murashima, Naoki Sugimoto
    • 学会等名
      The 38th International Sympoisum on Nucleic Acid Chemistry
    • 発表場所
      北海道大学(北海道)
    • 年月日
      2011年11月9日
  • [学会発表] Quantitative analysis of adsorption and desorption of DNA secondary structures on Graphene Oxide2011

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Fujimoto, Shu-ichi Nakano, Naoki Sugimoto, Daisuke Miyoshi
    • 学会等名
      The 38th International Sympoisum on Nucleic Acid Chemistry
    • 発表場所
      北海道大学(北海道)
    • 年月日
      2011年11月10日
  • [学会発表] PCR-free detection of telomerase activity in HeLa cells based on catalytic signal amplification with RNaseH2011

    • 著者名/発表者名
      Hidenobu Yaku, Takashi Murashima, Daisuke Miyoshi, Naoki Sugimoto
    • 学会等名
      The 38th International Sympoisum on Nucleic Acid Chemistry
    • 発表場所
      北海道大学(北海道)
    • 年月日
      2011年11月10日
  • [図書] G-quartet, G-quadruplex, and G-wire Regulated by Chemical Stimuli in DNA Nanotechnology (Methods in Molecular Biology series)2011

    • 著者名/発表者名
      D. Miyoshi, N. Sugimoto
    • 総ページ数
      361
    • 出版者
      Human Press
  • [備考]

    • URL

      http://www.pi.konan-u.ac.jp/miyoshi/index.html

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公開日: 2013-07-10   更新日: 2019-06-06  

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