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2012 年度 実績報告書

鉄鋼スラグを原料とした固体酸塩基触媒の合成とグリーンケミストリーへの応用

研究課題

研究課題/領域番号 23656511
研究機関大阪大学

研究代表者

山下 弘巳  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40200688)

キーワード高炉スラグ / 層状複水酸化物 / 固体塩基 / CO2固定 / バイオディーゼル燃料 / 塩基触媒 / ハイドロカルマイト / 層状化合物
研究概要

高炉スラグの高付加価値化及び新たな利用技術の開発が求められている。高炉スラグには主成分としてCaO, SiO2, Al2O3, MgOおよび微量のFe, Ti, Mnが含まれ、適切な化学プロセスを施すことで高付加価値材料へ転換できる。本研究では高炉スラグを簡便な化学プロセスにより層状複水酸化物へと変換した。層状複水酸化物は、高い固体塩基性により触媒材料として期待できる。本研究では、高炉スラグを原料に得られた層状化合物をCO2固定化やバイオディーゼル燃料合成などの有用な触媒反応へと応用した。
ボールミルにより粉砕した高炉スラグをHCl水溶液で溶解し100 °Cで加熱後、ろ過してゲル化した含水シリカと各種金属イオンを含む濾液とに分離した。濾液にNaOH水溶液を加え、沈殿物をろ過、洗浄、乾燥を行いCa-Al-Cl系層状複水酸化物を得た。XRD, TG測定、元素分析により、得られた化合物はスラグ成分に由来するMg, Fe, Mnなどを含む単相のCa-Al-Cl系層状複水酸化物であると確認できた。pH11.5、100 °Cの合成条件下で最も結晶度の高い層状化合物が得られた。得られた化合物を空気中600 °C以上で焼成するとCaO、MgOおよびMayenite (Ca12Al14O33)相を含む混合酸化物へと変化し固体塩基性も向上することがCO2-TPD測定により確認できた。
これらの試料を用いてCO2とエポキシドの付加反応を行ったところ、良好な選択率(> 90%)でポリカーボネート樹脂の原料となる環状カーボネートを合成できた。また、大豆油を原料に用いたバイオディーゼル燃料合成反応を行ったところ、未焼成試料では活性を示さなかったが、焼成によりCaO相を析出させることで高い触媒活性が発現した。

  • 研究成果

    (31件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (21件) (うち査読あり 21件) 学会発表 (8件) (うち招待講演 4件) 図書 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Preparation of single-site Ti-containing mesoporous silica with a nanotube architecture and its enhanced catalytic activities2013

    • 著者名/発表者名
      T.Kamegawa, D. Yamahana, H.Seto,H.Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 1 ページ: 891-897

    • DOI

      DOI:10.1039/c2ta00331g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Visible-Light-Harvesting Assembly with a Sulfocalixarene Linker between Dyes and a Pt-TiO2 Photocatalyst2013

    • 著者名/発表者名
      T.Kamegawa,S.Matsuura,H.Seto,H.Y amashita
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 52 ページ: 916-919

    • DOI

      DOI:10.1002/anie.201206839

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient degradation of CO and acetaldehyde using nano-sized Pt catalysts supported on CeO2 and CeO2/ZSM-5 composite2013

    • 著者名/発表者名
      K. Fuku, M. Goto, T. Sakano, T. Kamegawa, K. Mori, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 201 ページ: 57-61

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2012.04.034

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of Hydroxynaphthalene-Modified TiO2 via Formation of Surface Complexes and their Applications in the Photocatalytic Reduction of Nitrobenzene under Visible-Light Irradiation2012

    • 著者名/発表者名
      T. Kamegawa, H. Seto, S. Matsuura, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 4 ページ: 6635-6639

    • DOI

      DOI:10.1021/am3017762

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unexpected Pd-catalyzed Hydrogenation of Phenol into 2-Cyclohexene-1-one: Enhanced Activity and Selectivity Assisted by Molecular Oxygen2012

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, K. Furubayashi, S. Okada, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 48 ページ: 8886-8888

    • DOI

      DOI:10.1039/C2CC31995K

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structural Design of Pd/SiO2@Ti-Containing Mesoporous Silica Core-Shell Catalyst for Efficient One-Pot Oxidation Using in Situ Produced H2O22012

    • 著者名/発表者名
      S. Okada, S. Ikurumi, T. Kamegawa, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 116 ページ: 14360-14367

    • DOI

      DOI:10.1021/jp3025073

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hybrid Mesoporous Silica Materials Functionalized by Pt(II) Complexes: Correlation between Spatial Distribution of Active Center, Photoluminescence Emission, and Photocatalytic Activity2012

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, K.Watanabe, Y. Terai, Y. Fujiwara, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 18 ページ: 11371-11378

    • DOI

      DOI:10.1002/chem.201200959

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Transesterifications using a hydrocalumite synthesized from waste slag: An economical and ecological route for biofuel production2012

    • 著者名/発表者名
      Kuwahara, K. Tsuji, T. Ohmichi, K. Mori, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Catalysis Science and Technology

      巻: 2 ページ: 1842-1851

    • DOI

      DOI:10.1039/C2CY20113E

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhanced hydrogenation activity of nano-sized Pd-Ni bimetal particles on Ti-containing mesoporous silica prepared by a photo-assisted deposition method2012

    • 著者名/発表者名
      K. Fuku, T. Sakano, T. Kamegawa, K. Mori, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry

      巻: 22 ページ: 16243-16247

    • DOI

      DOI:10.1039/C2JM31584J

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Waste-slag hydrocalumite and derivatives as heterogeneous base catalysts2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuwahara, K. Tsuji, T. Ohmichi, T. Kamegawa, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 5 ページ: 1523-1532

    • DOI

      DOI:10.1002/cssc.201100814

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Superhydrophobic Surfaces with Photocatalytic Self-Cleaning Properties by Nanocomposite Coating of TiO2 and Polytetrafluoroethylene2012

    • 著者名/発表者名
      Kamegawa, T. Shimizu, and H.Yamashita
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 24 ページ: 3697-3700

    • DOI

      DOI:10.1002/adma.201201037

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dramatic enhancement of CO2 uptake by poly(ethyleneimine) using zirconosilicate supports2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuwahara, D.Y. Kang, J.R. Copeland, N.A. Brunelli, S.A. Didas, P. Sievers, T. Kamegawa, H. Yamashita, and C.W. Jones
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 134 ページ: 10757-10760

    • DOI

      DOI:10.1021/ja303136e

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic reduction of CO2 with H2O on Various Titanium Oxide Photocatalysts2012

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, H. Yamashita, M. Anpo
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 2 ページ: 3165-3172

    • DOI

      DOI:10.1039/c2ra01332k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of TiO2-zeolite composites with enhanced photocatalytic performances under irradiation of UV and visible light2012

    • 著者名/発表者名
      T. Kamegawa, R. Kido, D. Yamahana, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 165 ページ: 142-147

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2012.08.013

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhanced CO2 Adsorption over Polymeric Amines Supported on Heteroatom-Incorporated SBA-15 Silica: Impact of Heteroatom Type and Loading on Sorbent Structure and Adsorption Performance2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuwahara, D. Kang, J.R. Copeland, P. Bollini, C. Sievers, T. Kamegawa, H. Yamashita, and C.W. Jones
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 18 ページ: 16649-16664

    • DOI

      10.1002/chem.201203144

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogenation of Phenol Using Silica Supported Pd and PdAu Catalysts in the presence of H2 and O22012

    • 著者名/発表者名
      S. Okada, K. Fujiwara, T. Kamegawa, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 85 ページ: 1057-1059

    • DOI

      10.1246/bcsj.20120118

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Intercalation of Pt(II) Terpyridine Complexes into Layered K4Nb6O17 and Visible-light Driven Photocatalytic Production of H22012

    • 著者名/発表者名
      K. Mori, S. Ogawa, M. Martis, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 116 ページ: 18873-18877

    • DOI

      10.1021/jp3059799

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Elaboration, Characterization and Properties of Silica-based Single-site Heterogeneous Photocatalysts2012

    • 著者名/発表者名
      M.Che, K. Mori, H.Yamashita
    • 雑誌名

      Proceedings of the Royal Society A

      巻: 468 ページ: 2113-2128

    • DOI

      10.1098/rspa.2012.0139

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of Size-controlled Copper-nanoparticle-supported Catalyst Using Rapid and Uniform Heating under Microwave Irradiation2012

    • 著者名/発表者名
      K. Fuku, S. Takakura, T. Kamegawa, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 41 ページ: 614-616

    • DOI

      10.1246/cl.2012.614

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Dispersed Platinum Nanoparticles on TiO2 Prepared by Using the Microwave-Assisted Deposition Method: An Efficient Photocatalyst for the Formation of H2 and N2 from Aqueous NH32012

    • 著者名/発表者名
      K. Fuku, T. Kamegawa, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Chemistry An Asian Journal

      巻: 7 ページ: 1366-1371

    • DOI

      10.1002/asia.201100984

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An Electroless Deposition Technique for the Synthesis of Highly Active and Nano-sized Pd Particles on Silica Nanosphere2012

    • 著者名/発表者名
      S. Okada, T. Kamegawa, K. Mori, H. Yamashita
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 185 ページ: 109-112

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2011.08.014

    • 査読あり
  • [学会発表] Design of Single-site Photocatalysts Using Nanoporous Materials2013

    • 著者名/発表者名
      ○Hiromi Yamashita,Kohsuke Mori,Takashi Kamegawa
    • 学会等名
      MANA/NIMS-Osaka University Joint Symposium on Advanced Structural and Functional Materials Design 2013
    • 発表場所
      National Institute for Materials Science (NIMS)
    • 年月日
      20130318-20130318
    • 招待講演
  • [学会発表] Design of Single-site Photocatalysts Using Nanoporous Materials2013

    • 著者名/発表者名
      ○Hiromi Yamashita,Kohsuke Mori,Takashi Kamegawa
    • 学会等名
      11th Symposium of Research Center for Solar Energy Chemistry Prospects for Utilization of Solar Energy:Next-Generation Solar Cells and Photocatalysts
    • 発表場所
      Graduate School of Engineering Science
    • 年月日
      20130220-20130220
  • [学会発表] コアシェル型触媒のワンポット酸化反応への応用と高次構造制御による高効率化2012

    • 著者名/発表者名
      ○王生翔平、岡田周祐、亀川孝、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第28回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      20121130-20121130
  • [学会発表] ナノ多孔体を利用するシングルサイト触媒・光触媒の設計と応用2012

    • 著者名/発表者名
      ○山下弘巳
    • 学会等名
      触媒学会西日本支部 九州地区講演会
    • 発表場所
      九州工業大学・戸畑キャンパス
    • 年月日
      20121113-20121113
    • 招待講演
  • [学会発表] ナノ構造制御による超親水性・超撥水性表面の設計2012

    • 著者名/発表者名
      ○山下弘巳
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学・伊都キャンパス
    • 年月日
      20120924-20120924
    • 招待講演
  • [学会発表] Ni-Zrアモルファス合金からの多孔質Niの調製とその触媒作用2012

    • 著者名/発表者名
      ○野﨑安衣、亀川孝、大道徹太郎、山下弘巳
    • 学会等名
      金属学会2012年秋期(第151回)大会
    • 発表場所
      愛媛大学
    • 年月日
      20120917-20120917
  • [学会発表] Design of Super Hydrophilic and Hydrophobic Surfaces Using Nanostructured Thin Film Photocatalysts2012

    • 著者名/発表者名
      ○Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      The International Symposium on Photocatalysis
    • 発表場所
      Kyoto University
    • 年月日
      20120719-20120719
  • [学会発表] Single-site Photocatalysts Designed Using Nano-porous Materials2012

    • 著者名/発表者名
      ○Hiromi Yamashita, Kohsuke Mori, Takashi Kamegawa, Shusuke Okada,and Kojiro Fuku
    • 学会等名
      The First International Conference on Photocatalysis and Solar Energy Conversion:Development of Materials and Nanomaterials
    • 発表場所
      Deajeon Convention Center
    • 年月日
      20120531-20120531
    • 招待講演
  • [図書] エレクトロニクス・エネルギー分野における超撥水・超親水化技術2012

    • 著者名/発表者名
      山下弘巳(共著)
    • 総ページ数
      418
    • 出版者
      技術情報協会
  • [産業財産権] 貴金属微粒子の製造方法2013

    • 発明者名
      福康二郎、森浩亮、亀川孝、山下弘巳
    • 権利者名
      福康二郎、森浩亮、亀川孝、山下弘巳
    • 産業財産権番号
      特願 2013-026762
    • 出願年月日
      2013-02-14

URL: 

公開日: 2014-07-24  

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