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日本の科学技術発展において高分子科学が果たせる役割に人工筋肉などの創発機能を持った材料が期待されている。その中で高分子ゲルが果たせる役割は重要な領域である。本申請課題ではホスト分子とゲスト分子の組み合わせに応じた多機能な超分子ヒドロゲルの構築を試み、ストレスとして光や酸化還元を用いて、ゾル-ゲル相転移、人工アクチュエーターを目指した膨潤-収縮の制御を試みた。
酸化還元刺激応答性超分子ゲルアクチュエーターの構築
ホスト分子であるβ-シクロデキストリン(βCD)を用いて、ゲスト分子にはフェロセン（Fc)を選択した。βCDとFcのホスト-ゲスト相互作用を利用して、超分子ヒドロゲルを作製した。βCD は選択的に疎水性のFc分子を取り込み、包接錯体を形成する。我々はホスト－ゲスト相互作用を高分子側鎖間の架橋として利用するだけでなく、化学架橋部位を導入することによって、外部刺激に対しても形態が崩れない超分子ヒドロゲルを作製した。作製した超分子ヒドロゲルは有機溶媒中では大きく膨潤するのに対して、溶媒を水に置き換えることによって、大きく収縮した。このような溶媒の疎媒変化に対して示す膨潤収縮性は、CD とゲスト分子の包接錯体形成に依存しており、水中においては包接錯体が形成されるため、架橋密度が上昇し、収縮したものと考えられる。一方で、有機溶媒中においては架橋密度が低下するため、膨潤したものと考えられる。今回、刺激として、酸化還元刺激を用いて、ゲルの膨潤収縮性を制御することに成功した。また二層ゲルを作成することで、刺激に応じたゲルの屈曲運動を制御する成功し、作成したゲルの仕事量を見積もることにも成功した。
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