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2012 年度 実施状況報告書

天然・人工放射性核種をマルチトレーサーとした日本海固有水・物質循環解明

研究課題

研究課題/領域番号 23710008
研究機関広島大学

研究代表者

坂口 綾  広島大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (00526254)

キーワードU-236 / 日本海 / グローバルフォールアウト / 海洋循環トレーサー / Cs-137
研究概要

<日本海でのCs、U、Pu同位体測定と分布>大和堆以北からタタール海峡で採取した7地点、それぞれ十数深度、あわせて171試料全ての海水試料中の溶存態および懸濁態Cs、U、Pu同位体濃度の定量を行った。溶存態として存在するU-236は、懸濁態として存在する量の約1000倍以上であり、日本海の水柱では何れの地点においても溶存態として存在していることが明らかになった。また、水柱に存在するU-236のインベントリーは海底堆積物中のそれと比較して約100倍であり、粒子との反応性は非常に小さく水中から除去されておらず、上記のように溶存態として存在しているということをサポートする結果となった。また、海峡付近で採取した試料以外は、表層でU-236 濃度が高く深度が深くなるにつれ低くなるという天然Uとは全く異なる深度分布が得られた。このU-236深度分布は、同じ試料で測定した人工放射性溶存核種Cs-137と同様な深度分布であった。しかし、北緯43度 東経138度付近の海底でU-236濃度の上昇がみられ、沈み込みによる供給が示唆された。このようにU同位体で得られた深度分布などは、Pu同位体では見られず粒子との親和性の違いなどが考えられる。
<日本海へ流入するU-236供給変遷史解明>赤道太平洋の核実験サイトに生息するサンゴコア試料中のU 同位体分析を年輪ごとに行った。この試料は1944年から2008年までの歴史をとどめており、当時の海水中U同位体も保持している。ここのサイトを流れる北赤道海流は、いずれ黒潮、対馬海流となり日本海に流入する。そのため、この試料を用いて北赤道海流中のウラン同位体(海水中のU同位体)組成を復元できる。この分析の結果、日本海には大気圏内核実験が最大であった1963年より以前に、水爆により生成したU-236が日本海に流入していることが示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

今年度の当初の計画は、(1)日本海で採取した全ての海水、浮遊懸濁物質試料中のU、Pu 同位体測定、(2)日本海で採取した全ての堆積物中のU同位体測定、であった。
(1)に関しては、上記したように全ての採取点および深度の海水、浮遊懸濁物質、延べ約350試料中のUおよびPu同位体測定を終え、それぞれ同位体の存在状態や、平面および深度分布について議論を行うことができた。(2)についても、堆積物表層から深度5 cmのスライス試料全てにおいてU 同位体測定が終了し、水柱に存在するU-236量とスカベンジされたU-236量の比較が可能になった。
さらに、海流を通じて日本海に流入したU-236の変遷史をマジュロ環礁で採取したサンゴコア試料から復元するための研究も併せて行う事ができた。また、対馬海流が流入する海峡に位置する壱岐島にてサンゴコア試料が採取できた。これは、実際に海流を通じて日本海に流入したU-236とフォールアウトとして大気より導入されたU-236を復元すべく非常に貴重な試料である。
そのほか特記すべき事としては、昨年度の結果を論文にまとめたものを国際誌に投稿していたが、それが受理された。
このように、初年度の進行予定を大きく上回る成果が出たため、達成度は十分であったと確信する。

今後の研究の推進方策

日本海において、Cs、U、Pu同位体に関してはほぼ全てのデータセットが揃いつつある。来年度は、最終年度にあたるため、これらデータをなるべく早い段階で総括し、解析に必要な試料採取や追加分析を行うことにより、穴のないデータセットを構築する。さらに、今年度からマジュロ環礁で採取したサンゴコア試料中のU同位体測定に着手し、日本海に海水を通じて流入するU-236変遷史復元を試みているが、これに関して全ての年輪試料の分析・測定を終了する。また、壱岐島でも日本海に実際流入した変遷史を復元すべく試料を採取したので、できる限りこの試料分析を行う。これらサンゴコア試料より得られた、日本海表層に流入したU-236濃度について明らかにすることで、日本海におけるU-236のより確実な海水循環トレーサーとしての確立を目指す。また、拡散係数など試算していた値についても、復元された流入変遷史より再計算しより確かな値を導く。これらの分析結果は、最終的にはトレーサーとしての確実性を上げるのみならず、黒潮(北赤道海流)の流速や、成層圏でのエアロゾル滞留時間も導くためのツールとして利用できる可能性があるので、新たな研究にも繋がるような視点から解析を進める予定である。

次年度の研究費の使用計画

本研究で用いる分析法は、目的核種を他のマトリックスから完全に単離することが必要である。また、クロスコンタミネーションなどの汚染を避けるために、使用品の多くはディズポーザブルな実験器具を利用している。このように、24年度と同様に試料処理に試薬類および実験器具が必要となるため、研究費の多くが物品(消耗品)費に計上されている。
その他、ウランやプルトニウム同位体測定では、国外にのみ設備されている大型装置を利用する必要や、国内では1機関しか認められていない施設を利用する必要があるため、国内外の旅費が必要となる。
必要試薬量や実験器具などの消耗品に関わる経費、また国内外旅費も見積もりに準じているため当初の申請通りに予算使用可能であることが予想される。

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (12件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Local distribution of radioactivity in tree leaves contaminated by fallout of the radionuclides emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2013

    • 著者名/発表者名
      K. Tanaka, H. Iwatani, A. Sakaguchi, and Y. Takahashi
    • 雑誌名

      J. Radioanal. Nucl. Chem.

      巻: 295 ページ: 2007-2014

    • DOI

      10.1007/s10967-012-2192-1

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Heterogeneous distribution of radiocesium in aerosols, soil and particulate matters emitted by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident: retention of micro-scale heterogeneity during the migration of radiocesium from the air into ground and river systems2013

    • 著者名/発表者名
      K. Tanaka, A. Sakaguchi, Y. Kanai, H. Tsuruta, A. Shinohara Y. Takahashi
    • 雑誌名

      Journal of Radioanalytical Nuclear and chemistry

      巻: 295 ページ: 1927-1937

    • DOI

      10.1007/s10967-012-2160-9

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Isotopic determination of U, Pu and Cs in environmental waters following the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident2012

    • 著者名/発表者名
      A. Sakaguchi, A. Kadokura, P. Steier, K. Tanaka, Y. Takahashi, H. Chiga, A. Matsushima, S. Nakashima and Y. Onda
    • 雑誌名

      Geochemical Journal

      巻: 46 ページ: 355-360

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An early survey of the radioactive contamination of soil due to the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident, with emphasis on plutonium analysis2012

    • 著者名/発表者名
      M. Yamamoto, T. Takada, S. Nagao, T. Koike, K. Shimada, M. Hoshi, K. Zhumadilov, T. Shima, M. Fukuoka, T. Imanaka, A. Sakaguchi, S. Kimura
    • 雑誌名

      Geochemical Journal

      巻: 46 ページ: 341-353

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Investigation of cesium adsorption on soil and sediment samples from Fukushima Prefecture by sequential extraction and EXAFS technique2012

    • 著者名/発表者名
      H. Qin, Y. Yokoyama, Q. Fan, H. Iwatani, K. Tanaka, A. Sakaguchi, Y. Kanai, J. Zhu, Y. Onda, and Y. Takahashi
    • 雑誌名

      Geochemical Journal

      巻: 46 ページ: 297-302

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Uranium-236 as a new oceanic tracer: a first depth profile in the Japan Sea and comparison with caesium-1372012

    • 著者名/発表者名
      A. Sakaguchi, A. Kadokura, P. Steier, Y. Takahashi, K. Shizuma, M. Hoshi, T. Nakakuki, M. Yamamoto
    • 雑誌名

      Earth and Planetary Science Letters

      巻: 333 ページ: 165-170

    • DOI

      10.1016/j.epsl.2012.04.004

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Vertical Profiles of Iodine-131 and Cesium-137 in Soils in Fukushima Prefecture related to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Accident,2012

    • 著者名/発表者名
      K. Tanaka, Y. Takahashi, A. Sakaguchi, M. Umeo, S. Hayakawa, H. Tanida, T. Saito, Y. Kanai,
    • 雑誌名

      Geochemical Journal

      巻: 46 ページ: 73-76

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Disastrous Flood Events Found in Lacustrine Sediments from Lake Biwa (Featured Articles : Mega-Earthquake and Geomorphic Hazards)2012

    • 著者名/発表者名
      ITONO Taeko, KASHIWAYA Kenji, SAKAGUCHI Aya
    • 雑誌名

      地形

      巻: 33 ページ: 453-468

    • 査読あり
  • [学会発表] 福島第一原発事故由来Cs‐137の環境中における挙動2012

    • 著者名/発表者名
      値賀晴香,坂口綾,岩谷北斗,田中万也,高橋嘉夫
    • 学会等名
      日本放射化学会年会2012
    • 発表場所
      東京工業大学
    • 年月日
      20121003-20121005
  • [学会発表] サンゴ中のウランに関する研究‐同位体組成分析および蛍光分光XAFS法を用いた化学形態分析‐2012

    • 著者名/発表者名
      森千晴, 坂口綾, 佐々木圭一, 宇留賀朋哉, 谷田肇, 寺田靖子,高橋嘉夫
    • 学会等名
      日本地球化学会年会 2012
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20120910-20120913
  • [学会発表] 流星海山における鉄マンガンクラストの成長速度および元素組成2012

    • 著者名/発表者名
      井上美南・坂口綾・高橋嘉夫・松崎浩之・臼井朗
    • 学会等名
      日本地球化学会年会 2012
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20120910-20120913
  • [学会発表] 鉄マンガン酸化物へのテルルの“異常濃集”の化学的要因2012

    • 著者名/発表者名
      大石泰子・柏原輝彦・杉山敏基・坂口綾・高橋嘉夫
    • 学会等名
      日本地球化学会年会 2012
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20120910-20120913
  • [学会発表] 流星海山におけるマンガンクラストの古海洋環境記録としての可能性2012

    • 著者名/発表者名
      西圭介・臼井朗・佐藤久晃・坂口綾・井上美南・松崎浩之
    • 学会等名
      日本地球化学会年会 2012
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20120910-20120913
  • [学会発表] 福島第一原子力発電所から放出された放射性セシウムの河川系砕屑物における挙動2012

    • 著者名/発表者名
      岩谷北斗・高橋嘉夫・坂口 綾・田中万也・Qiaohui Fan・恩田裕一・加藤弘亮
    • 学会等名
      日本地球化学会年会 2012
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20120910-20120913
  • [学会発表] 福島第一原子力発電所から放出された放射性セシウムの樹葉による取り込み及び分布状況2012

    • 著者名/発表者名
      田中万也・岩谷北斗・坂口綾高橋嘉夫・恩田裕一
    • 学会等名
      日本地球化学会年会 2012
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20120910-20120913
  • [学会発表] 大気中の鉛同位体比および化学種の精密分析2012

    • 著者名/発表者名
      坂田昂平,坂口 綾,谷水雅治,高橋嘉夫,高久雄一
    • 学会等名
      環境科学討論会
    • 発表場所
      愛媛大学
    • 年月日
      20120710-20120713
  • [学会発表] Preliminary Results of Uranium-236, Plutonium-239, 240 and Cesium-137 Measurements in Samples Relat¬ed With ‘Black Rain’ after the Hiroshima Atomic Bomb2012

    • 著者名/発表者名
      A. Sakaguchi, H. Chiga, P. Steier, K. Shizuma, M. Hoshi, Y. Takahashi, M. Yamamoto
    • 学会等名
      Health Physics 2013
    • 発表場所
      サクラメント アメリカ
    • 年月日
      20120707-20120711
    • 招待講演
  • [学会発表] Enrichment mechanisms of tellurium in ferromanganese crusts2012

    • 著者名/発表者名
      T. Sugiyama, A. Sakaguchi, T. Kashiwabara, A. Usui, Y. Takahashi
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合 2013年度連合大会
    • 発表場所
      幕張
    • 年月日
      20120520-20120526
  • [学会発表] Enrichment mechanisms of tellurium in ferromanganese crusts2012

    • 著者名/発表者名
      T. Sugiyama, A. Sakaguchi, A. Usui, Y. Takahashi
    • 学会等名
      European Geosciences Union General Assembly 2013
    • 発表場所
      ウィーン オーストリア
    • 年月日
      20120407-20120411
  • [学会発表] Depth distributions of uranium-236 and cesium-137 in the Japan/East Sea; toward the potential use as a new oceanic circulation tracer2012

    • 著者名/発表者名
      A Sakaguchi, A. Kadokura, P. Steier, Y. Takahashi, K. Shizuma, M. Yamamoto
    • 学会等名
      European Geosciences Union General Assembly 2013
    • 発表場所
      ウィーン オーストリア
    • 年月日
      20120407-20120411
  • [図書] 地球と宇宙の化学事典2012

    • 著者名/発表者名
      坂口 綾 (分担執筆)
    • 総ページ数
      479
    • 出版者
      朝倉書店

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公開日: 2014-07-24  

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