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水和水の水素結合の組換えは、溶液中の化学反応など化学現象だけでなく、生命現象も含めた多くの動的分子過程における基本過程である。水和水の水素結合組換えは、生体分子の構造変化に必須であり、分子会合や蛋白質のフォールディングの律促段階に関係していることが知られている。従って、水和水の水素結合組換えを分子レベルで捉えることができれば、様々な生命現象の分子論的理解につながる。これまで、時間分解蛍光分光、ＮＭＲ、中性子非弾性散乱、テラヘルツ分光などにより生体分子の動的水和特性が測定され、バルク水と異なるタイムスケールで運動していることなどが示されてきた。しかし、このような測定手法では、水和水全体の振舞いを捉えることはできても、個々の水分子の動きまで知ることはできない。そのため、本研究課題では、生体分子水和水の水素結合の組換えメカニズムを原子レベルで捉えることを目的に分子動力学計算による研究を行った。
生体分子水和水の水素結合タイプは多様である。水分子の２つの水素原子がそれぞれ生体分子の異なるアクセプタ原子と水素結合するタイプについて、水素結合組み換えが次のようなメカニズムで起こっていることを明らかにした。
①注目している水分子が生体分子表面に存在しているとき、まれに別の水分子が近づいてくる。この水分子が同時に同じ場所に水素結合を作る（多重水素結合）と、水素結合の組換えが進む。
②多重水素結合の状態から組換えが進む速度は、水和サイトの構造揺らぎによって決まる。
③他の水素結合タイプも含めて、生体分子水和水の水素結合組換メカニズムを統一的に記述するには、水素結合様式と構造揺らぎだけでなく、生体分子表面の形状と電気的性質も含めた４つの要素を考慮していかなければならない。
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