| 研究課題/領域番号 |
23750001
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| 研究機関 | 慶應義塾大学 |
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研究代表者 |
角山 寛規 慶應義塾大学, 理工学研究科, その他 (40390661)
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| 研究期間 (年度) |
2011-04-28 – 2014-03-31
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| キーワード | 有機分子保護金クラスター / マイクロリアクター / 合金クラスター / 電子構造 / 触媒作用 / 空気酸化反応 |
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| 研究概要 |
金属ナノクラスター触媒は、元素毎の電子構造の違いによって多様な反応性を示すが、その電子構造と機能の相関を系統的に理解することは容易ではない。本研究では、複合金属クラスターのサイズ・組成を精密に制御しに合成する方法を確立し、原子レベルでサイズ・組成と触媒活性の関係を解明し、電子構造と反応性の相関を明らかにする。本年は、マイクロ流路を有するフロー式混合・反応器を開発し、金を主成分とし、パラジウムやロジウムを2~20%程度含む合金クラスターを対象として、サイズおよび組成の原子レベルでの制御に向けた反応条件の検討を行った。Au-Pd二成分系では、仕込み比のPdの増加に伴って、生成するクラスターに含まれるPd量が増大していくことを質量分析によって確認した。加えて、マイクロリアクターを使用することで、バッチ式混合法に比べて組成の均一度が上昇することがわかった。一方、Au-Rh二成分系では、仕込みのRhを増加させているにも関わらず、生成するクラスターに含まれるRh量は増加せず、Rhを1~2原子含むものとAu単成分クラスターの生成比が変化しただけであった。この傾向は、バルクにおける固溶体形成のされやすさと対応しているが、バルクで固溶体を形成しないAu-Rh二成分系でも、40量体以下の小クラスター領域では、合金クラスターが得られることを明らかにした
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究の目的である、金属クラスターの電子構造と酸化触媒作用の相関の解明に向けて、本年はその精密合成法の構築を進めた。その結果、AuPd合金については、Pd組成にかかわらず粒径1.3 nm程度の、単分散クラスターの合成に成功し、そのサイズ分布を質量分析によって明らかにした。これらの触媒活性および電子構造評価を進めることで、触媒活性と電子構造の相関を明らかにしていくことが可能である。今後は、合成法の高度化を進め、サイズおよび組成を原子レベルで均一にする合成手法の開発を進める。
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| 今後の研究の推進方策 |
次年度以降は、複合金属クラスターの触媒活性を電子構造の評価を進め、電子構造と触媒機能の系統的な解明を目指す。加えて、合成手法のさらなる高度化を進め、単一サイズ、単一組成の複合クラスターの合成を目指す。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
本年度使用する設備・消耗品については十分整備できており、実験を円滑に進めることが出来た。研究の進展から、次年度シリンジポンプの購入が必要になったため、残額51,000円を来年度に計上した。次年度は、シリンジポンプに加えて、試薬・器具等の消耗品の整備および学会等での成果発表に研究費を使用する。
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