| 研究課題/領域番号 |
23750003
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
菅野 学 東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (30598090)
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| キーワード | 超短レーザーパルス / 偏光 / 芳香族分子 / 環電流 / 非断熱ダイナミクス / 波束動力学計算 / 国際情報交換 / 台湾 |
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| 研究概要 |
レーザーの高強度・短パルス化に伴い、アト秒から数フェムト秒のパルス長を持つレーザーパルスを用いた超短時間領域での分子内電子ダイナミクス制御が期待されている。我々はこれまでに、キラル芳香族分子の光誘起π電子回転と分子振動の非断熱結合を数値計算によって解析し、分子振動の振幅がπ電子の芳香環に沿った回転方向に依存することを見出していた。これを踏まえて、本研究は、超短レーザーパルスとそれに誘起される電子と原子核の非断熱結合を利用した芳香族分子の運動制御理論（非断熱分子運動制御理論）の開発を目指すものである。多原子分子における分子振動と結合した電子ダイナミクスは、化学反応を左右する因子でありながらこれまで殆ど研究例の無かった化学的に重要な問題である。
平成23年度は、光誘起π電子回転と結合してポテンシャル曲面の間を遷移する核波束の干渉機構を簡単な1次元モデルを用いて理論解析し、核波束の干渉効果（建設的か相殺的か）が直線偏光レーザーパルスの偏光方向によって決定されることを示した。また、直線偏光だけでなく、円偏光や楕円偏光までも包括した任意の偏光を持つレーザーを扱える形式に理論を拡張し、π電子回転が生成する角運動量を一般的に定式化することに成功した。
平成24年度は、前年度に得られた成果を更に発展させ、光誘起π電子回転と結合する核波束の干渉効果を偏光によって調整し、分子振動の振幅を自在に制御できることを理論解析と数値計算によって明らかにした。レーザーの偏光が励起波束の位相を決定し、その後の分子の電子・核ダイナミクスを支配する。また、芳香族分子の振動スペクトルを理論計算し、ピーク強度が顕著な偏光依存性を示すことを見出した。超短レーザーパルスを用いた新規かつ高速な分子キラリティー同定法の基礎となる成果である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成23年度に実施した「芳香族分子における光誘起π電子回転と分子振動の非断熱結合の理論解析」を更に発展させることができた。また、平成24年度に計画していた「光誘起π電子回転の分子キラリティー同定法としての応用」をおおむね達成できた。「研究実績の概要」で述べた任意の偏光を持つレーザーパルスによる非断熱ダイナミクス制御の理論と数値解析の成果を論文や総説として国際誌に発表することができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
ポルフィリンやフタロシアニンなどの芳香族機能性大環状分子や、フラーレンに代表される3次元π共役系における非断熱電子ダイナミクスの制御理論を構築する。芳香族大環状分子は多様な機能性を示し、色素・光電池・半導体など様々な用途に利用されている。これまでの成果を利用し、芳香族大環状分子の環電流およびそれが生成する磁場を超短時間で制御するシミュレーションを行う。それを基にして超短時間光スイッチングデバイスの新しい原理を提案する。また、近年の実験によってフラーレンのイオン化や解離のパターンがレーザーパルスの偏光に著しく依存することが示された。我々が開発した任意の偏光を持つレーザーと相互作用する芳香族分子の非断熱動力学理論を3次元π共役系に適用できる形式へと更に拡張し、フラーレンのイオン化・解離機構を解明する。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
1. 芳香族機能性大環状分子や3次元π共役系の動力学シミュレーションに使用するワークステーションの購入と東北大学大型計算機の使用料
2. これまでの研究成果を発表するための国内および外国旅費
3. 関連書籍やソフトウェアの購入、その他
次年度使用額は、今年度の研究を効率的に推進したことに伴い発生した未使用額であり、平成25年度請求額とあわせ、平成25年度の研究遂行に使用する予定である。
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