スピン状態変化を伴う化学反応の理論的経路探索と速度論的解析

2012 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 23750027
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 分子科学研究所
• 研究代表者: 倉重 佑輝 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 助教 (30510242)
• 研究期間 (年度): 2011 – 2012
• キーワード: 電子状態

研究概要

多数の電子状態を経由した複雑な化学反応の機構解明を目指し,密度行列繰り込み群法に基づく多参照電子状態理論の開発を行った.本方法は既存の厳密対角化を用いる方法と異なり,電子数に対する計算量の指数関数的な増大を回避し,対象とする複雑かつ大規模な多参照波動関数の計算が可能になった.開発した方法を用いてホテルルシフェリンの化学発光におけるCO2 解離反応の広域のポテンシャル曲面の計算,光合成系II 酸素発生中心 Mn4CaO5 クラスタの電子状態の高精度な予測を行った. Mn4CaO5 クラスタの応用計算では得られた多参照波動関数を解析する事でX 線結晶構造に対する必要な修正や,酸素発生反応における多状態の関与を明らかにし,全容解明へと大きな前進が見られた.

研究成果

• [雑誌論文] More π Electrons Make a Difference: Emergence of Many Radicals on Graphene Nanoribbons Studied by Ab Initio (2013)
  • 著者名/発表者名: W.Mizukami, Y.Kurashige, and T.Yanai
  • 雑誌名: DMRG Theory 巻: 9 ページ: 201-207
  • DOI: DOI:10.1021/ct3008974
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optimization of orbital-specific virtuals in local Moller-Plesset perturbation theory (2012)
  • 著者名/発表者名: T.Yanai, Y.Kurashige, E.Neuscamman, and G.K.-L.Chan
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 14 ページ: 7809-7820
  • DOI: DOI:10.1039/c2cp23767a,
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optimization of orbital-specific virtuals in local Moller-Plesset perturbation theory (2012)
  • 著者名/発表者名: Y.Kurashige, J.Yang, G.K.-L.Chan, and F.R.Manby
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 136 ページ: 124106-7
  • 査読あり
• [雑誌論文] Second-order perturbation theory with a DMRG self-consistent field reference function : Theory and application to the study of chromium dimer (2011)
  • 著者名/発表者名: Y.Kurashige, T.Yanai,
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 135 ページ: 094104-9
  • DOI: DOI:10.1063/1.3629454,
  • 査読あり
• [学会発表] 密度行列繰り込み群を基礎とする多配置電子状態理論の開発と応用: PSII Mn4Ca クラスターの構造と電子状態の検討 (2013)
  • 著者名/発表者名: 倉重佑輝,柳井毅
  • 学会等名: 日本化学会第95回春期年会
  • 発表場所: 滋賀
  • 年月日: 2013-03-22
• [学会発表] Determination of oxidation state of Mn4Ca cluster in photosystem II from entangled many-body quantum simulations (2012)
  • 著者名/発表者名: Kurashige,T.Yanai
  • 学会等名: Structure and Dynamics of Photosynthetic Systems
  • 発表場所: Okayama, Japan
  • 年月日: 2012-10-22
• [学会発表] 密度行列繰り込み群を基礎とする多配置電子状態理論の開発と応用 (2012)
  • 著者名/発表者名: 倉重佑輝,柳井毅
  • 学会等名: 第6回分子科学討論会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2012-09-18
• [学会発表] 密度行列繰込み群法を基礎とする高精度多配置波動関数理論の開発と応用:光合成系II マンガンクラスターの構造と酸化状態の検討 (2012)
  • 著者名/発表者名: 倉重佑輝,柳井毅
  • 学会等名: 日本化学会第94回春期年会
  • 発表場所: 神奈川
  • 年月日: 2012-03-25
• [学会発表] 多核金属錯体の高精度計算に向けたDMRG-CASPT2 法の開発 (2011)
  • 著者名/発表者名: 倉重佑輝,柳井毅
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 2011-09-21
• [学会発表] DMRG-CASPT2 theory for large-scale multi-reference problems (2011)
  • 著者名/発表者名: Y.Kurashige,T.Yanai
  • 学会等名: European Seminar on Computational Methods in Quantum Chemistry
  • 発表場所: Drφbak, Norway
  • 年月日: 2011-06-18
• [学会発表] High-performance ab initio density matrix renormalization group method for quantum chemical problems (2011)
  • 著者名/発表者名: Y.Kurashige, T.Yanai
  • 学会等名: International Conference on Computational Science
  • 発表場所: Singapore, Singapore
  • 年月日: 2011-06-01
• [備考]
  • URL: http://qcl.ims.ac.jp/index.html