研究課題
酵素を触媒に用い、グルコースなど生体に安全・安心な燃料が利用できるバイオ燃料電池の高電流密度化へ向けて、酵素電極のナノ構造制御を行った。バイオ燃料電池の高電流密度化には、電極を構成するカーボン微粒子の疎水性表面へ酵素が物理吸着する際の変性・失活の抑制と、電極内のプロトン伝導性の付与が必要である。そこで本研究では、酵素の物理吸着を抑制する親水化とプロトン伝導性の付与を同時に実現するためにメチルスルホン酸基をカーボン微粒子表面へ導入(スルホン化)したうえで、酵素から電極への電子伝導を担うレドックスポリマーをグラフト重合により固定化する二段階修飾を提案した。昨年度の研究の結果、酸処理による親水化を行ったカーボン微粒子では、吸着酵素活性が向上しスルホン基量も大幅に増加したが、スルホン化まで行ったカーボン微粒子では吸着酵素活性が減少した。これは導入したスルホン酸の酸環境による影響と考えられた。そこで今年度は、スルホン化されたカーボン表面から酵素を隔離するために、ポリアクリル酸をカーボン微粒子表面へグラフト重合により固定化した。グラフト-ポリアクリル酸は、側鎖のカルボキシル基との縮合反応によりアミノ基を有するメディエータ化合物を固定化することで、レドックスポリマーへ変換した。スルホン酸基とレドックスポリマーにより二段階修飾したカーボン微粒子では、酵素の物理吸着が大幅に抑制され、また高い吸着酵素活性が得られた。滴定により求めたスルホン基量は貴金属触媒を用いた固体高分子形燃料電池で性能が向上した導入量と同じオーダーであり、バイオ燃料電池で必要とされるプロトン伝導性は付与できたと考えられることと併せ、二段階修飾法によりバイオ燃料電池の高電流密度化へ向けた基盤を構築することができた。
すべて 2013 2012
すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (7件)
Soft Matter
巻: 9 ページ: 3331-3340
10.1039/ c3sm27230c
Journal of Bioscience and Bioengineering
巻: 115 ページ: 639-644
10.1016/j.jbiosc.2012.12.019
巻: in press ページ: in press
化学工学会バイオ部会ニュースレター
巻: 30 ページ: 9-12
Topics in Catalysis
巻: 55 ページ: 1162-1180
10.1007/s11244-012-9895-y
