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2012 年度 実績報告書

水和クラスターのコヒーレント分光による動的水素結合構造の研究

研究課題

研究課題/領域番号 23850018
研究機関分子科学研究所

研究代表者

水瀬 賢太  分子科学研究所, 光分子科学研究領域, 助教 (70613157)

研究期間 (年度) 2011-08-24 – 2013-03-31
キーワードクラスター化学 / 分子ダイナミクス / フェムト秒化学 / 水素結合ネットワーク / 水クラスター / 画像観測 / イオン化学 / 化学反応動力学
研究概要

本研究は、水クラスターの中で水素結合が、伸縮、解離し、さらには組み換わるダイナミクスを詳細に観測することを目的としている。本研究の目的のためには、1)観測したいダイナミクスを選択的に励起する振動励起法、および2)励起したダイナミクスを観測するための時間分解光イオン・光電子画像観測装置を開発する必要がある。
1)画像観測装置に関しては、まったく新奇な着想に基づく位置敏感検出法を組み込むことで、既存の3次元検出装置の数百倍の検出効率かつマイクロメートルの位置分解能をもつシステムを設計・開発し、実験への最適化を行った。さらに、製作した装置を用いて窒素分子の回転波束の実時間画像観測をおこない、上記のパフォーマンスを確認するとともに、回転している分子のダイナミクスをより直接的に観測することに成功した。
2)振動励起法については、フェムト秒レーザーを用いたインパルシブラマン散乱過程の利用が効率的であると考え、分子クラスター実験への適用が可能な光学系を構築した。外部高周波信号との同期が可能な高強度の近赤外光(820nm,3mJ,35fs)および紫外光(400nm,1mJ,45fs)を発生させるフェムト秒レーザーを新規に立ち上げた。フェムト秒振動励起―ナノ秒イオン化実験をベンゼンでラベルした分子クラスター系に適用し、分子間振動のコヒーレント励起に由来する信号を観測した。得られた信号は、量子化学計算および2光子イオン化分光実験により、分子間の変角振動励起状態によるものと帰属した。
さらに、水クラスターの生成条件によって分子間振動ダイナミクスを制御する手法を開発し、J.Phys.Chem.A誌に発表した。
本研究で開発した装置と方法論により、分子や分子クラスターの新規コヒーレント分光、時間分解超高速分光・画像観測が可能になり、分子システムのダイナミクス研究における発展が期待できる。

現在までの達成度 (区分)
理由

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2013 2012 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (2件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Characterization of a Solvent-Separated Ion-Radical Pair in Cationized Water Networks: Infrared Photodissociation and Ar-Attachment Experiments for Water Cluster Radical Cations (H2O)n+ (n = 3-8).2013

    • 著者名/発表者名
      Mizuse, K. and Fujii, A.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 117 ページ: 929-938

    • DOI

      10.1021/jp311909h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Infrared Spectroscopy of Large Protonated Water Clusters H+(H2O)20-50 Cooled by Inert Gas Attachment2013

    • 著者名/発表者名
      Mizuse, K. and Fujii, A.
    • 雑誌名

      Chemical Physics

      巻: 4XX ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.chemphys.2012.07.012

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tuning of the Internal Energy and Isomer Distribution in Small Protonated Water Clusters H+(H2O)4-8: An Application of the Inert Gas Messenger Technique.2012

    • 著者名/発表者名
      Mizuse, K. and Fujii, A.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 116 ページ: 4868-4877

    • DOI

      10.1021/jp302030d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 雑な分子系の理解に向けた気相クラスターイオンの分光研究 : 化学反応中間体の観測と水素結合構造の微視的キャラクタリゼーションを例として2012

    • 著者名/発表者名
      水瀬賢太
    • 雑誌名

      分光研究

      巻: 61 ページ: 148-158

    • 査読あり
  • [学会発表] 複雑な分子系の理解に向けた気相クラスターの分光研究

    • 著者名/発表者名
      水瀬賢太
    • 学会等名
      第2回光科学異分野横断萌芽研究会
    • 発表場所
      岡崎コンファレンスセンター(愛知県)
    • 招待講演
  • [学会発表] A new ion imaging configuration for non-Abel-invertable systems

    • 著者名/発表者名
      Mizuse, K. and Ohshima, Y.
    • 学会等名
      第29回化学反応討論会
    • 発表場所
      東北大学さくらホール(宮城県)
  • [図書] Spectroscopic Investigations of Hydrogen Bond Network Structures in Water Clusters2013

    • 著者名/発表者名
      Kenta Mizuse
    • 総ページ数
      188
    • 出版者
      Springer

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公開日: 2014-07-24  

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