多成分気体分析に基づく成層圏物質循環の長期変動の評価

2023 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 23H00513
• 研究機関: 宮城教育大学
• 研究代表者: 菅原 敏 宮城教育大学, 教育学部, 教授 (80282151)
• 研究分担者: 梅澤 拓 国立研究開発法人国立環境研究所, 地球システム領域, 主任研究員 (00570508) ; 後藤 大輔 国立極地研究所, 先端研究推進系, 助教 (10626386) ; 森本 真司 東北大学, 理学研究科, 教授 (30270424) ; 豊田 栄 東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (30313357) ; 石戸谷 重之 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 研究グループ長 (70374907) ; 丹羽 洋介 国立研究開発法人国立環境研究所, 地球システム領域, 主任研究員 (70588318) ; 石島 健太郎 気象庁気象研究所, 気候・環境研究部, 主任研究官 (90399494)
• 研究期間 (年度): 2023-04-01 – 2028-03-31
• キーワード: 成層圏大気サンプリング / ブリューワードブンソン循環 / 大気の重力分離 / 大気の平均年齢

研究実績の概要

研究初年度である令和５年度は、令和６年度の夏に予定されている大気球を用いた成層圏大気サンプリング実験のために、主に実験システムの構築と実験準備作業を中心に進め、順調な成果が得られた。新しいシステムの特徴は、従来のモーター駆動バルブを短時間で操作可能な空圧バルブに変更した点である。システムの新しい制御回路を設計・製作し、地上における模擬試験を多数回繰り返し、十分な信頼性があることを確認した。１１月には宇宙科学研究所大気球シンポジウムにて、次年度国内実験への応募と、サンプリングシステム構築の進捗状況を報告した。その審査の結果、本研究の実験は次年度国内実験として採択され、かつ、その優先度も高いとの評価を得るに至った。
過去の実験で得られているアーカイブサンプルの分析も予定通りに進めた。特に、国立環境研究所によって複数の年のアーカイブサンプルのハロカーボン類１８種類の濃度の分析に成功した。その中の複数の成分については、成層圏での平均寿命や分析精度などの検討から、平均年齢の推定に適していることが明らかになった。また、宮城教育大によるSF6のアーカイブ分析も実施し、４０年間をカバーするデータが蓄積されつつある。
重力分離の研究は大気酸素同位体のドール・森田効果（DME）の解明にも寄与する可能性が見出された。成層圏観測の結果、大気の主成分である酸素についても成層圏において異なる質量数によって重力分離が起こることが知られていたが、成層圏では光化学過程によって酸素の非質量依存型の同位体分別が起きることで、大気の循環に伴って成層圏から対流圏に戻ってくる酸素は、対流圏の18Oを希釈するはたらきをもつ。本研究では、成層圏と対流圏間の大気交換を考慮した新しい全球ボックスモデルを開発し、DMEに対する成層圏の役割について考察した。この研究成果は論文としてまとめられ、電子ジャーナルに投稿された。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

令和６年度の夏に実施する予定の大気球実験の準備作業は、概ね順調に進展している。令和５年度の研究費は、当初の計画通りに、主に大気球実験の準備のための物品購入に充てられた。特に、成層圏大気サンプルの保存容器は、大気球実験で得られたサンプルを今後数十年間にわたって長期に保存するためのものであり、事前の洗浄や内面処理を予定通り進めることができた。また、ゴンドラ製作のためにアルミアングルやネジ類を購入し、設計どおりに製作することができた。１２月に実験装置の総合試験を実施し、サンプリング流量調整の方法や、回路の動作に関する幾つかの課題が判明したため、それらの要素試験を重ね、３月に実施した２回目の総合試験までに問題を解決した。大気球実験を実施するためには、宇宙科学研究所との緊密な協力が不可欠であり、大学共同利用研究の枠組みを活用して、実験実施の手続きを順調に進めている。大気球実験に応募し、宇宙科学研究所の審査を受け、成層圏大気サンプリング実験は次年度国内実験として採択され、かつ、その優先度も高いとの評価を得ることができた。さらに、実験の安全審査も受け、システム全体について特に問題がないことも確認されている。
過去の気球実験で得られたアーカイブサンプルの分析も概ね順調に進展している。特に、ハロカーボン類の分析によって、新たにCFCs、HCFCs、PFCsなどの１８種類もの成分濃度の高度プロファイルを明らかにすることができた。この中で成層圏における平均寿命が比較的長い成分については、当初からハロカーボン年齢を推定することが可能であると予想していたが、期待通りに複数成分濃度から平均年齢を推定できる見込みであることがわかった。現在、この結果は論文としてまとめつつある。

今後の研究の推進方策

令和６年度の夏の大気球実験を成功させるために、さらに準備作業を推進する。５月には宇宙科学研究所相模原キャンパスにて、物資発送前の総合試験を実施し、気球工学グループの支援を受けながら、最終噛み合わせ試験を実施する。また、液体ヘリウムなどの冷媒の購入および輸送の手段を検討し、気球実験に確実に使用できるよう手配を進める。５月の総合試験に向けて、試料容器、液体ヘリウムデュワー、トランスファーチューブ、サンプル分析用継手部品などの真空系の排気を実施する。大気球実験が成功した場合には、当初の計画どおりにアーカイブサンプルの分取と各種気体の分析を進める。多成分の気体分析を行う場合には、試料容器から気体を取り出す際のコンタミネーションを防ぐだけでなく、ごくわずかな気体成分や同位体の分別も避けなければならない。そのため、サンプルの分割を行う前に、分別効果の影響を受けやすい大気主成分の同位体分析・重力分離のための分析を最初に産総研にて実施する。その後に、東北大においてアーカイブサンプルの分取と温室効果気体濃度の基本解析を実施する。その後、さらにハロカーボン類の濃度、各種成分の同位体、希ガス同位体などのためのサンプル配分を行う。同時に、過去のアーカイブサンプルの中で、未分析のものの分析を加速させ、六フッ化硫黄やハロカーボン類の長期変動を明らかにし、平均年齢の長期変動の解明につなげる。さらにNICAM、MRI-CCM2、WACCMなどの３次元モデルや、２次元モデルのSOCRATESを用いて、観測された二酸化炭素濃度の鉛直分布や、重力分離と平均年齢のシミュレーションを加速させる。

研究成果

• [雑誌論文] Diurnal, seasonal, and interannual variations in δ18O of atmospheric O2 and its application to evaluate changes in oxygen, carbon, and water cycles (2024)
  • 著者名/発表者名: Ishidoya Shigeyuki、Sugawara Satoshi、Okazaki Atsushi
  • 雑誌名: EGUsphere [preprint] 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.5194/egusphere-2024-654
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Stable Isotopes of CO2. An Improved INSTAAR Data Set and a Merged Collaborative Product (2023)
  • 著者名/発表者名: Michel S., Tans P., Miller J., Brashear C., Ortega J., Clark R., Vaughn B., Moossen H., Rothe M., Allison C., Langenfelds R., Guerette E., Keeling R., Morgan E., Brailsford G., Moss R., Peethambaran, Mukai H., Nomura S., Terao Y., Huang L., Morimoto S.
  • 学会等名: Global Monitoring Laboratory 51st Global Monitoring Annual Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Interannual variations in d(APO) and d(Ar/N2) at the surface and gravitational separation in the stratosphere (2023)
  • 著者名/発表者名: Shigeyuki Ishidoya, Satoshi Sugawara, Yasunori Tohjima, Daisuke Goto, Shinji Morimoto, Kazuhiro Tsuboi, Shohei Murayama, Kentaro Ishijima, Nobuyuki Aoki, Yosuke Niwa, Sakae Toyoda, Hideyuki Honda, Shuji Aoki, Takakiyo Nakazawa, Yoichi Inai, Fumio Hasebe
  • 学会等名: 4th Workshop Atmospheric Oxygen
  • 国際学会
• [学会発表] 成層圏CO2のδ13Cの数値シミュレーション (2023)
  • 著者名/発表者名: 菅原敏, 石戸谷重之, 森本真司, 梅澤拓, 後藤大輔, 長谷部文雄, 豊田栄, 青木周司, 中澤高清, 本田秀之
  • 学会等名: 第28回大気化学討論会
• [学会発表] 改良型クライオサンプラー性能実証試験 (2023)
  • 著者名/発表者名: 菅原敏, 森本真司, 青木周司, 本田秀之, 中澤高清, 豊田栄, 石戸谷重之, 後藤大輔, 梅澤拓, 長谷部文雄, 石島健太郎, 飯嶋一征, 福家英之
  • 学会等名: 2023年度大気球シンポジウム
• [学会発表] 大気中アルゴン濃度の高精度観測に基づく海洋貯熱量変動の推定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 石戸谷重之, 遠嶋康徳, 後藤大輔, 坪井一寛, 村山昌平, 石島健太郎, 菅原敏, 丹羽洋介, 青木伸行
  • 学会等名: 日本気象学会2023年度秋季大会
• [学会発表] Interannual variations in d(APO) and d(Ar/N2) observed at four Japanese stations for the period 2012-2022 (2023)
  • 著者名/発表者名: 石戸谷重之, 遠嶋康徳, 村山昌平, 丹羽洋介, 石島健太郎, 菅原敏, 坪井一寛, 青木伸行
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2023年大会
• [学会発表] Long-term changes in gravitational separation of the stratospheric air over Japan (2023)
  • 著者名/発表者名: ISHIDOYA Shigeyuki, SUGAWARA Satoshi, MORIMOTO Shinji, TOYODA Sakae, HONDA Hideyuki, SHUJI Aoki, NAKAZAWA Takakiyo, GOTO Daisuke, INAI Yoichi, ISHIJIMA Kentaro, HASEBE Fumio
  • 学会等名: Japan Geoscience Union Meeting 2023
• [学会発表] 小型中赤外レーザー分析計を用いた綾里における大気中一酸化二窒素の試験観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 石島健太郎,坪井一寛,藤田遼,高辻慎也,福田裕大,吉田雅司,潮延泰,藤原昴,山田健太郎,石原昂典,松岡優輝
  • 学会等名: 気象学会2023年度秋季大会
• [学会発表] 綾里における中赤外レーザー分析計を用いた大気中一酸化二窒素の試験観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 石島健太郎,坪井一寛,藤田遼,高辻慎也,福田裕大,吉田雅司,潮延泰,藤原昴,山田健太郎,石原昂典,松岡優輝
  • 学会等名: 第28回大気化学討論会
• [学会発表] 温室効果ガス逆解析における観測データのインパクト評価と今後の観測展開に向けた考察 (2023)
  • 著者名/発表者名: 丹羽洋介
  • 学会等名: 日本気象学会2023年度秋季大会