ウラン同位体をプローブとする物性研究の開拓

2023 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 23K03332
• 研究機関: 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
• 研究代表者: 芳賀 芳範 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (90354901)
• 研究分担者: 松田 達磨 東京都立大学, 理学研究科, 教授 (30370472) ; 酒井 宏典 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (80370401)
• 研究期間 (年度): 2023-04-01 – 2026-03-31
• キーワード: ウラン化合物 / 核比熱

研究実績の概要

ウラン金属間化合物の物性は、主としてウランの5f電子により支配されている。ウランなどの重元素の電子状態においては、強い原子核ポテンシャルに起因する相対論効果が無視できず、その波動関数は空間的な拡がりが大きい。このことは、ウランの周囲の外場や化学的環境が電子状態に大きな影響を及ぼし、多様な物性を示す。本研究では、そのようなウランの電子状態を探る新たなプローブとして、235Uの核比熱測定を提案する。
2023年度は、対象とするウラン化合物の選定を行い、まずは天然ウランによる試料育成条件の探索、及び、比熱測定装置の調整を行って、放射性物質を測定するための条件設定を行うこととした。
対象物質として、2018年に発見されたウラン化合物超伝導体UTe2を検討し、さらに天然ウランを用いて実験を行い、結晶育成条件を検討した。申請者らは、すでにUTe2作成の際に、ウランが欠損しやすいことを見出しており、それを防ぐための溶融塩フラックス法を開発しているが、貴重な原料である濃縮ウランを有効に使用するために、実験１回あたりの使用量を削減した上で、結晶育成条件の決定を行った。育成した結晶については、単結晶構造解析による結晶構造の決定と組成分析によるキャラクタリザーション、及び電気抵抗、磁化、比熱測定による超伝導特性の測定を行い、試料評価を行った。
測定環境としては、既存の緩和法比熱測定セルの調整を行ったほか、新たに利用可能となった3He冷凍機の立ち上げを行い、比熱測定環境の構築を開始した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

天然ウランを用いた結晶育成は順調に進展しており、UTe2については磁化、比熱、電気抵抗測定による超伝導転移の確認を行った。一方比熱測定については、緩和法による小型装置の製作改良を進めたほか、新たに利用可能となった3He装置の整備を行って、0.35Kまでの測定が可能となった。

今後の研究の推進方策

固体物性研究において電子状態に関する情報を得るための微視的プローブは重要な役割を果たす。ウランでは、核スピンを有する同位体は天然に1%未満しか存在しない上、重元素特有の速い緩和のため、過去にNMR測定例がわずかに存在するのみであった。本研究ではこの状況を打開するために、極低温の比熱測定を意図した。比熱測定については、天然ウランを用いた測定で調整を行っている。また、試料調整については、濃縮ウラン使用に向けて実験環境の整備を進めるとともに、限られた原料を有効に活用できるよう、実験条件の検討を引き続き進める。

次年度使用額が生じた理由

2023年度は比熱測定装置の整備を予定していたが、既存装置によるパラメータ確認実験に時間を要して、整備に必要な部品の選定が遅れたことにより、当初計画どおりに整備することが難しく、購入を次年度に変更したため、購入に係る費用が次年度使用額として生じることになった。
次年度使用額は、次年度分研究費と合わせて、比熱測定装置の整備に必要な部品購入等に係る費用として使用する。

研究成果

• [雑誌論文] Unique Band Structure of Pressure Induced Semiconducting State in SmS Characterized by 33S-Nuclear Magnetic Resonance Measurements (2024)
  • 著者名/発表者名: Shogo Yoshida, Hajime Ueda, Tetsuya Mutou, Shun Katakami, Masato Okada, Yuichi Yokoyama, Masaichiro Mizumaki, Naoka Hiraoka, Kentaro Kitagawa, Yoshinori Haga, Takuto Fujii, Yusuke Nakai and Takeshi Mito
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 93 ページ: 013702-1-5
  • DOI: 10.7566/JPSJ.93.013702
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quasi-2D Fermi surface in the anomalous superconductor UTe2 (2024)
  • 著者名/発表者名: A. G. Eaton, T. I. Weinberger, N. J. M. Popiel, Z. Wu, A. J. Hickey, A. Cabala, J. Pospisil, J. Prokleska, T. Haidamak, G. Bastien, P. Opletal, H. Sakai, Y. Haga, R. Nowell, S. M. Benjamin, V. Sechovsky, G. G. Lonzarich, F. M. Grosche and M. Valiska
  • 雑誌名: Nat. Commun. 巻: 15 ページ: 223-1-10
  • DOI: 10.1038/s41467-023-44110-4
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Fully gapped pairing state in spin-triplet superconductor UTe2 (2024)
  • 著者名/発表者名: Shota Suetsugu and Masaki Shimomura and Masashi Kamimura and Tomoya Asaba and Hiroto Asaeda and Yuki Kosuge and Yuki Sekino and Shun Ikemori and Yuichi Kasahara and Yuhki Kohsaka and Minhyea Lee and Youichi Yanase and Hironori Sakai and Petr Opletal and Yoshifumi Tokiwa and Yoshinori Haga and Yuji Matsuda
  • 雑誌名: Sci. Adv. 巻: 10 ページ: eadk3772-1-7
  • DOI: 10.1126/sciadv.adk3772
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Field-induced Insulator--Metal Transition in EuTe2 (2024)
  • 著者名/発表者名: Tetsuya Takeuchi, Fuminori Honda, Dai Aoki, Yoshinori Haga, Takanori Kida, Yasuo Narumi, Masayuki Hagiwara, Koichi Kindo, Kosuke Karube, Hisatomo Harima and Yoshichika Onuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 93 ページ: 044708-1-10
  • DOI: 10.7566/JPSJ.93.044708
  • 査読あり
• [雑誌論文] Magnetic order in honeycomb layered U2Pt6Ga15 studied by resonant x-ray and neutron scattering (2024)
  • 著者名/発表者名: Chihiro Tabata, Fusako Kon, Kyugo Ota, Ruo Hibino, Yuji Matsumoto, Hiroshi Amitsuka, Hironori Nakao, Yoshinori Haga and Koji Kaneko
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 109 ページ: 134403-1-7
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.109.134403
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anisotropic enhancement of lower critical field in ultraclean crystals of spin-triplet superconductor candidate UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Ishihara, M. Kobayashi, K. Imamura, M. Konczykowski, H. Sakai, P. Opletal, Y. Tokiwa, Y. Haga, K. Hashimoto, and T. Shibauchi
  • 雑誌名: Phys. Rev. Res. 巻: 5 ページ: L022002-1-6
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.5.L022002
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Field Induced Multiple Superconducting Phases in UTe2 along Hard Magnetic Axis (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Sakai, Y. Tokiwa, P. Opletal, M. Kimata, S. Awaji, T. Sasaki, D. Aoki, S. Kambe, Y. Tokunaga and Y. Haga
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 130 ページ: 196002-1-6
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.130.196002
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chiral superconductivity in UTe2 probed by anisotropic low-energy excitations (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Ishihara, M. Roppongi, M. Kobayashi, K. Imamura, Y. Mizukami, H. Sakai, Hironori, P. Opletal, Y. Tokiwa, Y. Haga, K. Hashimoto, and T. Shibauchi
  • 雑誌名: Nat. Commun. 巻: 14 ページ: 2966-1-7
  • DOI: 10.1038/s41467-023-38688-y
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Synthesis, Crystal Structure, Local Structure, and Magnetic Properties of Polycrystalline and Single-Crystalline Ce2Pt6Al15 (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Ota, Y. Watabe, Y. Haga, F. Iesari, T. Okajima, and Y. Matsumoto
  • 雑誌名: Symmetry 巻: 15 ページ: 1488-1-13
  • DOI: 10.3390/sym15081488
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Observation of field-induced single-ion magnetic anisotropy in a multiorbital Kondo alloy (Lu,Yb)Rh2Zn20 (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Kitazawa, Y. Ikeda, T. Sakakibara, A. Matsuo, Y. Shimizu, Y. Tokunaga, Y. Haga, K. Kindo, Y. Nambu, K. Ikeuchi, K. Kamazawa, M. Ohkawara and M. Fujita
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 108 ページ: 085105-1-7
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.108.085105
  • 査読あり
• [雑誌論文] Element-specific insight into ferromagnetic stability in UCoGe revealed by soft x-ray magnetic circular dichroism (2023)
  • 著者名/発表者名: Y. Takeda, J. Pospisil, H. Yamagami, E. Yamamoto, and Y. Haga
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 108 ページ: 085129-1-10
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.108.085129
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Magnetic and Fermi Surface Properties of Semimetals EuAs3 and Eu(As 1-x P x)3 (2023)
  • 著者名/発表者名: Y. Onuki, K. Karube, D. Aoki, A. Nakamura, Y. Homma, T.D. Matsuda, Y. Haga, and T. Takeuchi
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 92 ページ: 114703-1-12
  • DOI: 10.7566/JPSJ.92.114703
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anomalous vortex dynamics in the spin-triplet superconductor UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Y. Tokiwa, H. Sakai, S. Kambe, P. Opletal, E. Yamamoto, M. Kimata, S. Awaji, T. Sasaki, Y. Yanase, Y. Haga and Y. Tokunaga
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 108 ページ: 144502-1-5
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.108.144502
  • 査読あり
• [雑誌論文] Strongly renormalized quasiparticles in UPt3 (2023)
  • 著者名/発表者名: Ikuto Kawasaki, Kazuharu Takeuchi, Shin-ichi Fujimori, Yukiharu Takeda, Hiroshi Yamagami, Etsuji Yamamoto and Yoshinori Haga
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 108 ページ: 165127-1-9
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.108.165127
  • 査読あり
• [雑誌論文] Longitudinal Spin Fluctuations Driving Field-Reinforced Superconductivity in UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Y. Tokunaga, H. Sakai, S. Kambe, P. Opletal, Y. Tokiwa, Y. Haga, S. Kitagawa, K. Ishida, D. Aoki, G. Knebel, G. Lapertot, S. Kraemer, and M. Horvatic
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 131 ページ: 226503-1-7
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.131.226503
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Neutron Scattering Study of Antiferromagnet U2Pt6Al15 (2023)
  • 著者名/発表者名: Kyugo Ota, Yuji Matsumoto, Yuki Watabe, Koji Kaneko, Chihiro Tabata and Yoshinori Haga
  • 雑誌名: New Physics: Sae Mulli 巻: 73 ページ: 1170-1173
  • DOI: 10.3938/NPSM.73.1170
  • 査読あり
• [学会発表] ハニカム構造を持つ Ce2Pt6Al15 単結晶・多結晶の磁性 (2024)
  • 著者名/発表者名: 太田玖吾，渡部悠貴，芳賀芳範 ，松本裕司
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] 点接合分光法を用いた重い電子化合物 CeRhIn5 の電子状態測定 (2024)
  • 著者名/発表者名: 高橋拓也，古賀陸生，寺本翼，志賀雅亘，芳賀芳範 ，河江達也
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] Yb 希薄系 (Lu,Yb)Rh2Zn20 の単結晶によるパルス強磁場磁化測定 (2024)
  • 著者名/発表者名: 北澤崇文 ，池田陽一 ，松尾晶 ，清水悠晴 ，川又雅広 ，徳永陽 ，芳賀芳範 ，Peter Opletal，酒井宏典 ，常盤欣文 ，山本悦嗣 ，神戸振作 ，金道浩一 ，藤田全基
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] 六方晶 R1-xPt6Al16+2x (R=希土類 ) の結晶構造と物性 (2024)
  • 著者名/発表者名: 市岡紫龍 ，北浩志 ，太田玖吾 ，渡部悠貴 ，三井崇弘 ，芳賀芳範 ，松本裕司
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] ウランを含む Tsai 型近似結晶の合成と評価 (2024)
  • 著者名/発表者名: 芳賀芳範，常盤欣文，酒井宏典，山本悦嗣，神戸振作，徳永陽，室裕司
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] Single crystal growth and characterization of unconventional superconductor UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Yoshinori Haga, Petr Opletal, Yoshifumi Tokiwa, Etsuji Yamamoto, Yo Tokunaga, Shinsaku Kambe and Hironori Sakai
  • 学会等名: Actinides 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Single Crystal Growth and Precise Phase Diagram of Superconducting UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Hironori Sakai, Yoshifumi Tokiwa, Petr Opletal, Motoi Kimata, Satoshi Awaji, Takahiko Sasaki, Dai Aoki, Shinsaku Kambe, Yo Tokunaga and Yoshinori Haga
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Neutron Scattering Study of U2Pt6X15 (X = Al, Ga) with Honeycomb Structure (2023)
  • 著者名/発表者名: Kyugo Ota, Yuki Watabe, Yuji Matsumoto, Chihiro Tabata, Koji Kaneko and Yoshinori Haga
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Physical Properties of Semimetallic Magnets UOX (X = S, Se, Te) (2023)
  • 著者名/発表者名: Petr Opletal, Hironori Sakai, Yoshinori Haga, Atsushi Miyake, Masashi Tokunaga, Yoshifumi Tokiwa, Etsuji Yamamoto, Shinsaku Kambe and Yo Tokunaga
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Investigation of the Multiorbital Kondo Effect in a 5f-electron Compound (Lu,U)Rh2Zn20 (2023)
  • 著者名/発表者名: Takafumi Kitazawa, Yo Tokunaga, Yoshinori Haga, Petr Opletal, Hironori Sakai, Yoshifumi Tokiwa, Etsuji Yamamoto, Shinsaku Kambe, Yoichi Ikeda and Masaki Fujita
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Crystal Structure and Magnetic Properties of Orthorhombic R2Pt9Al16 (R = Pr,Nd, and Sm) (2023)
  • 著者名/発表者名: Yuji Matsumoto, Takahiro Mitsui, Kyugo Ota, Yuki Watabe and Yoshinori Haga
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] High Magnetic Field Studies of Ultraclean UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Alexander Eaton, T. Weinberger, N. Popiel, Z. Wu, A. Hickey, A. Cabala, Jiri Pospisil, Jan Prokleska, Gael Bastien, Petr Opletal, Hironori Sakai, Yoshinori Haga, Robert Nowell, Shermane Benjamin, Yurii Skourski, Vladimir Sechovsky, Gilbert Lonzarich, F. Malte Grosche and Michal Valiska
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Metamagnetism-induced First-order Transition within the Superconducting State of UTe2 under Magnetic Field along the Easy a-axis (2023)
  • 著者名/発表者名: Yoshifumi Tokiwa, Petr Opletal, Hironori Sakai, Katsunori Kubo, Etsuji Yamamoto, Shinsaku Kambe, Motoi Kimata, Satoshi Awaji, Takahiko Sasaki, Dai Aoki, Yo Tokunga and Yoshinori Haga
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Data-driven Fermi Surface Fitting in the Unconventional Superconductor UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Theodore Weinberger, A. Eaton, N. Popiel, Z. Wu, A. Hickey, A. Cabala, Jiri Pospisil, Jan Prokleska, Tetiana Haidamak, Gael Bastien, Petr Opletal, Hironori Sakai, Yoshinori Haga, Robert Nowell, Shermane Benjamin, Vladimir Sechovsky, Gilbert Lonzarich, Malte Grosche and Michal Valiska
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Fully Gapped Pairing State in Spin-triplet Superconductor UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Shota Suetsugu, Masaki Shimomura, Masashi Kamimura, Tomoya Asaba, Hiroto Asaeda, Yuki Kosuge, Yuichi Kasahara, Yuhki Kohsaka, Minhyea Lee, Youichi Yanase, Hironori Sakai, Petr Opletal, Yoshifumi Tokiwa, Yoshinori Haga and Yuji Matsuda
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic Structure of Actinide Intermetallic Compound ThRh6Ge4 : de Haas-van Alphen Study (2023)
  • 著者名/発表者名: Yoshinori Haga, Etsuji Yamamoto, Ai Nakamura, Fuminori Honda, Dai Aoki, Yuji Matsumoto, Tomoo Yamamura, Kenji Shirasaki and Hiroshi Yamagami
  • 学会等名: The International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2023)
  • 国際学会
• [学会発表] スピン三重項超伝導体 UTe2 の超伝導ギャップ構造 (2023)
  • 著者名/発表者名: 関野雄輝，神村真志，下邨真輝，末次祥大，浅場智也，淺枝寛人，小菅優揮，池森駿，笠原裕一，幸坂祐生，柳瀬陽一，酒井宏典 ，Petr Opletal，常盤欣文，芳賀芳範，Minhyea Lee，松田祐司
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] UTe2 における異常ボルテックス状態 (2023)
  • 著者名/発表者名: 常盤欣文，酒井宏典，神戸振作，Petr Opletal，山本悦嗣，木俣基，淡路智，佐々木孝彦 ，Y. Yanase，芳賀芳範，徳永陽
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 重い電子超伝導体 UBe13 の角度分解 NMRII：超伝導状態のスペクトル解析 (2023)
  • 著者名/発表者名: 藤秀樹，松木麟太朗，南晶子，森田恭平，松野治貴，小手川恒，播磨尚朝，山本悦嗣，芳賀芳典，大貫惇睦
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] ハニカム構造を有する Eu2Pt6Ga15 の磁気的性質 (2023)
  • 著者名/発表者名: 本間佳哉，本多史憲，竹内徹也，木田孝則，鳴海康雄，萩原政幸，上床美也，金道浩一，芳賀芳範，仲村愛，清水悠晴，李徳新，青木大，大貫惇睦
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] EuTe2 の絶縁体 - 金属転移 (2023)
  • 著者名/発表者名: 竹内徹也，木田孝則 ，鳴海康雄，萩原政幸，金道浩一, 本多史憲，青木大，芳賀芳範，播磨尚朝, 軽部皓介，大貫惇睦
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] SmS 金色相における特異なギャップ状態II (2023)
  • 著者名/発表者名: 吉田章吾，合田翔 ，平岡奈緒香 ，北川健太郎 ，武藤哲也 ，上田朔 ，片上舜 ，岡田真人 ，横山優一 ，水牧仁一朗 ，芳賀芳範 ，藤井拓斗，中井祐介，水戸毅
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 直方晶 R2Pt9Al16(R=希土類 ) の磁性と XAFS 測定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 三井崇弘 ，太田玖吾 ，渡部悠貴 ，芳賀芳範 ，畑田圭介 ，Fabio Iesari，岡島敏浩 ，松本裕司
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 一軸圧下 Ru-NQR による URu2Si2 の研究 II (2023)
  • 著者名/発表者名: 神戸振作 ，芳賀芳範 ，酒井宏典 ，徳永陽 ，金城克樹 ，北川俊作 ，石田憲二 ，播磨尚朝
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 単結晶 X 線回折と XAFS 測定を用いた Ce2Pt6Ga15 の構造解析 (2023)
  • 著者名/発表者名: 渡部悠貴，太田玖吾 ，芳賀芳範 ，畑田圭介 ，Fabio Iesari，岡島敏浩 ，松本裕司
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] ウラン系化合物 Lu1-xUxRh2Zn20 における縮重度の大きな近藤効果の検証 (2023)
  • 著者名/発表者名: 北澤崇文，徳永陽 ，芳賀芳範 ，清水悠晴 ，Petr Opletal，酒井宏典 ，常盤欣文 ，山本悦嗣 ，神戸振作 ，池田陽一 ，藤田全基
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 反転中心を持たない ThRh6Ge4 のフェルミ面 (2023)
  • 著者名/発表者名: 芳賀芳範，山本悦嗣，仲村愛 ，本多史憲，青木大 ，角田一樹，松本裕司，山村朝雄，白崎謙次，山上浩志
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会