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2023 年度 実施状況報告書

層数制御した六方晶窒化ホウ素による革新的トンネル磁気抵抗デバイスの創製

研究課題

研究課題/領域番号 23K17863
研究機関九州大学

研究代表者

吾郷 浩樹  九州大学, グローバルイノベーションセンター, 教授 (10356355)

研究期間 (年度) 2023-06-30 – 2025-03-31
キーワード六方晶窒化ホウ素 / 磁気トンネリング素子 / CVD / スピンコヒーレンス
研究実績の概要

厚さ数nmの絶縁体薄膜を、強磁性体電極で挟んだ磁気トンネル接合(MTJ)素子は、トンネル磁気抵抗(TMR)効果と呼ばれる大きな抵抗変化を示し、MRAMやハードディスクの磁気ヘッドから超高感度磁気センサーまで幅広い応用が進められている。代表的なMTJ素子の絶縁層としてMgO(100)のエピタキシャル膜が広く知られているが、二次元絶縁体である六方晶窒化ホウ素(hBN)とCo(0001)との六方格子の組み合わせによってMgOを超えるMR比を示すと理論計算で提案されている。しかしながら、高品質のhBNを大面積に合成することが難しいため、hBNを用いたTMR効果の報告は数えるほどしかない。
我々は、金属触媒を用いた多層hBNのCVD成長の研究を独自に続けてきており、比較的均一性の高い多層hBNを合成できるようになっている。そこで、本研究では、CVD法によって合成したhBNを用いてMTJ素子を作製し、世界に先駆けて高いMR比をhBNで実現することを目的とした。
実験ではサファイア基板の上に堆積させたFe-Ni合金を用い、ボラジン原料と高温で反応させた。ラマン分光、原子間力顕微鏡(AFM)、走査型電子顕微鏡(STEM)を組み合わせた複合的な解析から、主に2層から3層のhBNが合成できたことが分かった。このような数層の厚みは、効果的なトンネリングに有効であると期待できる。
さらに、このhBNを用い、転写プロセスを経ることなく、MTJ素子を作製して動作させることに成功した。触媒となるFe-Niを下部磁性電極として用いることで、界面汚染や電極酸化を抑制でき、結果として10%の高いMR比を得ることが出来た。これは、従来報告されてきた転写したhBNのMTJのMR比(1%程度)をはるかに上回るものであり、今後、より一層の高いMR比が期待できる成果である。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

Fe-Niの合金触媒を用いたCVD法によって数層hBNを制御しながら合成できた。そして、ラマンマッピング、AFM、STEM測定などから、単層から四層のhBNが主で、特に二層領域が50%以上を占めていることも明らかにできた。これまでCVD法で単層hBNを合成した論文は多数あるが、このように数層を制御しながら合成した例はなく、先駆的な成果といえる。さらに、STEMからは二層hBNは最も安定なAA’積層をもつことも確認できた。一方、三層になると、回転積層が部分的に生成しており、積層構造が成長メカニズムと関連することを示唆する結果を得た。なお、このAA’積層はスピンコヒーレントなトンネリングに効果的である。
その後、フォトリソグラフィで、as-grownのhBNにパターニングを行い、上部に強磁性電極を堆積させ、MTJ素子を多数作製した。転写プロセスを用いず、CVD成長した数層hBNをそのままFe-Ni上でデバイス化することは、界面のコンタミネーションを防ぎ、かつ酸化しやすい強磁性電極の酸化を抑制するために効果的であると考えられる。この数層hBNを磁場中で低温で測定したところ、最大で10%の高いMR比を得られた。従来のCVD合成したhBN膜を転写したMTJ素子では1%程度のMR比しか報告されていなかった。このことから、我々の層数制御した数層hBNの合成、ならびにダイレクトなデバイス測定が極めて有効だったことを示しているといえる。
さらに、各素子の抵抗値から、MR比がhBNの層数に依存する傾向も見出しており、今後のさらなる高いMR比の実現に向けた大きな結果も得られている。なお、本研究は初期的な段階であるが、そのような状況にあるにもかかわらず、高いMR比が得られたことから、今後、さらなる高機能化が期待できると考えられる。このhBN-MTJ素子の成果は、論文として、投稿中である。

今後の研究の推進方策

今後も継続して数層hBNのさらなる層数制御とMTJ素子の高度化を進める。特に、触媒金属の種類やCVD合成の条件など多角的な観点から検討を行う。同時に、上部の強磁性電極についても、hBNに適した電極を探索していく。さらに、数層hBNを介した強磁性電極間のスピンコヒーレントなトンネリングを実現するため、デバイス構造に関しても、複数の可能性を検討することを計画している。
このような研究を通じて、世界トップレベルの高いMR比を得て、革新的な研究成果の実現に結び付けていく。

次年度使用額が生じた理由

導入する装置や関連した消耗品の仕様の検討、およびその仕様決定のための実験に想定よりも多くの時間を要したため。

  • 研究成果

    (29件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 4件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 11件、 招待講演 16件) 図書 (2件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] POSTEC(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      POSTEC
  • [国際共同研究] Los Alamos(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Los Alamos
  • [雑誌論文] Alkali metal bilayer intercalation in graphene2024

    • 著者名/発表者名
      Lin Yung-Chang、Matsumoto Rika、Liu Qiunan、Solis-Fernsndez Pablo、Siao Ming-Deng、Chiu Po-Wen、Ago Hiroki、Suenaga Kazu
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 15 ページ: 425

    • DOI

      10.1038/s41467-023-44602-3

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Ready-to-transfer two-dimensional materials using tunable adhesive force tapes2024

    • 著者名/発表者名
      Nakatani Maki、Fukamachi Satoru、Solis-Fernandez Pablo、Honda Satoshi、Kawahara Kenji、Tsuji Yuta、Sumiya Yosuke、Kuroki Mai、Li Kou、Liu Qiunan、Lin Yung-Chang、Uchida Aika、Oyama Shun、Ji Hyun Goo、Okada Kenichi、Suenaga Kazu、Kawano Yukio、Yoshizawa Kazunari、Yasui Atsushi、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      Nature Electronics

      巻: 7 ページ: 119~130

    • DOI

      10.1038/s41928-024-01121-3

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Interference of excitons and surface plasmons in the optical absorption spectra of monolayer and bilayer graphene2023

    • 著者名/発表者名
      Liu Hsiang-Lin、Annawati Bergitta Dwi、Hung Nguyen Tuan、Gulo Desman Perdamaian、Solis-Fernandez Pablo、Kawahara Kenji、Ago Hiroki、Saito Riichiro
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 107 ページ: 165421

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.107.165421

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Complex third-order nonlinear susceptibility of single-layer graphene governing third-harmonic generation2023

    • 著者名/発表者名
      Inukai Daiki、Koyama Takeshi、Kawahara Kenji、Ago Hiroki、Kishida Hideo
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 108 ページ: 075408

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.108.075408

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of nonlinear photoemission on mean transverse energy from metal photocathodes2023

    • 著者名/発表者名
      Knill Christopher J.、Douyon Stephen、Kawahara Kenji、Yamaguchi Hisato、Wang Gaoxue、Ago Hiroki、Moody Nathan、Karkare Siddharth
    • 雑誌名

      Physical Review Accelerators and Beams

      巻: 26 ページ: 093401

    • DOI

      10.1103/PhysRevAccelBeams.26.093401

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molybdenum Chloride Nanostructures with Giant Lattice Distortions Intercalated into Bilayer Graphene2023

    • 著者名/発表者名
      Liu Qiunan、Lin Yung-Chang、Kretschmer Silvan、Ghorbani-Asl Mahdi、Solis-Fernandez Pablo、Siao Ming-Deng、Chiu Po-Wen、Ago Hiroki、Krasheninnikov Arkady V.、Suenaga Kazu
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 17 ページ: 23659~23670

    • DOI

      10.1021/acsnano.3c06958

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Large-scale growth and integration of high-quality 2D materials for 2.5D materials science2024

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      JAIST International symposium of Nano-Materials for Novel Devices
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 2.5次元物質が拓く新たな学術と先端応用2024

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会 シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] 二次元物質から「2.5次元物質」の創出へ2024

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      応用物理学会春季学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Application of large-area CVD-grown few-layer hexagonal boron nitride to magnetic tunnel junction devices2024

    • 著者名/発表者名
      S. Emoto, H. Kusunose, S. Masuda, S. Fukamachi, T. Kimura, H. Ago
    • 学会等名
      JAIST International symposium of Nano-Materials for Novel Devices
  • [学会発表] 2.5次元物質で拓く科学と応用2023

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      学術変革領域研究(A)「超セラミックス」 領域会議
    • 招待講演
  • [学会発表] 2.5次元物質で拓く科学と応用2023

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      学術変革領域研究(A)「高密度共役の科学」 領域会議
    • 招待講演
  • [学会発表] Science of 2.5-Dimensional Materials: Controlled Growth, Integration, and Applications of 2D Materials2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      5/22 PIREキックオフミーティング(Japan US Networks for Clean energy Technologies Involving Oriented Nanotubes
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled CVD gowth of multilayer hBN for 2.5D applications2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      Inaugural Workshop on Boron Nitride
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled CVD growth of multilayer hBN for 2.5D applications2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      2D Transition Metal Dichalcogenides
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled CVD growth of multilayer hBN for 2.5D applications2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      第2回 MORE-TEMプロジェクト研究会
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis and Electronic Applications of Wafer-Scale 2.5D Materials2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      SSDM2023 (International Conference on Solid State Devices and Materials)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled synthesis and electronic applications of 2.5D materials2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      33rd International Conference on Diamond and Carbon Materials (ICDCM2023)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] From 2D materials to 2.5D materials science2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      The 7th Symposium on Challenges for Carbon-based Nanoporous Materials (7CBNM)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] グラフェンからはじまる2.5次元物質の科学と応用2023

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      産学連携炭素材料研究会 設立記念講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Wafer-scale synthesis and applications of multilayer hexagonal boron nitride2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      2023 International Workshop on Dielectric Thin Films for Fugure Electron Devices (IWDTF2023)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Large-area synthesis and transfer of multilayer hexagonal boron nitride for high-performance graphene device arrays2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      13th A3 Symposium on Emerging Materials: Nanomaterials for Electronics, Energy, and Environment
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Large area hexagonal boron nitride sheet for 2D electronic devices", H. Ago)2023

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      International Display Workshops (IDW'23)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] CVD growth and device application of multilayer hexagonal boron nitride2023

    • 著者名/発表者名
      S. Emoto et al.
    • 学会等名
      2023 Nanjing 12th A3 Workshop
  • [図書] 遷移金属ダイカルコゲナイドの基礎と最新動向2024

    • 著者名/発表者名
      宮田耕充、吾郷浩樹、松田一成、長汐晃輔
    • 総ページ数
      326
    • 出版者
      シーエムシー出版
  • [図書] Encyclopedia of Condensed Matter Physics2023

    • 著者名/発表者名
      Pablo Solis-Fernandez, Hiroki Ago
    • 総ページ数
      840
    • 出版者
      Elsevier
  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      https://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/

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公開日: 2024-12-25  

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