研究課題
光電子ホログラフィーは物質中のドーパント(不純物)の立体的な原子配列を測定できる方法として研究が進められている。ドーパントの内殻光電子の放出角度分布は、ドーパントの原子配列が記録されているホログラムと見なすことができ、これによりドーパント周囲の立体原子構造が得られる。この研究の発展の鍵となるのは実測したホログラムから立体原子配列を再構成するまでのデータ処理プロセスである。ここまでの実績として、様々な試料の光電子ホログラフィーの測定を遂行し、得られた実験データを使用して、バックグラウンド処理などのデータ処理の研究とホログラムからの立体原子像再構成理論の研究を進めた。この原子像の再構成理論として、従来はL1正則化による方法を用いている(SPEA-L1)。L1正則化は原理的に散乱振幅の強い原子像を強調するため、散乱振幅が小さい原子の再構成は難しい。そこで、リバースモンテカルロ法や遺伝的アルゴリズムを用いた原子像再構成理論について研究した。この方法は非線形問題を解くため、初期に良い原子配列を与える必要があり、これを数学的に表す方法が重要であることが分かった。この点について、さらに研究を進める必要がある。また、理論を検証するための実験データについては、様々な物質に対して、光電子ホログラムをSPring-8BL25SUに設置した阻止電場型電子エネルギー分析器にて取得した。本研究の目的の1つである層状半導体のインターカレーションについては、蒸着チャンバーを整備し、MoS2基板にNaを蒸着することでインターカレーションを試みた。Naからの光電子ホログラムを得ることに成功し、インターカレーションしたNaのMoS2層間の原子サイトの特定に成功した。
2: おおむね順調に進展している
新しい立体原子像再構成理論に向け、多くの光電子ホログラムの実測が必要である。連携する研究者と共にSPring-8に課題申請を行い、光電子ホログラフィー関係で13件の課題が採択され、実験を遂行した。用いた装置は研究代表者が発明した阻止電場型電子エネルギー分析器(RFA)である。約±50°の光電子放出角度分布を一度に投影でき、角度分解能・エネルギー分解能が高い。本年度は装置の改良を施してエネルギー分解能(E/ΔE)を1100から2000に向上させた。改良後に装置の透過関数が変化しため、これに対応する透過関数補正プログラムの開発も行った。この実験によって光電子の2次元放出角度分布の運動エネルギー依存性が得られる。通常はピーク分解によってドーパントの価数毎の光電子ホログラムを得る。ところが、内殻は多重項分裂する場合があり、単純なVoight関数によるピーク分解ができない。この多重項分裂を考慮したピーク分解をプログラムの研究を行った。さらに、得られた光電子ホログラムに対してバックグラウンド処理をする必要があるが、バックグラウンドには多くの実験上の要素が絡み合うため、解析的な式で表すのが難しい。そこで、ガウス関数や球面調和関数を用いて、バックグラウンドを得る研究を行った。測定した多くのホログラムからSPEA-L1やリバースモンテカルロ法による原子配列の同定を行った。リバースモンテカルロ法ではSiの初期酸化構造の原子配列を解くのに成功している。しかし、リバースモンテカルロ法はプログラムの汎用化が難しいことが分かってきた。さらに研究を進める必要がある。また、蒸着チャンバーを整備して、NaをMoS2に蒸着してインターカレーションを試みた。Naからの光電子ホログラムを得ることに成功し、インターカレーションしたNaのMoS2層間の原子サイトの特定に成功している。
2021年度は理論開発に必要な多くのデータセットを計測することに成功した。データセットは多いほど理論をより良くすることができる。さらなるデータの取得に向けて、既に2022年度A期のSPring-8のビームタイムを申請して採択された。このビームタイムで得られたデータからドーパントなどの構造解析を行っていく予定である。また、引き続き、SPring-8の測定プログラムの高度化をすすめて、自動化のレベルを向上させていきたい。これにより測定のハードルを下げ、共同研究者が使いやすい環境を整えていく。加えて、解析プログラムについても多くの改良・研究の余地がある。測定画像から、バックグラウンド処理、座標変換処理を経て光電子ホログラムのデータとなる。この一連のデータ処理作業をより簡便に、かつ正確にするアルゴリズムの研究を進める。得られたホログラムから原子像を再生する理論 SPEA-L1のさらなる改良に加え、リバースモンテカルロ法や遺伝的アルゴリズムによる立体原子像再構成理論の汎用化の研究を進めていく。これにより、層状半導体のインターカレーションの原子配列を含めた、様々な物質のドーパントなどの研究を進めていく。
すべて 2022 2021
すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (11件) (うち招待講演 1件)
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena
巻: 256 ページ: 147177～147177
10.1016/j.elspec.2022.147177
