研究課題
新奇物性の発現には、異元素（ドーパント）の微少量添加（ドープ）で物性を制御することが多く、その場合、格子中で孤立しているドーパントとその周囲の原子構造（局所構造）の静的、動的挙動が、マクロ物性理解の鍵となる。しかし、孤立したドーパントの直接の観測手法は限られており、これまでの物性研究では微視的な構造でも平均構造として理解する傾向が強いため、ドーパント挙動の理解はその重要性にも関わらず不十分である。申請者らは、新しい局所構造観測法として白色中性子ホログラフィーを実用化し、軽元素での局所構造の高精度の研究を世界で初めて可能にした。本研究ではこの手法を発展させ、孤立しているドーパントと局所構造の動的な揺らぎを評価するという新たな視点をもってマクロ物性との関連を解明する。異元素ドープが新奇物性を引き起こす系として、新奇超伝導など多彩な物性を示すカゴ状構造物質でのカゴ中のドーパント挙動に注目する。２０２１年度には計画通り、中性子ホログラフィー対応の吹き付け式試料冷凍機を導入した。これは100K程度に試料を冷却できる装置で、これにより室温で発見された原子の動的な揺らぎ、ないし静的な分布による原子像強度の低下に対し、低温での原子像と比較することで、その起源が静的なものか動的なものかを判断でき、本研究の目的を達成する環境がととのった。また、平行して進めている中性子ホログラフィーでの計測効率の向上を目的とする多検出器系の最適化もすすめた結果、２０２２年度には従来の６、７倍の効率向上が可能になった。さらに放射光実験によりスクッテルダイトSmOs4Sb12の蛍光X線ホログラフィー実験を行い、Sm周りの原子構造の可視化に成功した。これによりSmドープスクッテルダイトでのSmドープ効果の観測の目処がたった。
2: おおむね順調に進展している
計画どおり中性子ホログラフィーとしては世界初の冷凍機の導入を完了した。また本研究を進める上で必要な中性子ホログラフィーの性能向上も2022年度に実現する目処がたった。さらに、スクッテルダイトでの基礎実験で、カゴ中の孤立原子の挙動観測が可能である目処がたった。試料についても、本実験のターゲットである希土類ホウ化物RB6（R:希土類）での中性子ホログラフィー用の単結晶作成にも成功しており、今後の試料を安定して供給できる環境が整っている。一方で、スクッテルダイト試料については実験に適切な数mm角サイズの試料育成が困難な状況にあるが、これは、より強力なビームをもつ施設での実験を検討することで対応できる。これらのことから、申請書に記載した計画はおおむね順調進んでいるといえる。
2021年度に導入した吹き付け式冷凍機を、多検出器系と結合し、低温での高効率、高分解能測定を実現する。これにより、本研究を実現する測定系は整うことになる。これを用いて、希土類ホウ化物RB6でのドープしたSmの揺らぎの起源の解明を進める。また、ドーパントをEuなどにかえ、そのイオン半径効果も対象とする。また、熱電材料候補といえるスクッテルダイトYbドープCo4Sb12での局所構造研究を進め、その局所的振る舞いと熱電特性の関係の解明に挑戦する。
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Appl. Phys. Lett.
巻: 120 ページ: 132101(1)-(6)
10.1063/5.0080895
