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2022 年度 実績報告書

大規模かつ階層的なメソクリスタル構造の構築と無機・有機融合機能の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 21H01627
配分区分補助金
研究機関慶應義塾大学

研究代表者

今井 宏明  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (70255595)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2025-03-31
キーワードバイオミメティック / バイオミネラル / 自己組織化 / 自己集合 / ナノ材料
研究実績の概要

研究目的は、多様な無機ナノブロックが任意な方位・サイズで規則配列した「メソクリスタル」を大規模化して実用的デバイスへと発展させ、多彩な融合機能を開拓することである。この目的を達成するため、2021年度の第1段階では、メソクリスタルの構成単位となる無機ブロックの合成手法の確立と配列手法の検討をおこなった。2022年度では第2段階として、(2-1)機能発現に適した結晶ナノブロックの配列制御、および階層的構造化と有機分子との複合化を試みるとともに、(2-2)デバイスの手本となるバイオミネラルを詳細に解析し、精緻な無機・有機複合構造に関する新たな知見を得た。
(2-1)ナノブロックの配列制御では、基板上での分散媒質の蒸発制御によって約10nmのナノキューブを数mmスケールで二次元および三次元に配列させることに成功し、さらに配列メカニズムを解明した。また、結晶成長プロセスの利用によって、リン酸カルシウムおよび硫酸ストロンチウム結晶においてナノロッドを単位とするメソクリスタルの構築に成功し、そのプロセスとメカニズムを解明した。機能面では、ハロゲン化鉛ペロブスカイトと有機配位子の階層的配向配列によって蛍光特性が大幅に増強できること、強誘電体と強磁性体ナノキューブの交互積層によって新規な磁気特性が発現することを明らかにした。これらの知見は、新たな融合機能材料の開発において重要である。
(2-2)大規模配列の手本とし、放散虫やケイソウの微細構造、巻貝や二枚貝の交差板構造、一部の貝類に見られる閉弁器官やサメの歯に見られる無機有機複合構造の着目した。これらのナノ構造の詳細な解析をおこなうとともに、複雑な階層構造の形成過程についての検討を進めた。特に、有機物を多く含む柔軟な層の存在が炭酸カルシウム構造体の柔軟性に重要であることを明らかにした点は実用的な材料デザインに有用な知見である。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

理由
第2年度において達成すべきナノブロックの大規模の配列およびこれらの光学的・磁気的特性の評価が進められているとともに、手本となるバイオミネラルのナノ構造についても新規な知見が得られていることから、研究はおおむね順調に進展していると評価できる。
ナノブロックが規則配列した「メソクリスタル」の実用的なデバイスへの発展を実現させるためには、第1段階としては、メソクリスタルの要素としての多様なナノブロックの設計・合成、第2段階として、ナノブロックの配列の高度化と特性の評価が求められていた。2021年度では、生体構造材料としてフッ素アパタイトや炭酸カルシウムのナノロッド、環境親和材料として硫酸ストロンチウムナノロッド、蛍光材料としてハロゲン化鉛ペロブスカイトナノキューブ、磁性材料として酸化鉄ナノキューブ、誘電材料としてチタン酸バリウムナノキューブ、光学材料としてシリカナノ粒子や粘土ナノシートの合成に成功していたが、2022年度では、多様な無機ナノブロックを数ミリメータの範囲で大規模に配列させるとともに、ハニカム状パターン内での集積にも成功した。さらに、配列性に由来する特異な機械的特性・蛍光特性・磁気特性も見いたしている。また、バイオミネラルにおける柔軟で高強度な炭酸カルシウムやリン酸カルシウムの階層構造の解析にも大きな進展がみられた。これらの成果や実験の進捗状況は、当初の予定とほぼ合致しており、問題なく研究が遂行されていることを示している。

今後の研究の推進方策

今後は、研究の第3段階として無機ナノブロックの配列構造体のさらなる大規模化と階層化、および配列に由来する機能の評価に取り組む。具体的には、大型の有機フレームとして、コラーゲンやセルロースを適用するとともに、移流集積法や自己集積法などのナノブロック集積技術、および結晶成長技術を適材適所で活用し、三次元で数ミリメートルサイズの構造体の構築を目指す。特に2023年度では、特にフッ素アパタイトの三次元コラーゲンフレームへの階層的配向配列による歯のエナメル質やエナメロイド類似体の構築と機械的特性評価、ハロゲン化鉛ペロブスカイトと有機配位子の階層的配向配列によるフォトニック構造の構築と高輝度・高安定化への試み、コバルトフェライトとチタン酸バリウムナノキューブと有機配位子の規則配列体による新規な磁気特性の開拓を検討する。
階層構造の設計にあたっては、実際のバイオミネラルの構造のさらなる解析が不可欠である。2022年度で研究を開始したフレキシブルな炭酸カルシウムである閉弁器官やサメの歯のエナメロイドについては、機械的特性とナノ構造との相関を探るとともに、形成過程を調査し、類似体の合成に向けた基礎的な知見を得る予定である。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Construction of Millimeter-Wide Monolayers of Ordered Nanocubes as a Stain of “Wineglass Tears” Driven by the Marangoni Flow2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Takatsuji, R. Matsumoto, G. Sazaki, Y. Oaki, H. Imai
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 39 ページ: 4091-4099

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.2c03382

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrastructure of setae of a planktonic diatom, Chaetoceros coarctatus2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Owari, F. Nakamura, Y. Oaki, H. Tsuda, S. Shimode, H. Imai
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 12 ページ: 7568

    • DOI

      10.1038/s41598-022-11484-2

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A nonclassical pathway to biomimetic strained SrSO<sub>4</sub> crystals2022

    • 著者名/発表者名
      R. Fujimaki, Y. Oaki, H. Imai
    • 雑誌名

      CrystEngComm

      巻: 24 ページ: 4356-4360

    • DOI

      10.1039/d2ce00379a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Demonstrated gradual evolution of disorder in crystalline structures between single crystal and polycrystal <i>via</i> chemical and physicochemical approaches2022

    • 著者名/発表者名
      S. Kanazawa, Y. Oaki, H. Imai
    • 雑誌名

      CrystEngComm

      巻: 24 ページ: 4546-4550

    • DOI

      10.1039/d2ce00657j

    • 査読あり
  • [学会発表] クレイナノシートの集積と分子導入による撥液コーティングの作製2022

    • 著者名/発表者名
      鈴木恭佑 萩原優樹 都倉勇貴 緒明佑哉 今井宏明
    • 学会等名
      日本ゾル-ゲル学会 第20回討論会
  • [学会発表] プラントオパールを模倣したシリカ・セルロースナノファイバー複合体の作製2022

    • 著者名/発表者名
      山口桃佳 中村江里 石岡瞬 緒明佑哉 齋藤継之 今井宏明
    • 学会等名
      日本ゾル-ゲル学会 第20回討論会
  • [学会発表] 「ワインの涙」現象を利用したナノキューブの単層配列体の作製2022

    • 著者名/発表者名
      高辻陽平 佐﨑元 緒明佑哉 今井宏明
    • 学会等名
      日本ゾル-ゲル学会 第20回討論会
  • [学会発表] アンモナイト化石の真珠層の微細構造と光学特性の解析2022

    • 著者名/発表者名
      大島ゆり 八木勇太 津田裕之 緒明佑哉 今井宏明
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
  • [学会発表] ポリアミン法による有機基材上のアラゴナイト配向構造体の形成2022

    • 著者名/発表者名
      高科幸平 緒明佑哉 今井宏明 安元剛
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
  • [学会発表] 二成分系分散媒によるフッ素アパタイトナノロッドの垂直および水平配列体の形成2022

    • 著者名/発表者名
      田心宇 星合秋佑 今井宏明
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
  • [学会発表] 臭化セシウム鉛ナノキューブの配列制御による光安定性の向上2022

    • 著者名/発表者名
      橋本翔太 佐々木萌香 磯由樹 緒明佑哉 磯部徹彦 今井宏明
    • 学会等名
      第12回CSJ化学フェスタ2022
  • [学会発表] 巻貝と二枚貝の貝殻の微細構造の解析および機械的特性の評価2022

    • 著者名/発表者名
      西尾尚剛 杉山蒼 寺崎龍之介 緒明佑哉 今井宏明
    • 学会等名
      第12回CSJ化学フェスタ2022
  • [学会発表] キセルガイ閉弁装置の構造解析2022

    • 著者名/発表者名
      12.栗原有理 吉村太郎 緒明佑哉 今井宏明
    • 学会等名
      第17回バイオミネラリゼーションワークショップ
  • [学会発表] サメの歯の微細構造および結晶成長過程の解析2022

    • 著者名/発表者名
      秋元紫甫 緒明佑哉 今井宏明
    • 学会等名
      第17回バイオミネラリゼーションワークショップ
  • [学会発表] ファエオダリア類クロシオアミダマ(Aulosphaera sp.)の骨格構造解析2022

    • 著者名/発表者名
      山口桃佳 仲村康秀 緒明佑哉 下出慎次 今井宏明
    • 学会等名
      第17回バイオミネラリゼーションワークショップ
  • [学会発表] Evolution of disorder in mesocrystals via chemical and physicochemical approaches2022

    • 著者名/発表者名
      Sayako Kanazawa Yuya Oaki Hiroaki Imai
    • 学会等名
      Seventh European Conference on Crystal Growth
    • 国際学会

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公開日: 2023-12-25  

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