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2023 年度 実績報告書

He-3代替新規酸化物中性子シンチレータの探索研究

研究課題

研究課題/領域番号 21H03736
配分区分補助金
研究機関奈良先端科学技術大学院大学

研究代表者

河口 範明  奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 准教授 (50642782)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2025-03-31
キーワードシンチレータ / 中性子 / 中性子シンチレータ / 酸化物 / 結晶
研究実績の概要

近年、中性子計測において標準的な計測器媒体である3Heガス資源の枯渇が問題となっている。そもそも天然Heガスも需給が逼迫しているが、中性子計測に利用される3Heは天然He中に100万分の1しか含まれない希少資源のため、3Heガスを用いない中性子計測技術の重要性が高まってきている。3Heガス検出器の代替の本命は固体シンチレータ式検出器である。中性子シンチレータは中性子が物質中の6Liと6Li(n,α)3Hの核反応を起こして生じる励起エネルギーにより発光する材料で、光検出器と組み合わせることで中性子計測に利用できる。従来は3Heガス検出器が主に用いられてきたため、レントゲン・核医学や手荷物検査などで広く用いられるX線、ガンマ線用シンチレータに比べると中性子シンチレータの研究は十分ではなかった。
我々はこれまでに3He代替シンチレータとして、LiCaAlF6(LiCAF)単結晶シンチレータを開発した。LiCAFは潮解性がない材料の中で高い発光量を有しているが、製造において高度な雰囲気制御が必要なフッ化物であり、製造コストが高いなどの問題があった。そこで本研究ではより製造が容易で化学的安定性の高い酸化物結晶中性子シンチレータの探索研究を実施している。
本年度はLiCa3MgV3O12系、LiCa3ZnV3O12系、LiGaO2系、LiAl5O8系の酸化物結晶を中心に調査を進めた。中性子シンチレーターとしては従来知られていない化合物による中性子検出に成功し、ここに挙げた以外にも派生研究を含めていくつかの興味深い結果が得られており、学会発表や論文投稿を行った。次年度も引き続き検討を進める。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

高性能な酸化物結晶中性子シンチレータの開発を目指し、様々な組成のサンプルを作製、系統的に評価し、大多数のサンプルについては思わしくない性能しか得られなかったが、一部のサンプルについては期待できる性能が得られたり、派生的な研究結果も含め、論文や学会発表として報告できているため、本探索研究は順調に進展していると考えている。
LiCa3MgV3O12系、LiCa3ZnV3O12系、LiGaO2系、LiAl5O8系など、論文誌や応用物理学会などで報告した様々な研究の結果として、酸化物結晶中性子シンチレータに適した組成が明らかになってきている。
多くの組成でドーパントに由来する発光を利用するが、ドーパントを添加するタイプの単結晶は融液成長時に結晶化部に十分にドーパントが添加されず、徐々に融液のドーパント濃度が高くなり、単結晶育成が困難になる現象が起きる。それに対し、昨年度から母材の内因性発光が利用できる可能性があることが明らかになってきていたが、これらの材料系ではドーパントの濃縮の問題が起きないことが期待される。こういった新機軸の材料系として本年度はLiCa3MgV3O12系、LiCa3ZnV3O12系について調査を進められたことも成果である。

今後の研究の推進方策

本年度も多数の新規組成の酸化物結晶中性子シンチレータサンプルを作製、評価したことで、様々な知見が得られており、次年度も計画通りさらなる探索を続けるが、最終年度であるため、探索研究に加えて一部の良好な特性の材料組成については良質な単結晶の作製を試みるなどして、最高性能のサンプルが得られるよう検討したい。
得られたサンプルの中には母材の内因性発光が利用できる可能性があるものも存在するが、これらの材料系では単結晶育成に特有のドーパントの濃縮の問題が起きないことが期待されるため、良質な単結晶を得やすい可能性がある。
本研究はサンプルの作製と評価のサイクルが軌道に乗っており、次年度の探索研究もスムーズに進められると思われる。また、次年度は最終年度であるため、既に発見した組成の単結晶化の検討も精力的に進めたい。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 3件)

  • [雑誌論文] Scintillation properties of non-doped and Ce-doped LiAl5O8 single crystals2024

    • 著者名/発表者名
      Kato Takumi、Takebuchi Yuma、Koshimizu Masanori、Okazaki Kai、Nakauchi Daisuke、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms

      巻: 546 ページ: 165168~165168

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2023.165168

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cu-doped LiCl scintillator for thermal neutron detection2023

    • 著者名/発表者名
      Miyazaki Keiichiro、Nakauchi Daisuke、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
    • 雑誌名

      Optical Materials

      巻: 146 ページ: 114557~114557

    • DOI

      10.1016/j.optmat.2023.114557

    • 査読あり
  • [学会発表] Radiation-induced luminescence properties of undoped and Ce-doped LiAl5O8 single crystals2023

    • 著者名/発表者名
      T. Kato, Y. Takebuchi, M. Koshimizu, K. Okazaki, D. Nakauchi, N. Kawaguchi, T. Yanagida
    • 学会等名
      21st International Conference on Radiation Effects in Insulators
    • 国際学会
  • [学会発表] Scintillation Properties of Ti-doped LiGaO2 for Neutron Detection2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Takebuchi, T. Kato, D. Nakauchi, N. Kawaguchi, T. Yanagida
    • 学会等名
      IEEE NSS MIC RTSD 2023
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of Ti-LiGaO2 neutron scintillator2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Takebuchi, M. Koshimizu, T. Kato, D. Nakauchi, N. Kawaguchi, T. Yanagida
    • 学会等名
      The International Conference on Applied Physics and Materials Applications (ICAPMA2023)
    • 国際学会
  • [学会発表] LiCa3MgV3O12焼結体の放射線誘起蛍光特性2023

    • 著者名/発表者名
      河口範明, 岡崎魁, 中内大介, 加藤匠, 柳田健之
    • 学会等名
      応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第10回研究会
  • [学会発表] Ti添加LiGaO2の中性子検出特性2023

    • 著者名/発表者名
      竹渕優馬, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第12回研究会
  • [学会発表] LiCa3MgV3O12及びLiCa3ZnV3O12焼結体の作製と放射線誘起発光特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      河口範明, 岡崎魁, 加藤匠, 中内大介, 柳田健之
    • 学会等名
      セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
  • [学会発表] 励起子発光シンチレーターの高温における性能調査2023

    • 著者名/発表者名
      河口範明, 河野直樹, 岡崎魁, 加藤匠, 中内大介, 柳田健之
    • 学会等名
      第84回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] LiMO2 (M = Al, Ga) 単結晶の中性子計測特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      柳田健之, 渡辺賢一, 加藤匠, 中内大介, 河口範明
    • 学会等名
      応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第13回研究会
  • [学会発表] 中性子線照射によるMn添加CaB2O4単結晶の熱蛍光特性2023

    • 著者名/発表者名
      木村大海, 越水正典, 山口寛人, 若林源一郎, 藤原健, 加藤英俊, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第13回研究会
  • [学会発表] 中性子検出用Eu添加LiBr単結晶のシンチレーション特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      宮﨑慧一郎, 中内大介, 加藤匠, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第14回研究会
  • [学会発表] 中性子検出用Cu添加LiCl単結晶シンチレータにおけるCu濃度依存性2023

    • 著者名/発表者名
      宮崎慧一郎, 中内大介, 加藤匠, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第71回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 中性子検出を目的としたTi添加LiGaO2単結晶のシンチレーション特性2023

    • 著者名/発表者名
      竹渕優馬, 渡辺賢一, 越水正典, 加藤匠, 中内大介, 河口範明, 柳田健之
    • 学会等名
      第71回 応用物理学会 春季学術講演会

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公開日: 2024-12-25  

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