| 研究課題/領域番号 |
21H03739
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究機関 | 大阪公立大学 |
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研究代表者 |
三村 功次郎 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 教授 (40305652)
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| 研究分担者 |
河村 直己 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 分光推進室, 主幹研究員 (40393318)
保井 晃 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 分光推進室, 主幹研究員 (40455291)
水牧 仁一朗 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 放射光利用研究基盤センター, コーディネーター (60360830)
魚住 孝幸 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 教授 (80295724)
光田 暁弘 九州大学, 理学研究院, 准教授 (20334708)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| キーワード | X線分光 / ベイズ推定 / 不純物アンダーソン模型 / 希土類化合物 / 電子状態 |
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| 研究実績の概要 |
Eu 4f-5d電子間のクーロン斥力 (Ufd) は、近年報告された価数揺らぎに起因した新奇量子臨界現象の鍵であり、その定量評価が急務である。本研究では、共鳴硬X線光電子分光 (共鳴HAXPES)，共鳴X線発光分光 (共鳴XES)，部分蛍光収量X線吸収分光 (HERFD-XAS) からなる複合計測システムを構築し、Eu化合物に対して試料個体差の影響を完全に排除したスペクトル観測を行う。励起の素過程が異なる各スペクトルを不純物模型に根ざしたベイズ推定により画一的に再現し、Ufdを含む確度の高い物理パラメータを決定する。決定された物理パラメータがEu化合物の価数揺らぎ・価数転移、特に量子臨界現象の発現にいかに関与しているのか、その物理的描像を解明する。
本年度は、EuNi2(P1-xGex)2, EuNi2(Si1-xGex)2について単結晶育成を行った。SPring-8 BL09XUの高エネルギー分解能HAXPES装置にX線発光分光器を組み込み、複合計測システムを構築した。そして、放射光を用いて本システムの調整・性能評価を行った後、SPring-8 BL09XUの光学系とHAXPES制御系、XES制御系を同期制御した複合自動計測化を達成した。構築された複合計測システムを使用して、EuNi2(P0.9Ge0.1)2に対して試験計測を行い、Eu 2p3/2 → 5d吸収領域における明瞭な共鳴現象を確認するに至った。またスペクトル解析については、2次光学過程である共鳴HAXPESおよび共鳴XESスペクトルを効率よく解析する必要がある。そのため、科研費にてワークステーションを購入し、高温のレプリカを用いた事前スイープと共役勾配法を組み合わせた効率的な数値アルゴリズムを導入している段階にある。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究計画に従って、EuNi2(P1-xGex)2, EuNi2(Si1-xGex)2について単結晶育成を行った。
計測系については、実際にX線発光分光器を共鳴HAXPES装置に組み込み、実際に放射光を利用した調整を行う事で、装置を複合分光計測システムとして構築した。この達成は本研究の中でも重要な課題のひとつであり、今後、EuNi2(P1-xGex)2, EuNi2(Si1-xGex)2に対する複合計測に弾みを付けるものである。
上述した複合分光システムを利用した試験計測として、EuNi2(P0.9Ge0.1)2の同一試料表面に対してHERFD-XAS, 共鳴HAXPES, 共鳴XES複合計測を実施し、特に共鳴HAXPES，共鳴XESの同時測定を実現するに至った。実際に、Eu 2p3/2 → 5d吸収領域において、Eu 3d共鳴HAXPES，Eu Lα1共鳴XESスペクトルの両者が明瞭な共鳴増大を示すことを確認した。今後は、各スペクトルを不純物模型に根ざしたベイズ推定により画一的に再現することで、Ufdを含む確度の高い物理パラメータの決定を目指す。この解析については、今年度の科研費で購入したワークステーションが大きな役割を果たすと考えている。
以上から、進捗状況を「概ね順調に進展している」とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
種々のEuT2X2単結晶 (X: 遷移金属、X: P, Si, Ge等) の育成を行う。また、光学系を含めて構築した複合分光計測システムに対する調整を継続する。問題点の洗い出しを行い、その改善を図ることで、安定的な複合スペクトル計測が行える環境を整える。
育成・評価が完了したEuNi2(P1-xGex)2, EuNi2(Si1-xGex)2単結晶をはじめとする種々のEuT2X2を用いて、同一表面に対する共鳴HAXPES, 共鳴XES, HERFD-XAS複合計測を本格化させる。温度依存性およびT, X依存性の詳細な観測を実施することで、Eu価数およびc-f混成強度、電荷移動エネルギー、Eu 4f-5dクーロン斥力を求めるためのデータの蓄積を図る。
購入済みのワークステーションに構築したコードを組み込み、解析作業を本格化させる。ベイズ推定によるスペクトル解析環境を整え、前段落の各種物理パラメータを解析者の主観に依らない形で決定し、より正確な物理量の考察を可能にする。
以上の研究を通して、決定された物理パラメータがEu化合物の価数揺らぎ・価数転移、特に量子臨界現象の発現にいかに関与しているのか、その物理的描像を考察する。
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