空間的非一様性のある電荷秩序の光・テラヘルツ強電場駆動と相制御設計

2022 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 22H01149
• 配分区分: 補助金
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 伊藤 弘毅 東北大学, 理学研究科, 助教 (70565978)
• 研究分担者: 井口 敏 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (50431789)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2025-03-31
• キーワード: 電荷秩序 / 電荷ゆらぎ / テラヘルツ強電場 / 強相関電子系 / 電子強誘電体 / 光誘起相転移

研究実績の概要

１．傾斜LiNbO3結晶を用いることで開発した、100kV/cmを上回るテラヘルツ強電場光源を、ポンププローブ測定に組込むための改良を行った。具体的には、軸外し放物面鏡対によってコリメーションを最適化させた上で、精密自動ステージを導入して光学遅延回路を構築し、数フェムト秒(数百兆分の一秒)分解能の時間分解測定に対応させた。また、テレセントリックレンズを用いた顕微モニタリング系を構築して組込むことで、特定の試料位置を狙える空間分解測定に対応させた。
２．強相関鉄酸化物RFe2O4において、光第二高調波発生が巨大なテラヘルツ電場応答を示すことを見出した。100kV/cm級の電場印加で3倍近くにも増加しており(260kV/cmで170%の増加率)、バルク強誘電体として史上最大の変化を示すことが解った。またこの巨大変化は異方的に生じており、結晶に元来備わる対称性を破るほどであった。非線形光学テンソルを用いて解析したところ、ピコ秒未満の時間スケールで電子強誘電分極が結晶のミラー面を破るように大きく傾くことが解り、電子強誘電体は柔軟に制御可能であると解った。またその特徴的な時間変化は、微視的ドメインが協力的に増殖することを示唆しており、空間的非一様性に特有なダイナミクスの可能性がある。
３．近年作製可能となったRFe2O4薄膜デバイスを用いてテラヘルツ波発生実験を行い、その効率は典型的素子ZnTeの1/10に迫るほど高いことが解った。今後試料の高品質化が進めばさらなる高効率化に繋がると期待される。
４．電荷や分子の空間構造によって引き起こされる磁気光学効果を、対称性の低い結晶において抽出するための条件を整理し、対応する実験手法として偏光変調測定法を開発した。反強磁性体CeSbを用いて実証実験を行ったところ、期待どおり、光学定数の非対角テンソル成分を高精度に求めることに成功した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

１．空間的非一様性の新奇ダイナミクスを明らかにするためには、テラヘルツ強電場を用いたポンププローブ測定を行う必要があるが、有効な既存装置が無いため、実験系を構築することが大前提となる。本研究では、まず単体でテラヘルツ光源を開発し、それをポンププローブ測定および空間分解測定に対応させる、という逐次的アプローチで構築を進めたことで、支障なく所望の機能を実現することができた。テラヘルツ検出器の納入時期の関係で空間分解測定の開始時期は予定より遅れたものの、時間領域において空間的非一様性の寄与を示唆する挙動が捕捉できるという、当初想定していなかった成果を得ることができた(後述)。時間・空間双方から実験結果を精査することで目的達成に繋がると期待される。
２．３．電子強誘電体では軽い電子によって強誘電分極が生じているため、従来型の強誘電体よりも巨大・高速・柔軟な応答を示すと期待されていたが、実証されたとは言えない状況だった。本研究では先述のとおり、強相関鉄酸化物RFe2O4において、まさに巨大・高速・柔軟な電子強誘電分極応答を捉え、また、薄膜デバイスによる高効率テラヘルツ発生も確認した。これらの成果は学術的だけでなく応用上でも重要なものである。詳細な機構を調べるべくテラヘルツ電場下の時間変化を精査したところ、先行研究と異なり、テラヘルツ電場波形と光第二高調波発生強度が非相似形であることが解った。これは微視的ドメインの協力現象を反映している可能性があり、本研究で注目する空間的非一様性に繋がる成果と言える。
４．複屈折や磁気光学効果は古くから調べられてきたものだが、両者が共存する場合の取り扱いは複雑なため注目されてこなかった。本研究ではその理論体系を整備し、両者を独立に求める方法論も確立した。様々な物質に適用することで、特異なスピン構造に由来した新奇な磁気光学効果の検出に繋がると期待される。

今後の研究の推進方策

Ａ．電子強誘電体RFe2O4が示す光第二高調波発生(SHG)ダイナミクスは試料上の測定位置によって変化したが、これは強誘電ドメインの寄与を強く示唆している。そのことを確かめるために、空間マッピング測定を行う。測定位置を二次元的に走査し、各点でSHGの異方性やテラヘルツ電場下ダイナミクスを評価することで、空間的な規則性の有無や試料の表面状態との関連を確かめる。顕微テラヘルツ波発生を並行して行って強誘電ドメイン構造を可視化することで、両者の対応、ならびに、空間的非一様性に特有な応答を明らかにする。
Ｂ．RFe2O4において、テラヘルツ電場下でのSHG強度の時間変化は、テラヘルツ時間波形と非相似形で、遅れを伴ってSHGの感度が上昇しているように見える。これは他物質における先行研究と全く異なる挙動で、微視的な電子強誘電ドメインの寄与を示唆している。ダブルパルス実験により、その詳細解明を目指す。二連のポンプパルスを作って相対的時間遅延を変えることでテラヘルツポンプ波形を時間領域で制御し、その応答を精査する。このような測定は前例が無いが、テラヘルツ電場に敏感かつ柔軟に応答できる電子強誘電体になら適用できる。SHG時間変化は、テラヘルツ時間波形の単なる巾乗や微分では今のところ再現できていないが、より高次の寄与も取り入れた解析も試みる。Ａ．の実験と組み合わせることで、時空間から電子強誘電ドメイン構造の応答を明らかにする。
Ｃ．有機伝導体における磁気光学効果は複屈折性に埋もれて検出が難しいことが多いが、本研究で開発した手法により(BEDT-TTF)2Xにおいて観測に成功した。より広範囲の物質群に適用することで、これまで見過ごされてきた、スピン構造由来の効果を探索する。

研究成果

• [雑誌論文] Infrared Magneto-optical Kerr Effect Measurements by Polarization Modulation Method in Anisotropic Magnets (2023)
  • 著者名/発表者名: Iguchi Satoshi、Ikemoto Yuka、Kobayashi Hiroki、Kitazawa Hideaki、Itoh Hirotake、Iwai Shinichiro、Moriwaki Taro、Sasaki Takahiko
  • 雑誌名: JPS Conf. Proc. 巻: 38 ページ: 011148:1-6
  • DOI: 10.7566/jpscp.38.011148
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nonlinear Optical Properties in an Epitaxial YbFe2O4 Film Probed by Second Harmonic and Terahertz Generation (2023)
  • 著者名/発表者名: Yu Hongwu、Okimoto Yoichi、Morita Atsuya、Shimanuki Shuhei、Takubo Kou、Ishikawa Tadahiko、Koshihara Shin-ya、Minakami Ryusei、Itoh Hirotake、Iwai Shinichiro、Ikeda Naoshi、Sakagami Takumi、Nozaki Mayu、Fujii Tatsuo
  • 雑誌名: Materials 巻: 16 ページ: 1989:1-11
  • DOI: 10.3390/ma16051989
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Light-induced magnetization driven by interorbital charge motion in the spin-orbit assisted Mott insulator α-RuCl3 (2022)
  • 著者名/発表者名: Amano T.、Kawakami Y.、Itoh H.、Konno K.、Hasegawa Y.、Aoyama T.、Imai Y.、Ohgushi K.、Takeuchi Y.、Wakabayashi Y.、Goto K.、Nakamura Y.、Kishida H.、Yonemitsu K.、Iwai S.
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 4 ページ: L032032:1-6
  • DOI: 10.1103/physrevresearch.4.l032032
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] α-RuCl3における光磁気効果と超高速電荷ダイナミクス (2022)
  • 著者名/発表者名: 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 米満賢治
  • 雑誌名: 固体物理 巻: 57 ページ: 667-679
  • 査読あり
• [雑誌論文] 有機超伝導体におけるペタヘルツ電界誘起光電流操作 (2022)
  • 著者名/発表者名: 岩井伸一郎, 川上洋平, 伊藤弘毅, 米満賢治
  • 雑誌名: レーザー研究 巻: 50 ページ: 313-317
  • 査読あり
• [雑誌論文] 有機超伝導体におけるペタヘルツ電子ダイナミクス (2022)
  • 著者名/発表者名: 岩井伸一郎, 川上洋平, 伊藤弘毅, 米満賢治
  • 雑誌名: 日本物理学会誌 巻: 77 ページ: 304-309
  • 査読あり
• [学会発表] V2O3の光誘起絶縁体金属転移と超高速構造変化 (2024)
  • 著者名/発表者名: 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herv Cailleau, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 近赤外6 fsパルスで見た銅酸化物高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス (2024)
  • 著者名/発表者名: 加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 直方晶κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Clの赤外磁気光学カー効果 (2024)
  • 著者名/発表者名: 井口敏, 小林広樹, 池本夕佳, 古川哲也, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 森脇太郎, 佐々木孝彦
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 常圧有機ディラック電子系α-(BETS)2I3における熱電効果と熱伝導 (2024)
  • 著者名/発表者名: 古川哲也, 西川哲也, 井口敏, 加藤拓洋, 小林拓矢, 谷口弘三, 佐々木孝彦
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 等方性および異方性結晶における赤外磁気光学カー効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 井口敏, 伊藤弘毅
  • 学会等名: 第11回 東北大学若手研究者アンサンブルワークショップ
• [学会発表] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス (2023)
  • 著者名/発表者名: 加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 第34回光物性研究会
• [学会発表] 電子強誘電体LuFe2O4における分極異方性の超高速制御 (2023)
  • 著者名/発表者名: 水上龍星, 鶴岡稜平, 伊藤弘毅, 川上洋平, 干洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 第34回光物性研究会
• [学会発表] 異方性物質における磁気光学Kerr効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 井口敏
  • 学会等名: 反強磁性スピン分裂物質と物性応答
• [学会発表] 光と異方性物質の非対角応答 (2023)
  • 著者名/発表者名: 井口敏
  • 学会等名: 第145回 東北大学金属材料研究所講演会
• [学会発表] Infrared Magneto-optical Kerr Effect in Anisotropic Materials (2023)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Iguchi
  • 学会等名: SMS2023&GIMRT User Meeting 2023
  • 国際学会
• [学会発表] BL43IRにおける赤外磁気光学スペクトル測定：円2色性と旋光性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 井口敏
  • 学会等名: SP8-UVSOR-IRユーザーミーティング
  • 招待講演
• [学会発表] New Aspects of Ultrafast Optical Response in Mott Insulator (2023)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya AMANO, Yohei KAWAKAMI, Hirotake ITOH, Takuya AOYAMA, Yoshinori IMAI, Kenya OHGUSHI, Yusuke WAKABAYASHI, Yuto NAKAMURA, Hideo KISHIDA, Kenji, YONEMITSU, Laurent CARIO, Etienne JANOD, Benoit CORRAZE, Maciej, LORENC,Herv CAILLEAU, and Shinichiro IWAI
  • 学会等名: 33rd Annual Meeting of MRS-J
  • 招待講演
• [学会発表] 電子強誘電体α-(ET)2I3における光誘起不均一構造の超高速ダイナミクス (2023)
  • 著者名/発表者名: 川上洋平, 天野辰哉, 伊藤弘毅, 山本薫, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 米満賢治, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] アニオン秩序を示す有機電子強誘電体(TMTTF)2Xの光励起ダイナミクスとドメイン構造 (2023)
  • 著者名/発表者名: 伊藤弘毅, 水上龍星, 鶴岡稜平, 川上洋平, 山本薫, Martin Dressel, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] LuFe2O4における電子強誘電分極のコヒーレント異方性制御 (2023)
  • 著者名/発表者名: 水上龍星, 鶴岡稜平, 伊藤弘毅, 川上洋平, 于洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] V2O3における光誘起絶縁体-金属転移：ナノ多結晶薄膜とバルク単結晶 II (2023)
  • 著者名/発表者名: 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herv Cailleau, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクスIV (2023)
  • 著者名/発表者名: 加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 金ナノ粒子を用いた糖センサーにおける一次元スピン拡散 (2023)
  • 著者名/発表者名: 後藤貴行, 佐藤海, 橋本剛, 早下隆士, 井口敏, 佐々木孝彦, Dita Puspita Sari, 渡邊功雄
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] Sub-picosecond manipulation of electronic-ferroelectric polarization in a rare-earth ferrite at room temperature (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Itoh, R. Minakami, R. Tsuruoka, Y. Kawakami, H. Yu, S.-ya Koshihara, Y. Okimoto, N. Inoue, G. Nishida, K. Fujiwara, N. Ikeda, and S. Iwai
  • 学会等名: International Conference on Quantum Liquid Crystals 2023 (QLC2023)
  • 招待講演
• [学会発表] α''-(BEDT-TTF)2Rb1.2Co(SCN)4の圧力下ラマン散乱スペクトルの温度依存性II (2023)
  • 著者名/発表者名: 石川敦也, 中村優斗, 井口敏, 佐々木孝彦, 米山直樹, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 岸田英夫
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 異方性結晶における偏光変調法を用いた赤外磁気光学カー効果測定III (2023)
  • 著者名/発表者名: 井口敏, 小林広樹, 池本夕佳, 古川哲也, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 森脇太郎, 佐々木孝彦
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] モノマーモット絶縁体(ET)Cu[N(CN)2]2の誘電特性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 西村雄磨, 米山直樹, M.K.Nuryadin, 圓谷貴夫, 井口敏, 佐々木孝彦
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 電子強誘電酸化物YbFe2O4薄膜のテラヘルツ波発生 (2023)
  • 著者名/発表者名: 森田敦也, 于洪武, 島貫周平, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 水上龍星, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 阪上拓巳, 野崎真由, 藤井達生, 池田直, 沖本洋一
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] V2O3における光誘起絶縁体-金属転移：ナノ多結晶薄膜とバルク単結晶 (2023)
  • 著者名/発表者名: 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 超伝導体、強相関電子系におけるペタヘルツ電子駆動 (2023)
  • 著者名/発表者名: 岩井伸一郎, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 米満賢治
  • 学会等名: 第70回応用物理学会春季学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] Terahertz control of electronic ferroelectrics (2023)
  • 著者名/発表者名: Hirotake Itoh
  • 学会等名: Symposium on Dynamical Control of Materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 電子強誘電体を用いたテラヘルツ波発生と、超高速ダイナミクス測定への応用 (2023)
  • 著者名/発表者名: 伊藤弘毅, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 第67回 光波センシング技術研究会
• [学会発表] Ultrafast photoinduced dynamics of electronic ferroelectrics activated by macroscopic domain structure (2022)
  • 著者名/発表者名: Hirotake Itoh, Ryusei Minakami, Rina Fujiwara, Yohei Kawakami, Kaoru Yamamoto, Martin Dressel, and Shinichiro Iwai
  • 学会等名: FYR04 Quantum Liquid Crystal meeting
• [学会発表] Infrared Magneto-optical Kerr Effect in Anisotropic Crystals (2022)
  • 著者名/発表者名: S. Iguchi, Y. Ikemoto, H. Kobayashi, H. Kitazawa, H. Itoh, S. Iwai, T. Moriwaki, T. Sasaki
  • 学会等名: 11th International Workshowp on Infrared Microscopy and Spectroscopy with Accelerator Based Sources (WIRMS 2022)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Short- and long-range charge correlations and their photoinduced dynamics in charge-ordered organic ferroelectrics (TMTTF)2X (2022)
  • 著者名/発表者名: Hirotake Itoh, Yohei Kawakami, Kaoru Yamamoto, Martin Dressel, and Shinichiro Iwai
  • 学会等名: The 14th International Symposium on Crystalline Organic Metals, Superconductors and Magnets (ISCOM2022)
  • 国際学会
• [学会発表] α''-(BEDT-TTF)2Rb1.2Co(SCN)4の圧力下ラマン散乱スペクトルの温度依存性 (2022)
  • 著者名/発表者名: 石川敦也, 中村優斗, 井口敏, 佐々木孝彦, 米山直樹, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 岸田英夫
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス III (2022)
  • 著者名/発表者名: 加藤遼, 昆彬之, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] アニオン秩序を示す有機電子強誘電体(TMTTF)2BF4におけるドメイン構造の光励起ダイナミクス II (2022)
  • 著者名/発表者名: 伊藤弘毅, 水上龍星, 川上洋平, 山本薫, Martin Dressel, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] 異方性結晶における偏光変調法を用いた赤外磁気光学カー効果測定 2 (2022)
  • 著者名/発表者名: 小林広樹, 井口敏, 池本夕佳, 北澤英明, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 森脇太郎, 佐々木孝彦
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] 異方性結晶における偏光変調法を用いた赤外磁気光学カー効果測定 (2022)
  • 著者名/発表者名: 井口敏, 池本夕佳, 小林広樹, 北澤英明, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 森脇太郎, 佐々木孝彦
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] 層状鉄酸化物LuFe2O4における電子強誘電分極のテラヘルツ強電場制御 II (2022)
  • 著者名/発表者名: 水上龍星, 岸田晶穂, 伊藤弘毅, 川上洋平, 于洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] 5d電子系ディラック半金属SrIrO3薄膜における超高速光キャリアダイナミクス II (2022)
  • 著者名/発表者名: 昆彬之, 加藤遼, 赤嶺勇人, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 松野丈夫, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] スピン軌道モット絶縁体α-RuCl3における超高速磁気光学応答 II (2022)
  • 著者名/発表者名: 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 今野克哉, 青山拓也, 今井良宗, 大串研也, 若林裕助, 後藤貫太, 中村優斗, 岸田英夫, 米満賢治, 岩井伸一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] Infrared Magneto Optical Kerr Effect Measurement by Synchrotron Radiation (2022)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Iguchi, Yuka Ikemoto, Hiroki Kobayashi, Hideaki Kitazawa, Hirotake Ito, Shinichiro Iwai, Taro Moriwaki, and Takahiko Sasaki
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] Short- and long-range charge correlations and their ultrafast photoinduced dynamics in organic electronic ferroelectrics (2022)
  • 著者名/発表者名: Hirotake Itoh, Hirokazu Obatake, Rina Fujiwara, Yohei Kawakami, Kaoru Yamamoto, Martin Dressel, and Shinichiro Iwai
  • 学会等名: International School and Workshop on Electronic Crystals (ECRYS2022)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ultrafast magnetization driven by spiral current in Kitaev spin liquid α-RuCl3 (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Amano, Y. Kawakami, H. Itoh, T. Aoyama, Y. Imai, Y. Nakamura, H. Kishida, K. Yonemitsu, and S. Iwai
  • 学会等名: The International Conference on Ultrafast Phenomena 2022
  • 国際学会