研究課題
バルク光起電力効果（光ガルバノ効果）は、空間反転対称性の破れた結晶に光を照射したときに、直流電場の印加なしに分極電流が生じる非線形光学効果である。この分極電流は結晶内をバイアス電圧なしに伝播することが知られているが、そのメカニズムは知られていない。バルク光起電力効果によって光エネルギーから電流を取り出す効率の向上を図るために、結晶内の分極電流伝播を時間分解イメージングすることを目的とする。本年度は、様々な誘電体結晶におけるバルク光起電力効果（光ガルバノ効果）を連続発振レーザーを用いて測定した。バルク光起電力効果は微弱な信号であるため、高感度・高精度な測定方法の確立を目指し、チョッパーや波長板による変調法を導入した。ジャイロトロピック・ワイル半金属であるWTe2は独特なバンド構造に由来する円偏光光起電力効果を含む新しい非線形光学効果を観察するための有望な材料であり、これに着目した。対称性の計算や（円・直線）偏光依存性、入射角依存性、チョッピング周波数依存性、位置依存性などの測定により、WTe2における光電流のメカニズムを総合的に評価した。得られた結果は、対称性の計算とよく一致していた。また、フォトンドラッグ効果と光ガルバノ効果に関する対称性の議論をした。また、参照物質として典型的なバルク誘電体の一種であり、非ジャイロトロピックなGaPを用い、WTe2で得られた結果との比較を行った。
2: おおむね順調に進展している
フェムト秒レーザーを用いた時間分解測定は行っていないが、連続発振レーザーを用いて、様々な誘電体結晶の光起電力効果を測定し、その基礎的なメカニズムに対する知見が得られたため。
フェムト秒レーザーを用いてポンプ・プローブ測定において、プローブ光を集光せずに照射し、CMOSカメラを用いてイメージングすることで、ポンプ光スポット外に伝播した素励起（フォノン・ポラリトン）のダイナミクスに関する情報を時間分解測定する。また、試料に電極をとりつけてシフト電流・インジェクション電流を測定することで、フォノン・ポラリトンとの相関を調べる。シフト電流・インジェクション電流を生成するポンプ光偏光依存性は、2次非線形光学効果の光整流と同一であるため、偏光解析のみからこれらを分離することは難しい。しかし、シフト電流・インジェクション電流はバンド間遷移のみで生じること、また実電流が生じることが光整流との相違になる。ポンプ光のエネルギーをバンドギャップの前後で変化させる、実電流を測定することで、シフト電流・インジェクション電流と光整流を区別する。さらに、フォノン・ポラリトン伝播においてバイアス電圧の影響を観測する。
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