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2022 年度 実績報告書

電気伝導性を付与したキタエフハニカム物質の開発

研究課題

研究課題/領域番号 22H01180
配分区分補助金
研究機関東京大学

研究代表者

高木 英典  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (40187935)

研究分担者 北川 健太郎  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 講師 (90567661)
平岡 奈緒香 (太田奈緒香)  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 特任助教 (40758827)
松林 和幸  電気通信大学, 大学院情報理工学研究科, 准教授 (10451890)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
キーワード量子スピン液体 / キタエフ系 / ランタノイド化合物 / 半金属 / 高圧実験
研究実績の概要

本課題では物質相開拓とプローブ開発の両面でキタエフ量子スピン液体の開拓研究を進展させることを目指している。最初に、予備研究で見出した候補物質のCu3SmTe3を研究対象とした。磁性状態の評価に耐える良質な結晶の育成に成功し、続いて磁化・比熱・単結晶NMR測定によりスピン液体ではなく1.2 K以下で反強磁性に転移することを決定した。しかし、単純なスピン1/2反強磁性体には当てはまらず、研究計画で後述するように未解明な点がいくつかある。これらがキタエフ物性に関連している証拠はないが、擬スピン1/2ランタノイド磁性の新しい展開の可能性として次年度に追求していきたい。
異なるアプローチのキタエフ関連半金属状態として、CrSiTe3の高圧下磁性状態を研究している。CrSiTe3では3/2スピン間のキタエフ型相互作用の存在が理論予測されてきた。非静水圧条件下で行われた先行研究では、圧力印加による構造相転移(約9 GPa)と同時に強磁性絶縁体ー非磁性金属転移が生じることと、超伝導の発現が電気伝導測定から報告されていた。高圧下精密磁化測定技術を用いてより静水圧性の高い条件下で評価したところ、高い転移温度(>100 K)を持ち飽和磁気モーメントの小さい強磁性半金属状態が構造相転移を伴わずに6 GPa以上に現れることが判明した。
キタエフ量子スピン液体の有力候補であるRuCl3の熱輸送現象の測定を行い、中性準粒子の量子振動であるとされた熱伝導率κxxの磁場依存性に現れる構造がフォノン熱伝導に由来し、磁場誘起相転移に伴う低エネルギー磁気励起によるフォノン散乱であることを明らかにした。一方、熱ホール効果の量子化については量子化と考えても矛盾はないが、他の寄与、例えばトポロジカルマグノン、フォノンを否定することはできない。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ランタノイド半金属に着目したキタエフ候補物質のCu3SmTe3結晶育成に際しては、不一致溶融性による困難さに直面し、計画よりも想定以上に時間に費やした。しかし、仕込み組成比と焼成温度条件の工夫により、現在では良好な単結晶が再現性良く得られるようになった。今後は当該物質及び類似物質の研究が大幅に加速する。
当初の計画を超えて、3d電子系のCr化合物の高圧下磁性状態にも着目した。その成果として、小さな磁気モーメントと高い転移温度を持つ異常な強磁性相が発見された。これは、低キャリアの半金属状態と3価Crのスピン3/2の組み合わせであるため通常の強磁性理論を用いて説明することが難しく、今後面白い展開につながる可能性がある。

今後の研究の推進方策

これまでに判明した、Cu3SmTe3の磁性とCrSiTe3の高圧強磁性相が量子スピン液体の物理と関連付けられるかが、課題である。Cu3SmTe3では、二段の逐次相転移が存在すること、相転移温度が磁場に殆ど依存しないこと、NMRで観測された常磁性状態のゆらぎがクラマース系では通常は支配的でないOrbach過程にフィットすることが異常であり、単純な擬スピン1/2反強磁性体ではないことを示唆している。両物質ともに低キャリア・低次元系であるため、電荷ドーピングと高圧印加による磁性制御で相図を作成し、スピン液体近傍に位置するかどうかの証拠を集めていく。
CrSiTe3では高圧強磁性(半)金属相における飽和磁気モーメントの短縮が何らかのフラストレーションに関係している可能性を次年度に検証していきたい。なお、ゼロ抵抗は我々の測定でも再現したが、超伝導のバルク性については今後検証していく必要がある。
両物質等での高圧下相図の作成にあたっては、現在製造中の新しい高圧セルを使った精密磁化測定技術を用いる。銅チタン合金を用いた高圧セルであり、従来よりも精密に高圧下磁化を測定することができる。さらに、磁化測定と同時に磁気共鳴・比熱測定を行う技術を開発することにより、新奇な量子磁性相の開拓を迅速に遂行する。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 8件、 招待講演 9件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] マックス・プランク研究所(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      マックス・プランク研究所
  • [雑誌論文] Origin of oscillatory structures in the magnetothermal conductivity of the putative Kitaev magnet α-RuCl32022

    • 著者名/発表者名
      J.A.N. Bruin, R.R. Claus, Y. Matsumoto, J. Nuss, S. Laha, B.V. Lotsch, N. Kurita, H. Tanaka, and H. Takagi
    • 雑誌名

      APL Materials

      巻: 10 ページ: 090703

    • DOI

      10.1063/5.0101377

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Magnetic excitations and interactions in the Kitaev hyperhoneycomb iridate β-Li2IrO32022

    • 著者名/発表者名
      T. Halloran, Y. Wang, M. Li, I. Rouchochatzakis, P. Chauhan, M. B. Stone, T. Takayama, H. Takagi, N. P. Armitage, N. B. Perkins, and C. Broholm
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 106 ページ: 064423

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.106.064423

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 2Dファンデルワールス結晶CrSiTe3の高圧下超伝導と磁性2023

    • 著者名/発表者名
      平岡奈緒香, 荒井悠太郎, 松林和幸, 北川健太郎, 高木英典
    • 学会等名
      日本物理学会 2023 年春季大会, オンライン開催, 24aH1-4
  • [学会発表] Thermal transport in Candidate Kitaev and Related Magnets2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      TOPCOR Dresden, Germany
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Towards Kitaev Quantum Spin Liquid2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      Workshop New Spin on Molecular Quantum Materials, SPICE Uni Mainz, Germany
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thermal transport in candidate Kitaev Quantum Spin Liquid2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      Telluride Workshop on Competing Interactions and Colossal Responses in Transition Metal Oxides and Related Compounds, Colorado, USA
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thermal transport in candidate Kitaev Quantum Spin Liquid2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      Gordon Research Conference on correlated electron systems, Mount Holyoke College, USA
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Liquidness of quantum spin sys- tems as seen by NMR2022

    • 著者名/発表者名
      Kentaro Kitagawa
    • 学会等名
      Microscopic Properties of Quantum Materials, Sapporo
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Magnetothermal transport in the field induced quantum spin liquid state of Jeff=1/2 honeycomb magnet2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29), Sapporo
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Magnetothermal transport in Jeff=1/2 honeycomb magnet2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      Workshop on Frustrated Metals and Insulators, ICTS Bangalore, India
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 2次元ハニカム強磁性体 CrSiTe3の高圧下磁化2022

    • 著者名/発表者名
      平岡奈緒香, 荒井悠太郎, 松林和幸, 北川健太郎, 高木英典
    • 学会等名
      日本物理学会 2022 年秋季大会, 東京工業大大岡山キャンパス, 13pW631-6
  • [学会発表] Smテルライドでのキタエフ候補物質開発 II2022

    • 著者名/発表者名
      北川健太郎, 露木裕太, 土場優雅, 矢田季寛, 小島慶太, 片山尚幸, 松林和幸, 高木英典
    • 学会等名
      日本物理学会 2022 年秋季大会, 東京工業大大岡山キャンパス, 13pW541-15
  • [学会発表] 自作装置で切り拓く磁性体のNMR研究2022

    • 著者名/発表者名
      北川健太郎
    • 学会等名
      第2回高知大学強相関電子物性研究会、高知大学朝倉キャンパス
    • 招待講演
  • [学会発表] CrSiTe3の高圧下磁化と電気伝導2022

    • 著者名/発表者名
      平岡奈緒香, 荒井悠太郎, 松林和幸, 北川健太郎, 高木英典
    • 学会等名
      第63 回高圧討論会、立命館大学大阪いばらきキャンパス, 3P32, ポスター
  • [学会発表] Thermal Transport in Honeycomb/Kagome Quantum Spin Liquids2022

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Takagi
    • 学会等名
      Quantum Materials Symposium (QMS), Pyon Chang, Korea
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 高木・北川研究室のページ

    • URL

      http://park.itc.u-tokyo.ac.jp/takagi_lab/

URL: 

公開日: 2023-12-25  

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