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2022 年度 実績報告書

鉱物クラスターを触媒とした惑星系形成環境でのC1化学

研究課題

研究課題/領域番号 22H01288
配分区分補助金
研究機関九州大学

研究代表者

荒川 雅  九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)

研究分担者 山本 順司  九州大学, 理学研究院, 教授 (60378536)
寺嵜 亨  九州大学, 理学研究院, 教授 (60222147)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
キーワードC1化学 / 反応素過程 / 鉱物クラスター / 火星大気 / メタン活性化 / 惑星系形成領域 / 脱水素
研究実績の概要

惑星系形成領域での化学過程に加え、火星大気中での化学過程、特にメタンの急速な消失過程の解明を目的とし、C1化学の中でも酸化鉄クラスター正イオンとメタン分子との反応に着目して、特に室温での反応を観測した。通常のメタン分子CH4に加えて、重水素置換体CD4でも実験を行った 。ここで、生成・サイズを選別した酸化鉄クラスターFenOm^+には、微量のアルゴン付加クラスターFe(n-1)O(m+1)Ar^+が含まれていた。反応性が低かったため、生成物の計測感度を高める様々な工夫を施すことにより、生成物を観測した。精密な分析から、主に、メタン分子の吸着が起こり、それに引き続いて脱水素反応が進行することを観測した。クラスターのサイズ・組成に依存した反応性の変化を捉え、メタン吸着および脱水素反応の速度を見積もった。ここで、クラスターに他の分子を予め吸着させておくことで、メタンの吸着と脱水素反応が促進されることを見出した。探査車による火星大気中での観測結果と照らし合わせ、メタンの急速な消失過程における酸化鉄微粒子・クラスターの役割を検討している。また、反応のメカニズムを調べるため、量子化学計算を用い、酸化鉄クラスターとメタン吸着物の構造最適化計算を進めている。
さらに、酸化鉄クラスターだけでなく、珪酸塩クラスターやアルミナクラスターの生成とサイズ・組成分析を行うとともに、反応の活性化エネルギーを測定するための装置の改良の準備を進めた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

酸化鉄クラスター正イオンとメタン分子との反応実験を推進し、火星大気中での化学過程に迫る成果を得た。また、装置改良の準備も順調に進んでいるため。

今後の研究の推進方策

メタンの吸着および脱水素反応の速度のサイズ・組成依存性を詳しく解析し、火星大気中メタンの急速な消失を説明し得るかを検討する。また、改良を行った装置を用い、酸化鉄を含め、様々な鉱物クラスターを触媒としたC1化学を推進する。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Probing Superatomic Orbitals of Sc-Doped and Undoped Silver Cluster Anions via Photoelectron Angular Anisotropy2023

    • 著者名/発表者名
      Minamikawa K.、Nishizato T.、Hashimoto H.、Matsumoto K.、Arakawa M.、Horio T.、Terasaki A.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 ページ: 4011~4018

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00538

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Exploring s-d, s-f, and d-f Electron Interactions in AgnCe+ and AgnSm+ by Chemical Reaction toward O22022

    • 著者名/発表者名
      Arakawa Masashi、Hayashi Naho、Minamikawa Kento、Nishizato Tasuku、Terasaki Akira
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 126 ページ: 6920~6926

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.2c04941

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxidation-state analysis of manganese-oxide clusters, MnO+ (x = 4, y = 4-7), by X-ray absorption spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Hayakawa Tetsuichiro、Arakawa Masashi、Minamikawa Kento、Fujimoto Shuhei、Kawano Tomoki、Terasaki Akira
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 806 ページ: 140056~140056

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.140056

  • [雑誌論文] 銀クラスター上での一酸化窒素分子の逐次反応:サイズに依存した反応経路2022

    • 著者名/発表者名
      荒川雅, 寺嵜亨
    • 雑誌名

      Bull. Jpn. Soc. Coord. Chem. (錯体化学会誌)

      巻: 80 ページ: 53~57

  • [学会発表] Reaction of Size-Selected Iron-Oxide Cluster Cations with Methane: A Model Study of Chemical Processes in Mars’ Atmosphere2023

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, S. Kono, Y. Sekine, and A. Terasaki
    • 学会等名
      21th International Symposium on Small Particles and Inorganic Cluster (ISSPIC XXI)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Reaction kinetics of NO on Agn+ and AgnM+ (M = Sc-Ni): Size- and dopant-dependent reaction pathways2023

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, M. Horioka, K. Minamikawa, T. Kawano, and A. Terasaki
    • 学会等名
      The Symposium on Size-Selected Clusters S3C
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Reaction kinetics of nitric oxide molecules on silver cluster cations: Size-dependent reaction pathways2022

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, M. Horioka, K. Minamikawa, T. Kawano, and A. Terasaki
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Kota Kinabalu (ICPAC Kota Kinabalu 2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] Masashi Arakawa's Website

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/members/Arakawa/work.html

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公開日: 2024-12-25  

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