| 研究課題/領域番号 |
22H01869
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究機関 | 香川大学 |
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研究代表者 |
和田 健司 香川大学, 医学部, 教授 (10243049)
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| 研究分担者 |
馮 旗 香川大学, 創造工学部, 教授 (80274356)
原 賢二 東京工科大学, 工学部, 教授 (10333593)
藤田 健一 京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (80293843)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| キーワード | グリーンケミストリー / 担持イリジウム触媒 / 金属酸化物触媒 / ニトロ化合物 / アルコール |
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| 研究実績の概要 |
持続可能な開発目標(SDGs)達成の観点から、効率的な水素製造技術の確立および有機合成反応の環境負荷低減は重要な課題である。その達成の鍵となる触媒開発において、貴金属使用量の飛躍的削減のために、触媒効率を極限まで高める必要がある。本研究は、水素製造技術および低環境負荷有機合成反応に有効な触媒開発を目的とする。特に、超微細化した表面金属種の構造的・電子的動態の支配因子を解明し制御する学理の確立を図る。
前年度の検討で、特定の表面構造を有する様々な酸化チタン系担体を活用して触媒調製条件を最適化し、無溶媒条件下で多様な第一級アルコールによる尿素の多段アルキル化反応に有効な酸化チタン担持イリジウム触媒等の、含窒素有機化合物の水素移動型合成反応に有効な超高活性触媒を開発している。今年度は担体自体の触媒機能や効果を系統的に検討したが、その過程で、担体として用いた金属酸化物が、ニトロ基を有する化合物とアルコール間の縮合反応の触媒として特に有効であることを見出した。例えば、2-ニトロフェノールとベンジルアルコール間の反応が貴金属種を含有しない酸化物触媒存在下で円滑に進行し、2-フェニルベンゾオキサゾールが選択的に合成できることを見出した。回収した触媒は繰り返し使用可能であり、本反応には種々の第一級アルコールが適用可能であった。また、同様の2-フェニルベンゾイミダゾール合成反応等の多様な合成反応にも有効性を示した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
前年度の検討において、様々な含窒素有機化合物の脱水素および水素移動型合成反応に有効で、高い触媒回転数と再利用性を併せ持つ酸化チタン担持イリジウム触媒を開発したが、令和5年度はその顕著な担体機能の原因を探るため、担体自身の触媒反応素過程における機能を系統的に検討した。その結果、特定の金属酸化物自身がニトロ化合物とアルコール間の縮合反応に優れた触媒機能を有することを見出した。これらの成果は他のニトロ化合物を基質とする反応への応用が期待できる。こうした想定外の成果を得た一方、担持イリジウム触媒の機能開発が想定より遅れており、担体吸着型イリジウム錯体触媒開発についても再利用性向上等の課題解決には至っておらず、２年目に想定した目標達成がやや遅れていると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
申請時の計画に従い、令和６年度において、前年度に引き続いて表面単原子・超微細金属種収容に最適な表面特異サイトを活かした触媒開発や、金属錯体との相互作用を活かしたシングルアトム金属触媒開発を進めるとともに、外部刺激に対する表面金属種の動態解明と高活性触媒の調製を検討する。特にSMSI等の金属種と担体の相互作用を活かした触媒開発に焦点を絞るとともに、他の金属種の活用や多様な水素製造・有機合成反応への展開を図る。さらに、担体自身の触媒機能に着目し、飛躍的な省貴金属化や非貴金属種の活用を図る
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