• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2022 年度 実績報告書

ナノ粒子集合体間隙を利用する複合型水分解光触媒

研究課題

研究課題/領域番号 22H01871
配分区分補助金
研究機関大阪公立大学

研究代表者

山田 裕介  大阪公立大学, 大学院工学研究科, 教授 (30358270)

研究分担者 天尾 豊  大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 教授 (80300961)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2026-03-31
キーワード水分解 / 電子リレー / 水の酸化触媒 / プロトン還元触媒
研究実績の概要

本研究は、高効率な複合型水分解光触媒を得ることを目的とした研究を行っている。本研究は年度ごとに4つのステップからなるが、本年度は最初のステップである「水の酸化触媒反応系とプロトン還元系をつなぐ」ことを目標として研究を進めた。水の酸化触媒反応系としては有機溶媒に可溶な金属錯体触媒を用い、プロトン還元触媒は水に高度に分散する白金ナノ粒子を用いた。光増感剤としては有機溶媒に可溶な光増感剤を利用した。また、水層への電子の移動を担う電子リレーとしては側鎖のアルキル基の長さを種々に変えることで有機層と水層への分配率を変化させることができる種々のビオローゲン誘導体を利用した。有機溶媒と水の混和のしやすさを最適化するために4種類の有機溶媒の利用、さらには、有機溶媒と水の体積比、それぞれの層での触媒濃度の最適化、使用する電子リレーが持つアルキル基の長さの最適化を行うことにより目標の達成を目指した。具体的な実験手順は以下の通りである。まず、酸素発生系について、水の酸化反応を行うことができる金属錯体触媒と、有機溶媒に可溶な有機電子ドナー・アクセプター連結分子である(9-メシチルー10-メチルアクリジニウムイオン、1-メチル-2-フェニル-4-(1-ナフチル)キノリニウムイオン)を利用した。電子リレーとしては、ビオローゲン誘導体を利用し、水層にはメチルビオローゲンを溶解させ、光触媒的な酸素発生反応を検討した。次に、水素発生系について、水に可溶な光増感剤として、金属錯体であるトリス(2,2'-ビピリジン)ルテニウム(II)、電子リレーとしてメチルビオローゲン、水素発生触媒として白金ナノ粒子を利用し、有機層にビオローゲン誘導体を共存させて水素発生反応を行った。現在、両者をつなぐための反応条件の最適化を行っている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

有機溶媒と水の界面で水の酸化反応を行うための条件最適化が難しく、やや難航している。

今後の研究の推進方策

今年度前半までに当初、令和4年度に目標としていた水の酸化系とプロトン還元系の電子リレーを用いた連結を実現する。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Efficient electrocatalytic H2O2 evolution utilizing electron-conducting molecular wires spatially separated by rotaxane encapsulation2023

    • 著者名/発表者名
      Chou Sheng-Ying、Masai Hiroshi、Otani Masaya、Miyagishi Hiromichi V.、Sakamoto Gentaro、Yamada Yusuke、Kinoshita Yusuke、Tamiaki Hitoshi、Katase Takayoshi、Ohta Hiromichi、Kondo Tomoki、Nakada Akinobu、Abe Ryu、Tanaka Takahisa、Uchida Ken、Terao Jun
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B: Environmental

      巻: 327 ページ: 122373~122373

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2023.122373

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synergistic Effect of Fe<sup>II</sup> and Mn<sup>II</sup> Ions in Cyano-Bridged Heterometallic Coordination Polymers on Catalytic Selectivity of Benzene Oxygenation to Phenol2022

    • 著者名/発表者名
      Tabe Hiroyasu、Seki Yusuke、Yamane Mari、Nakazono Takashi、Yamada Yusuke
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 ページ: 158~163

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c02939

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism for Catalytic Stability Enhancement of Fe<sup>III</sup>[Co<sup>III</sup>(CN)<sub>6</sub>] by Doping Divalent Ions for Organophosphate Hydrolysis2022

    • 著者名/発表者名
      Seki Yusuke、Tabe Hiroyasu、Yamada Yusuke
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 ページ: 5564~5574

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c00772

    • 査読あり
  • [学会発表] [RhIII(SCN)6-x(NCS)x] (x = 0または1) 配位異性体の結晶構造ならびに電気化学挙動2023

    • 著者名/発表者名
      萩原聖也、向井美樹、田中里佳、中薗孝志、山田裕介
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] [FeII(CN)6]4-の添加による CoII1.5[CoIII(CN)6]の光水素発生反応における触媒活性向上2023

    • 著者名/発表者名
      関 優介、中薗 孝志、山田 裕介
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Utilization of cyano-bridged coordination polymers as designable heterogeneous catalysts for organophosphate hydrolysis2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada
    • 学会等名
      12th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Heterogeneous catalysis of cyano-bridged polynuclear metal complexes for energy conversion and environmental mitigation2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada
    • 学会等名
      Ninth Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • 国際学会
  • [学会発表] Heterogeneous Catalysis of Cyano-bridged Coordination Polymers for Organophosphate Hydrolysis2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada
    • 学会等名
      44th International Conference on Coordination Chemistry
    • 国際学会
  • [学会発表] Topology Control of Anionic Coordination Polymers Employing 1,2-Dithioxalate as a Bridging Ligand by Counter Cations2022

    • 著者名/発表者名
      Masashi Obara, Rika Tanaka, Takashi Nakazono, Yusuke Yamada
    • 学会等名
      The 4th International Symposium of Ionic Coordination Compounds
    • 国際学会
  • [学会発表] 1,2-ジチオシュウ酸を架橋配位子とする配位高分子の金属イオンと対カチオンによるトポロジー制御2022

    • 著者名/発表者名
      小原雅史、田中里香、中薗孝志、山田裕介
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
  • [図書] Nanocatalysis for Energy and Environmental Sustainability: Volume 1 - Energy Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Hiroyasu Tabe
    • 総ページ数
      416
    • 出版者
      John Wiley & Sons
    • ISBN
      1119771994

URL: 

公開日: 2023-12-25  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi