研究課題
カーボン(Ketjenblack)担持Pd28、 Pd12Sn16、 Sn28サブナノ粒子触媒を用いて測定を行い、Arフロー下とCO2フロー下で得られたLSV曲線の電流値を比較し、CO2還元反応における活性を評価した。Pd28、 Pd12Sn16、 Sn28サブナノ粒子において、CO2飽和時においてAr飽和時よりも電流値が大きくなるような挙動が観測され、Pd-Sn系サブナノ粒子は水素発生反応よりもCO2還元反応に有意な触媒作用を示すことが確かめられた。そこで、-1.4 V から-1.9 V の範囲で、Pd-Sn 系サブナノ粒子を用いてクロノアンペロメトリー測定を2 時間行いそのファラデー効率を算出すると、Pd と Sn を合金化した Pd4Sn24 および Pd12Sn16 サブナノ粒子においては、ギ酸の選択性が低 下していることが確認された。現段階では気相成分の分析に至っていないが、気相生成物の 割合が増加していることが原因であると考えられる。また、Sn28 サブナノ粒子は、-1.5V vs.SCEでもっとも高いギ酸に対するFE が得られた。
2: おおむね順調に進展している
当初の計画通り、4, 5,6, 9, 10, 11属の元素からなる2元素合金の探索を進めており、現時点ではPdSn系合金の触媒作用有意性を突き止めている。引き続き探索を継続する必要はあるものの、すでに見つかっている触媒のサイズ効果(ナノ粒子との比較)を分光学的、電気化学的側面から進めることによって研究計画が遂行できる状況である。
サブナノ粒子のゆらぎは原子分解能電子顕微鏡で直接観察が可能であり、ゆらぎの速度を動画解析により定量化もできるため、触媒の動的作用との関係があるのか比較を行う。また、分子動力学計算を用いてサブナノ粒子の構造変化に要する活性化エネルギーを明らかにできるので比較する計画である。
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Coordination Chemistry Reviews
巻: 474 ページ: 214826～214826
10.1016/j.ccr.2022.214826
Angewandte Chemie International Edition
巻: 61 ページ: e202209675
10.1002/anie.202209675
