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2022 年度 実績報告書

フィブリル階層構造の導入による高強度・高タフネス再生シルク繊維の創製

研究課題

研究課題/領域番号 22H02150
配分区分補助金
研究機関国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構

研究代表者

吉岡 太陽  国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構, 生物機能利用研究部門, 上級研究員 (90596165)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2026-03-31
キーワードシルク / 再生シルク / ナノフィブリル / 人工シルク繊維 / 階層構造 / 高タフネス繊維 / 脱石油材料 / 紡糸
研究実績の概要

本研究の目的は、天然シルクと同等のフィブリル階層構造を有する人工シルク繊維を創製するための紡糸技術を開発し、人工シルク繊維の強度ならびにタフネスを向上させることにある。目的達成に向け、本年度は主に以下二つの課題に取り組んだ。
課題1:天然シルク繊維のフィブリル階層構造の精密構造解析・・・カイコやクモのシルクに比べて秩序性の高いフィブリル階層構造を有するミノムシシルク(繊維径 5umΦ)について、ビーム径が繊維直径の約1/20となる直径250nmΦのナノX線ビームを用いた繊維の微細階層構造解析を、欧州シンクロトロン放射光施設(ESRF)にて行った。繊維表層から内層にかけてナノフィブリル集合束の直径が傾斜的に増加することを明らかにした。
課題2:カイコや野蚕の吐糸工程で生じる構造形成機構の解明・・・天然シルクの構造形成機構を明らかにするため、カイコおよび野蚕の絹糸腺を摘出し、絹糸腺内部のフィブロインを延伸する過程生じる構造形成を追跡した。フィブロインタンパクのアミノ酸特徴配列中にポリアラニン連鎖領域を有するエリサンシルクでは、絹糸腺フィブロイン延伸過程の時分割X線構造解析より、ナノフィブリル前駆構造の自己組織化的形成、ならびにαヘリックスの自己組織化六方最密充填集合形成および延伸によるそれらの配向化とその後のβシート構造への構造転移を捉えることに成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

課題1:繊維径の1/20のビーム径から成るナノX線を用いた今回の解析では、これまで平均構造として取り扱ってきた繊維一本の内部構造に対して局所構造解析を可能とし、その結果、フィブリル階層構造における繊維中心から表層部にかけての傾斜構造を初めて明らかにした。今回得た知見は、表層部でのナノフィブリルの高密化による欠陥発生の抑制効果を示唆するものであり、本研究課題で目指すべき高強度、高タフネス化に繋がるフィブリル階層構造の指針となる構造モデルを与える成果として大きな進捗につながった。
課題2:天然シルクのフィブリル階層構造形成において、吐糸による延伸効果が作用する前段階でのタンパク自己組織化構造形成が極めて重要な機構であることを実験的に捉えた。本知見は、人工紡糸における延伸前の構造制御の重要性を示すものであり、天然シルクの構造形成機構解明に一歩近づく成果である。本研究成果を受け、構造転移のより詳細な解析に向けた中性子散乱解析の実施を計画し、ドイツの中性子散乱施設との共同研究の打合せを開始した。

今後の研究の推進方策

初年度は天然シルクのフィブリル階層構造の精密解析および天然シルクのフィブリル階層構造形成機構の解析を重点的に実施し、いずれも、想定以上の進捗が得られた。二年目以降は、1)引き続き、天然シルクの階層構造、構造形成機構、構造-物性相関の解明についてフィブリル階層構造に着目した研究を進めるとともに、2)再生シルクタンパクのフィブリル構造形成に繋がる構造制御法の開発にも着手する。1)では、フランス放射光施設との共同研究(ナノX線ビームを用いた構造解析)、ドイツ中性子散乱施設との共同研究(濡れによる構造コントラストを利用した階層構造解析)を引き続き進める。2)では、カイコ、エリサン、ミノムシの糸の再生シルクタンパクを中心に、延伸前の自己組織化制御条件ならびに延伸による構造転移条件を調べ、フィブリル階層構造形成との関係を調べる。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 4件、 招待講演 4件)

  • [国際共同研究] European Synchrotron Radiation Facility(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      European Synchrotron Radiation Facility
  • [国際共同研究] Research Neutron Source (FRM II)(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Research Neutron Source (FRM II)
  • [雑誌論文] Mesoscale Confinement in Bagworm Silk: A Hidden Structural Organization2023

    • 著者名/発表者名
      Yoshioka Taiyo、Kameda Tsunenori、Burghammer Manfred、Riekel Christian
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 23 ページ: 827~834

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.2c03734

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 100年後の未来を考えてみる -人類は絹糸生物の仲間入りを果たせているだろうか?2023

    • 著者名/発表者名
      吉岡太陽
    • 雑誌名

      繊維学会誌

      巻: 79 ページ: 7-8

  • [学会発表] Using available X-ray scattering instruments to reveal hierarchical structures of soft materials and connect them to the observed physical properties2023

    • 著者名/発表者名
      Taiyo YOSHIOKA
    • 学会等名
      Workshop on advanced characterization and imaging facility in AMIC (The Advanced Materials Innovation Complex in Clemson University)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Challenge for Fabrication of Silk-based Sustainable Products Based on Microscopical Biomimetics of Hierarchical Structure in Native Silks2023

    • 著者名/発表者名
      Taiyo YOSHIOKA, Tsunenori KAMEDA
    • 学会等名
      26TH CONGRESS AND GENERAL ASSEMBLY OF THE INTERNATIONAL UNION OF CRYSTALLOGRAPHY (IUCr 2023)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 延伸過程で生じるシルクの階層構造変化を時分割X線散乱法により観る2023

    • 著者名/発表者名
      吉岡太陽, 亀田恒徳
    • 学会等名
      プラスチック成型加工学会 第34回年次大会
    • 招待講演
  • [学会発表] クスサンシルクのアミノ酸配列から予測される力学応答挙動2022

    • 著者名/発表者名
      吉岡太陽, 和泉隆誠, 横井翔, 坪田拓也, 瀬筒秀樹
    • 学会等名
      第69回日本シルク学会研究発表会
  • [学会発表] Towards an understanding of the structural origin of excellent mechanical propserties in silks - from high-toughness to supercontraction natures -2022

    • 著者名/発表者名
      Taiyo YOSHIOKA
    • 学会等名
      The joint MLZ (Heinz Maier-Leibnitz Zentrum) and physics department lecture series - Neutrons for Science and Industry -
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Experimental Proposal Using Neutron Scattering for Strucural Study of Hydrated Silks2022

    • 著者名/発表者名
      Taiyo YOSHIOKA
    • 学会等名
      Heinz Maier Leibnitz Zentrum (MLZ) Uses 2022
    • 国際学会

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公開日: 2023-12-25  

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