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2023 年度 実績報告書

ケイ酸塩系新圧電結晶の結晶構造に基づく材料設計と高温振動子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 22H02162
配分区分補助金
研究機関埼玉大学

研究代表者

武田 博明  埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (00324971)

研究分担者 柳瀬 郁夫  埼玉大学, 理工学研究科, 准教授 (10334153)
小玉 翔平  埼玉大学, 理工学研究科, 助教 (30910096)
青柳 忍  名古屋市立大学, 大学院理学研究科, 教授 (40360838)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2026-03-31
キーワード圧電結晶 / 高温特性 / 機械的強度
研究実績の概要

今年度はメリライト型結晶の中で圧電d36定数が最も高いと報告されているハーディストナイCa2ZnSi2O7(CZS)の単結晶の合成と高温特性について調査した。原料粉末をCZSの化学量論組成で秤量した後、チョクラルスキー法により単結晶を合成した。CZS結晶は剪断応力に対して電気分極が生じる2つの圧電定数d14、d36のみをもつ。この2つの圧電定数を共振反共振法により室温から700℃まで評価したところ、d14、d36共に130℃付近の相転移温度で急減し、d14はその後500℃付近まで緩やかに減少し、d36は150℃以降では変化しないことが明らかとなった。高温における電気抵抗率を測定したところ、500℃における電気抵抗率はX-cut基板で0.1 GΩ・cm、Z-cut基板で0.3 GΩ・cmであった。ここで、CZSと同じメリライト型結晶であるCa2MgSi2O7にて、CaサイトをSrで置換することで相転移温度が-50℃以下まで低下し、高温用途に適することが報告されている。そこで、CZSへのSr置換を考案し、CSZS100x (x = 0.0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5)粉末結晶を合成した。粉末結晶を示差走査熱量計により-150℃から300℃の範囲で相転移温度を調査した。結果、CZSに見られた127℃の相転移由来の明瞭な発熱ピークはCSZS10からCSZS50で示されないことを明らかにした。
スタナイト型結晶について、Li2CaSiO4(LCS)バルク結晶を育成できるフラックスの探索を行った。フラックスとして塩化リチウム、フッ化リチウムが有効であることが分かり、LCS-LiCl・LiFの擬二元系相図を作製した。その相図よりLCS単結晶の析出する組成がLCS:フラックスのモル比10:90~60:40であることが判明し、今後の結晶育成に有用なデータを得ることができた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の目的にある新しい高温振動子候補材料としてハーディストナイト結晶を見出した。現在、相転移温度が130℃付近にあり、その温度前後で圧電特性が変化することが分かっている。この相転移温度をSr置換により制御できることが判明したものの、Sr置換CZS結晶をまだ育成できていない。一方、スタナイト型結晶LCSのバルク育成に有効なフラックス材を見出すことができた。以上より、今回の区分(2)の判定となった。

今後の研究の推進方策

今後は、Sr置換CZSのバルク結晶化を行う。まず粉末結晶にて単相が得られる組成を決定し、引き下げ法により単結晶が得られる候補組成を決定し、チョクラルスキー法にてバルク結晶化を行う。得られたバルク結晶について、インピダンスアナライザを使用して、育成した単結晶の材料定数(圧電定数、弾性定数、誘電率)を共振・反共振法で求める。また、燃焼圧センサとして重要な機械的強度を、燃焼圧センサの動作保証温度である400℃にて測定する。スタナイト型結晶について、見出したフラックスを用いてLCSバルク結晶を育成する。バルク結晶化に成功した際には、メリライト型結晶と同様な評価を行う。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2023

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] メリライト型圧電単結晶材料の結晶化学的探索2023

    • 著者名/発表者名
      武田博明
    • 雑誌名

      日本結晶学会誌

      巻: 65 ページ: 83-84

    • DOI

      10.5940/jcrsj.65.83

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and photoluminescence properties of divalent rare-earth-doped Li2CaSiO42023

    • 著者名/発表者名
      Shohei Kodama, Tomoki Saito, Ikuo Yanase, Hiroaki Takeda
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 131 ページ: 258-262

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22163

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Cr doped Al2O3-YAG and Al2O3-YAG-ZrO2 eutectic ceramic solidified from the melt by the micro pulling down technique and microstructure and luminescence characterization2023

    • 著者名/発表者名
      J. Xu, Y. Guyot, A. Nehari, A. Pillonnet, H. Takeda, X. Xu, K. Lebbou,
    • 雑誌名

      CrystEngComm

      巻: 25 ページ: 4834-4847

    • DOI

      10.1039/D3CE00626C

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of strontium substitution on growth and piezoelectric properties of calcium magnesium silicate Ca2MgSi2O7 single crystals2023

    • 著者名/発表者名
      Hiroaki Takeda, Takumi Uehara, Genki Hirano, Shohei Kodama, Ikuo Yanase, Kazumasa Sugiyama
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 ページ: SM1027

    • DOI

      10.35848/1347-4065/acf2a5

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Scanning time-resolved measurement of transient lattice strain on quartz oscillators resonating under alternating electric field2023

    • 著者名/発表者名
      Shinobu Aoyagi, Yuhei Kondo, Kazuhira Miwa, Hiroaki Takeda, Yusuke Hayakawa, Youichi Kaminaga, Hitoshi Osawa
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 ページ: SM1028

    • DOI

      10.35848/1347-4065/acf475

    • 査読あり
  • [学会発表] 圧電単結晶材料の結晶化学的探索2023

    • 著者名/発表者名
      武田博明
    • 学会等名
      第61回セラミックス基礎科学討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] Effect of strontium substitution on growth and piezoelectric properties of calcium magnesium silicate Ca2MgSi2O7 single crystals2023

    • 著者名/発表者名
      H. Takeda, T. Uehara, G. Hirano, S. Kodama, I. Yanase, N. Kitamura, and K. Sugiyama
    • 学会等名
      The 15th China and Japan Symposium on Ferroelectric Materials and Their Applications
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of melilite-type single crystals for high-temperature piezoelectric application2023

    • 著者名/発表者名
      H. Takeda, T. Uehara, G. Hirano, S. Kodama, I. Yanase, and K. Sugiyama
    • 学会等名
      The 6 International Conference on Applied Physics and Materials Applications
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2024-12-25  

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