| 研究課題/領域番号 |
24000006
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
谷村 克己 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (00135328)
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| 研究分担者 |
那須 奎一郎 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 名誉教授 (90114595)
楊 金峰 大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (90362631)
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| 研究期間 (年度) |
2012-05-29 – 2017-03-31
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| キーワード | 光物性 / フェムト秒時間分解 / 時間分解電子回折 / 時間分解電子顕微鏡 / 光誘起相転移 / 超高速キャリア緩和 |
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| 研究概要 |
本研究は、物質機能の根源的理解の基礎を提供する物質構造を、超高速で変化する非平衡過程に対して達成する為、世界に先駆けて、フェムト秒の時間分解能を有する時間分解原子イメージング手法を開発し、それを駆使した固体の超高速構造変化・相転移現象の研究を推進して、物質構造科学研究の新展開を目指している。研究2年目に当たる平成25年度は、以下の研究を推進した。
1. フェムト秒時間分解原子イメージング装置の開発研究
昨年度設定したフェムト秒時間分解電子顕微鏡の開発研究の基本方針である、①現有のMeV時間分解電子回折装置の原子イメージング測定装置への転生、②原子分解能を持つ電子顕微鏡にフェムト秒時間分解能を付与し時間分解原子イメージングを実現、を着実に前進させた。①では、昨年度導入した全ての必要な大型装置類を電子回折装置と結合させ、装置全体を稼働させて電子ビームの高単色化への調整実験を展開中である。②に対しても、顕微鏡本体の導入を終了させてその原子分解能を確認し、防振・防音対策を完了して、現在フェムト秒レーザーとの融合作業を進めている。
2. 凝縮物質系の超高速構造動力学の研究
昨年に引き続き、凝縮物質系の超高速構造動力学を駆動する励起電子系の超高速・非線形緩和過程を、フェムト秒時間分解2光子光電子分光を用いて系統的に解明する為の研究を推進した。半導体結晶に対して、励起電子系の分布関数をエネルギー・運動量空間において時間分解的に直接観測し、interval ley 散乱、衝突イオン化およびエネルギー緩和過程に対して、本質的な知見を得た。
3. 励起物質系における新規秩序形成過程の理論的研究
光誘起相転移の初期過程に対して、観測に現れる励起電子状態空間分布の多次元フラクタル解析を行い、相転移過程の潜伏時間が、電子状態の断熱・非断熱遷移によるembryonic nucleiの生成に対応する事を明らかにした。更に、金単結晶のレーザー誘起固液相転移過程に対して得られたフェムト秒時間分解電子回折の結果を、第一原理と分子動力学を組み合わせた大規模計算によって解析し、warm-dense matter状態の構造動力学に対する原子イメージングの構築に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では、物質機能の根源的理解の基礎を提供する物質構造解明を、超高速で変化する非平衡過程に対して実現する為、フェムト秒の時間分解能を有する時間分解原子イメージング手法を開発する事を第一の目的としている。その為の方法として、①現有の相対論的電子ビームを用いた時間分解電子回折装置を原子イメージング測定装置へ転生させる事、②原子分解能を持つ電子顕微鏡にフェムト秒時間分解能を付与し超高速時間分解原子イメージングを実現する事、の2つを設定し、研究を推進してきた。
新規かつ大型装置開発には、その特性決定、設計、試作・製作、諸調整を含めて長期の時間を要する。実際、上記①の為には、電子ビームの単色性を1/100000以上にすることが要求されるが、電子ビーム発生に必要なRF増幅電源の現在の市販品の性能は1/1000が限界である。従って、超安定なRF電源を独自に開発・製作する事が必要とされた。基本的な設計を含め試作機が完成するまでに1年近くの時間を要し、更には、その運転時に頻発する予期せぬトラブルの解決の為に、多くの改良と時間が必要であった。また、顕微鏡の鏡筒内部に2系統の光学アクセス経路を新規導入する必要がある②の顕微鏡本体の製作も、やはり1年以上の時間が必要であった。しかし、研究開始後2年間の間に、多くの大型機器を含む全てのハードを揃え、それら全てを結合して作動状態を実現し、現在必要な測定を遂行可能にまでした事は、非常に大きな進展である。これに加え、装置開発以外の、実際に研究遂行が可能な他の分担課題においても、多くの重要かつ世界に先駆けた成果が得られており、現在までの達成度は、極めて順調であると評価できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
1. フェムト秒時間分解原子イメージング装置の開発
(1.1) S-UTEMの開発計画
①25年度に引き続き、電子ビーム特性を向上させる為の諸調整と改良を行う。
②上記の実験を通じて、イメージング時に課題となるビーム収束点での空間電荷効果を明確にする。それとともに、シングル-ショット原子イメージング実現のために必要な、パルスあたりの電荷量、単色性を評価し、イメージング実現への基礎データを獲得する。
③時間分解電子回折法を用いて、気相分子の光化学反応動力学の研究を展開する為の装置整備を行い、2原子分子系の解離反応に対する実験を開始する。
(1.2) M-UTEMの開発計画
①LaB6をホトカソードの第一候補として選定し、ビーム単色性と空間的コヒーレンスが最適となる励起波長特性を探索・確立して、フェムト秒時間分解と原子レベルの空間分解能を実現する。
②試料励起用の強力レーザー装置を導入し、光誘起構造相転移が発生する励起条件下での時間分解原子イメージング測定の条件を確立する
2. 凝縮物質系の超高速構造動力学の研究
M-UTEMを用い、装置の時間分解能と空間分解能の向上を図りつつ、TaS2、VO2や相変化記憶材料Ge2Sb2Te5等の可逆的変化を示す相転移・構造変化現象を対象とした研究を推進する。研究対象を固体表面上に吸着した分子系の光化学反応、光触媒反応に展開し、超高速構造動力学を直接的な知見に基づいて解明する研究を進展させる。更に、プローブ電子ビームの安定性と単色性を向上させたフェムト秒時間分解電子回折装置を駆使し、固体の光誘起構造相転移現象に対する研究を推進すると共に、気相分子系構造動力学研究の為の回折装置用ガス導入チャンバーを装着し、スチルベン分子等のシスートランス異性化反応過程における時間分解分子構造決定を対象とした研究を進める。
3. 励起物質系における新規秩序形成過程の理論的研究
前年度からの研究を継続・発展させると共に、今後は特に、以下の課題に注力する :
①光誘起相転移過程における新規秩序形成の動力学研究とその統一的理解を達成する、
②今までに確立した、結晶秩序の変換や崩壊を伴う構造変化を適切に記述可能な第一原理計算と分子動力学計算を組み合わせた理論解析手法を更に高度化し、半導体物質系における高密度励起下で発生するnon-thermal melting過程におけるmodelingによる原子イメージングの獲得する。
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