| 研究課題/領域番号 |
24000006
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
谷村 克己 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (00135328)
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| 研究分担者 |
那須 奎一郎 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 名誉教授 (90114595)
楊 金峰 大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (90362631)
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| 研究期間 (年度) |
2012-05-29 – 2017-03-31
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| キーワード | 光物性 / フェムト秒時間分解 / 時間分解電子回折 / 時間分解電子顕微鏡 / 光誘起相転移 / 超高速キャリア緩和 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、物質機能の根源的理解の基礎を提供する物質構造決定を、超高速で変化する非平衡過程に対して達成する為、フェムト秒の時間分解能を有する時間分解原子イメージング手法を開発し、それを駆使した固体の超高速構造変化・相転移現象の研究を推進して、物質構造科学研究の新展開を目指している。研究3年目に当たる平成26年度は、以下の研究を推進した。
1. フェムト秒時間分解原子イメージング装置の開発研究
24年度に設定したフェムト秒時間分解電子顕微鏡開発の基本方針である、①現有のMeV時間分解電子回折装置の原子イメージング測定装置への転生、②原子分解能を持つ電子顕微鏡にフェムト秒時間分解能を付与し時間分解原子イメージングを実現、に基づき、開発研究を大きく前進させた。①では、昨年度に頻発した電源トラブルを全て克服し、本研究で開発したRF電源によって、世界最高記録である10^<-5>以上の安定性でRF電圧を発生させる事に成功した。また、②に対しても、フェムト秒時間分解能を保証する極弱光電子ビームを用いて、空間分解能5Åのイメージングに成功した。
2. 凝縮物質系の超高速構造動力学の研究
固体の超高速構造動力学を駆動する励起電子系の超高速・非線形緩和過程を、フェムト秒時間分解2光子光電子分光を用いて系統的に研究した。半導体結晶に対して行った、励起電子系の分布関数をエネルギー・運動量空間における時間分解直接観測によって、励起電子波束の崩壊、および衝突イオン化過程を微視的に解明した。更に、フェムト秒時間分解電子回折測定によって、Si、グラファイト、相変化記憶材料GeSbTeの光誘起構造変化・相転移過程の研究を展開し、極めて重要な知見を獲得した。
3. 励起物質系における新規秩序形成過程の理論的研究
光誘起相転移の初期過程に対して、昨年度開発したレーザー誘起相転移過程の第一原理と分子動力学を組み合わせた大規模計算手法を用い、タングステン単結晶における光誘起構造相転移を理論的に発見し、論文として発表した。今後は、時間分解電子回折の実験結果を比較検討し、回折像から原子像への展開を図る。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では、物質機能の根源的理解の基礎を提供する物質構造解明を、超高速で変化する非平衡過程に対して実現する為、フェムト秒の時間分解能を有する時間分解原子イメージング手法を開発する事が主要な目的である。その為の方法として、①現有の相対論的電子ビームを用いた時間分解電子回折装置を原子イメージング測定装置へ転生させる事、②原子分解能を持つ電子顕微鏡にフェムト秒時間分解能を付与し超高速時間分解原子イメージングを実現する事、の2つを設定し、研究を推進してきた。
新規かつ大型装置開発には、その特性決定、設計、試作・製作、諸調整を含めて長期の時間を要する。実際、上記①の為には、電子ビームの単色性を、通常の市販製品に比べ2桁以上向上させる超安定なRF電源を独自に開発・製作する事が必要であった。開発時に頻発した予期せぬトラブルを、一つ一つ確実に解決し、現在では、安定に、所定の特性を実現するまでに至った。その超安定ビームを用いた時間分解電子回折実験は、予想を大きく凌ぐ成果を上げており、凝縮物質系の超高速構造動力学研究を大きく進めている。②の時間分解電子顕微鏡の製作も、課題であったイメージングの為の超高感度検出器を追加予算措置で入手でき、時間分解能200fs、空間分解能5Åの実現が目前の目標になるまで開発研究が進展している。研究計画の後半に当たる後2年間で、目的を達成する事はほぼ確実である。
これに加え、装置開発以外の、実際に研究遂行が可能な他の分担課題においても、多くの重要かつ世界に先駆けた成果が得られており、現在までの達成度は、極めて順調であると評価できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
1. 繰返し型フェムト秒時間分解電子顕微鏡の完成とそれを用いた光誘起構造相転移動力学の研究の推進
LaB6のホトカソード特性は、今年度の時間分解光電子分光装置を用いた研究によって、徹底的に解明した。これを電子顕微鏡のホトカソードとして採用し、更には、今年度末に入手した超高感度電子検出器を用いて、フェムト秒時間分解と原子レベルの空間分解能を併せ持つ原子イメージングの実現を、今後の研究の第一目標とする。その為に以下の諸点に注力した研究を推進する。
①試料励起用のレーザー光との光電子発生用紫外光パルスとの時間的同期を確立し、光誘起構造相転移が発生する励起条件下での時間分解原子イメージング測定条件を確立する。
②装置の時間分解能と空間分解能の向上を図りつつ、TaS2、VO2や相変化記憶材料Ge2Sb2Te5等の可逆的変化を示す相転移・構造変化現象を対象とした研究を推進する。特に、相転移発現時のドメインの消長、ドメイン間相互作用の解明を目指した研究に注力する。
2. 時間分解電子回折装置を用いた非可逆構造相転移動力学の解明を目指す研究の推進
①プローブ電子ビームの安定性と単色性を向上させたフェムト秒時間分解電子回折装置を用い、発生した電子ビームの強度安定性を数%以下に抑えるための装置作動条件を探索し、実現する。本装置の、世界に先駆けたシングルショット回折測定能力を最大限に発揮させて、非可逆過程を伴う固体の光誘起構造相転移現象、特に、warm-dense matterの動特性を解明する研究を推進する。
②それとともに、シングルーショット原子イメージング実現のために必要な、パルスあたりの電荷量、単色性を再度正確に評価し、イメージング実現への基礎データを獲得する。
3. 励起物質系における新規秩序形成過程の理論的研究
前年度からの研究を継続・発展させると共に、今後は特に、以下の課題に注力する :
①光誘起相転移過程における電子系の新規秩序形成の動力学研究とその統一的理解を達成する、
②今までに確立した、結晶秩序の変換や崩壊を伴う構造変化を適切に記述可能な第一原理計算と分子動力学計算を組み合わせた理論解析手法を、バンドギャップを有する半導体・絶縁体系にまで適応可能とすべく更に高度化し、modelingによる原子イメージングの獲得を一般化すると共に、半導体物質系における高密度励起下で発生するnon-thermal melting過程を微視的に解明する。
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