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2013 年度 実績報告書

希土類添加窒化物半導体における赤色発光機構の解明/制御による高輝度発光素子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 24226009
研究機関大阪大学

研究代表者

藤原 康文  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10181421)

研究分担者 吉田 博  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (30133929)
小泉 淳  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30418735)
寺井 慶和  鹿児島大学, 理工学研究科, 准教授 (90360049)
研究期間 (年度) 2012-05-31 – 2017-03-31
キーワード希土類元素 / エネルギー輸送機構 / 局所構造 / オプトロニクス
研究概要

研究代表者は、従来の発光ダイオード(LED)とは全く発光原理が異なる、ユウロピウム(Eu)添加GaNを用いた窒化物半導体赤色LEDの開発に、世界に先駆けて成功している。本研究では、究極のナノテクノロジーである、半導体への原子レベル制御Eu添加手法を基盤とし、計算機ナノマテリアルデザイン手法との強力な有機的連携のもとに、Eu励起機構の解明と制御に立脚して、日本発オリジナルである「Eu添加窒化物半導体を用いた赤色LED」の高輝度化を達成することを目指す。
今年度はEu添加GaNに関して、昨年度に引き続き、「励起・緩和に関わるエネルギー輸送機構の解明(課題1)」を行うとともに、「不純物共添加(同時ドーピング)効果の解明(課題2)」に取り組んだ。(1)励起波長を連続的に変えながらEuイオンを直接、共鳴的に励起(直接励起)するCombined Excitation-Emission Spectroscopy (CEES)法により周辺局所構造の異なる、少なくとも8種類のEu発光中心が共存することは既に明らかにしている。各種基板上のEu添加GaNのEu発光特性を調べた結果、発光中心形成の様子は大きく変化しないものの、GaN母体からのエネルギー輸送効率が基板からの歪みに強く依存することを明らかにした。(2)Eu,Mg共添加試料において複数のEu発光中心が新たに形成されることは既に明らかにしている。電子線照射により、その発光強度が相補的に変化する現象を新たに観測した。第一原理計算による理論との比較により、その現象はMgに付随する水素の移動に起因することを明らかにした。(3)Eu,Mg共添加試料において新たに形成されるEu発光中心は窒素雰囲気での熱処理により消失することは既に明らかにしている。Siをさらに共添加することにより、Eu-Mg-Siに起因する新たな発光中心の形成を観測した。また、その発光中心は熱処理に対して安定であることを見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

Eu添加GaNに対する国際共同研究が軌道に乗り、(1)原子レベルで制御して「ソフト」にEuをGaNへ添加する技術、(2)Eu添加GaN中に形成されるEu局所構造を、Eu発光特性と関連づけて明確に評価する技術、(3)第一原理計算によりGaN中で形成されるEu局所構造とその安定性を評価する技術が三位一体となり機能し始めた。その結果として、本研究課題で取り上げる「GaN 母体からEu へのエネルギー輸送」の鍵を握る、励起効率の高いEu局所構造の全貌が明らかになりつつあり、結晶成長・不純物添加条件との関連について定量的な指針を得ることができるようになった。

今後の研究の推進方策

平成26年度以降は、これまでの研究課題を継続的に発展させながら、その知見を活用して研究のフェイズを「エネルギー輸送機構の制御と実デバイスでの実証」へ移す。
【課題2】不純物共添加(同時ドーピング)効果の解明: 【課題1】で明らかにしたGaN母体からEuイオンへのエネルギー輸送機構を制御し、Eu発光の高輝度化を達成する。我々は既に、マグネシウム(Mg)をEuとともにGaNへ共添加することにより、Eu-Mg複合発光中心(Eu原子の周辺にMgが配置した局所構造)に起因する新しいEu発光が生じること、Mgに束縛された水素がEu-Mg発光中心の励起機構を支配していること、Siを共添加することによりEu-Mg発光中心の安定化が図れることを明らかにした。本研究では、よりエネルギー輸送が促進される元素の探索を行う。一方、GaNへEuと不純物を共添加することにより、エネルギー輸送過程の鍵を握るバンドギャップ内でのトラップ深さが変化することが予測される。昨年度、立ち上げたDLTS測定システムを用いて、その様子を定量的に評価する。本課題で得られた成果を基に、実際にLEDを作製し、その高輝度化を確認する。
【課題3】人為的に形成されたナノ超構造へのEu添加効果の解明: 定性的に考えられている、半導体に添加された希土類イオンの励起・緩和機構を考慮すると、励起(注入)された電子・正孔が空間的に局在することがエネルギー輸送効率を高めることが期待される。本研究では、AlGaN中に形成された高品質なGaN量子井戸へのEu添加を「ボトムアップ的に」行う。GaN層の厚みをパラメータとして、量子井戸構造からEuイオンへのエネルギー輸送特性を評価し、解明する。また、LED特性の高輝度化を確認する。

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件) 学会発表 (9件) (うち招待講演 9件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Vibrationally induced center reconfiguration in co-doped GaN:Eu,Mg epitaxial layers: Local hydrogen migration vs. activation of non-radiative channels2014

    • 著者名/発表者名
      B. Mitchell, D. Lee, D. Lee, Y. Fujiwara, and V. Dierolf
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 103 ページ: 242105/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4846575

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Eu添加GaN赤色発光ダイオード ~電気を流してEuを光らせる~2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 雑誌名

      オプトロニクス

      巻: 382 ページ: 114-118

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of annealing on Eu-Mg-H complex optical center in Eu,Mg-codoped GaN grown by organometallic vapor phase epitaxy2013

    • 著者名/発表者名
      D. Lee, R. Wakamatsu, A. Koizumi, Y. Terai, J. D. Poplawsky, V. Dierolf, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 102 ページ: 141904/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4800447

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Control of Eu luminescence centers by codoping of Mg and Si in Eu-doped GaN2013

    • 著者名/発表者名
      D. Lee, R. Wakamatsu, A. Koizumi, Y. Terai, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 52 ページ: 08JM01/1-4

    • DOI

      10.7567/JJAP.52.08JM01

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Luminescence properties of Eu-doped GaN grown on GaN substrate2013

    • 著者名/発表者名
      R. Wakamatsu, D. Lee, A. Koizumi, V. Dierolf, Y. Terai, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 52 ページ: 08JM03/1-5

    • DOI

      10.7567/JJAP.52.08JM03

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Luminescence properties of Eu-doped GaN under resonant excitation and quantitative evaluation of luminescent sites2013

    • 著者名/発表者名
      R. Wakamatsu, D. Lee, A. Koizumi, V. Dierolf, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 114 ページ: 043501/1-5

    • DOI

      10.1063/1.4816088

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electron-beam-induced migration of hydrogen in Mg-doped GaN using Eu as a probe2013

    • 著者名/発表者名
      B. Mitchell, D. Lee, D. Lee, A. Koizumi, J. Poplawsky, Y. Fujiwara, and V. Dierolf
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 88 ページ: 121202(R)/1-5

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.88.121202

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of Eu3+ luminescent centers in Eu-doped ZnO grown by sputtering-assisted metalorganic chemical vapor deposition2013

    • 著者名/発表者名
      T. Tsuji, Y. Terai, M. H. B. Kamarudin, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 52 ページ: 111101/1-5

    • DOI

      10.7567/JJAP.52.111101

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Roles of defects in the excitation of Eu ions in Eu:GaN2013

    • 著者名/発表者名
      J. D. Poplawsky, A. Nishikawa, Y. Fujiwara, and V. Dierolf
    • 雑誌名

      Optical Express

      巻: 21 ページ: 30633-30641

    • DOI

      10.1364/OE.21.030633

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 希土類添加半導体の精密制御成長と発光機能2013

    • 著者名/発表者名
      小泉淳、藤原康文
    • 雑誌名

      スマートプロセス学会誌

      巻: 2 ページ: 213-218

    • 査読あり
  • [学会発表] 希土類元素がもたらす桃源郷 ~希土類添加半導体とLEDへの応用~2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 学会等名
      日本フォトニクス協議会関西設立記念講演会
    • 発表場所
      大阪商工会議所、大阪府大阪市中央区
    • 年月日
      20140320-20140320
    • 招待講演
  • [学会発表] Eu添加GaN赤色発光ダイオードの現状と将来展望2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 学会等名
      レーザー学会第9回「レーザーの農業応用」専門委員会
    • 発表場所
      大阪大学吹田キャンパス、大阪府吹田市
    • 年月日
      20140221-20140221
    • 招待講演
  • [学会発表] Recent progress in GaN-based red light-emitting diodes using Eu by organometallic vapor phase epitaxy2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, D. Lee, R. Wakamatsu, and A. Koizumi
    • 学会等名
      International Conference on Processing and Manufacturing of Advanced Materials (THERMEC’2013)
    • 発表場所
      Las Vegas, USA
    • 年月日
      20131202-20131206
    • 招待講演
  • [学会発表] Local-structure dependent energy transfer from the host to Eu ions in Eu-doped GaN2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, R. Wakamatsu, D. Lee, V. Dierolf, and A. Koizumi
    • 学会等名
      International Workshop on Luminescent Materials 2013 (LumiMat’13)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20131114-20131115
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of properties and functionalities by precise control of rare earth doping2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara and A. Koizumi
    • 学会等名
      17th International Conference on Crystal Growth and Epitaxy (ICCGE-17)
    • 発表場所
      Warsaw, Poland
    • 年月日
      20130811-20130816
    • 招待講演
  • [学会発表] Rare-earth doped semiconductors and their application to novel light-emitting devices2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara
    • 学会等名
      8th Pacific Rim International Conference on Advanced Materials and Processing (PRICM8)
    • 発表場所
      Waikoloa, Hawaii, USA
    • 年月日
      20130804-20130809
    • 招待講演
  • [学会発表] Eu-doped GaN and its application to nitride-based red light-emitting diodes2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara and A. Koizumi
    • 学会等名
      Collaborative Conference on 3D & Materials Research (CC3DMR) 2013
    • 発表場所
      Jeju, Korea
    • 年月日
      20130624-20130628
    • 招待講演
  • [学会発表] 希土類元素を極める ~希土類添加窒化物半導体から何が見えてくるか~2013

    • 著者名/発表者名
      藤原康文、小泉淳
    • 学会等名
      第5回 窒化物半導体結晶成長講演会
    • 発表場所
      大阪大学吹田キャンパス、大阪府吹田市
    • 年月日
      20130621-20130622
    • 招待講演
  • [学会発表] 窒化物半導体赤色LEDの現状と将来展望~希土類元素がもたらす桃源郷!2013

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 学会等名
      SEMI FORUM JAPAN 2013
    • 発表場所
      グランキューブ大阪、大阪府大阪市北区
    • 年月日
      20130522-20130522
    • 招待講演
  • [図書] Progress in Advanced Structural and Functional Materials Design2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, Y. Terai, and A. Nishikawa(分担執筆)
    • 総ページ数
      287
    • 出版者
      Springer
  • [備考] 大阪大学藤原研究室

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/mse6/

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公開日: 2015-05-28  

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