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2014 年度 実績報告書

希土類添加窒化物半導体における赤色発光機構の解明/制御による高輝度発光素子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 24226009
研究機関大阪大学

研究代表者

藤原 康文  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10181421)

研究分担者 吉田 博  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (30133929)
小泉 淳  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30418735)
寺井 慶和  九州工業大学, 情報工学研究院, 教授 (90360049)
児島 貴徳  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70725100)
研究期間 (年度) 2012-05-31 – 2017-03-31
キーワード希土類元素 / エネルギー輸送機構 / 局所構造 / オプトロニクス
研究実績の概要

研究代表者は、従来の発光ダイオード(LED)とは全く発光原理が異なる、ユウロピウム(Eu)添加GaNを用いた窒化物半導体赤色LEDの開発に、世界に先駆けて成功している。本研究では、究極のナノテクノロジーである、半導体への原子レベル制御Eu添加手法を基盤とし、計算機ナノマテリアルデザイン手法との強力な有機的連携のもとに、Eu励起機構の解明と制御に立脚して、日本発オリジナルである「Eu添加窒化物半導体を用いた赤色LED」の高輝度化を達成することを目指している。
今年度はEu添加GaNに関して、昨年度に引き続き、「GaN母体からEuへのエネルギー輸送機構の解明(課題1)」、「Eu添加GaNへの不純物添加効果の解明(課題2)」、「人為的に形成されたナノ超構造へのEu添加効果の解明(課題3)」に取り組んだ。(1)GaN母体からEuへのエネルギー輸送効率がEu発光中心の局所構造に強く依存すること、エネルギー輸送効率の高いEu発光中心にはEuの近傍にアクセプタとして働く点欠陥とドナーとして働く点欠陥が共存する必要があることを明らかにした。(2)Mg共添加について、新しく形成されたEu発光中心として、Eu-Mgに加えてN空孔とHが関係した3種類の配置が存在すること、電子線照射により、結晶中でHが動き回り、それに応じてHの配置が異なる3種類のEu発光中心に対応する発光スペクトルが観測されること、理論的な予測として、Mgに加えて、ドナーとして働くOを共添加することにより、発光強度の更なる増大が期待されることを明らかにした。(3)Al0.08Ga0.92N/Eu添加GaN多重量子井戸構造において、単位膜厚あたりのEu発光強度は量子井戸層厚の低下と共に増大し、4.3 nmにおいてバルク試料に比べて、約4倍となること、LED特性がバルク構造LEDに比べて、約3倍増大することを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

Eu添加GaNに対する国際共同研究が軌道に乗り、(1)原子レベルで制御して「ソフト」にEuをGaNへ添加する技術、(2)Eu添加GaN中に形成されるEu局所構造を、Eu発光特性と関連づけて明確に評価する技術、(3)第一原理計算によりGaN中で形成されるEu局所構造とその安定性を評価する技術が三位一体となり機能している。その結果として、本研究課題で取り上げる「GaN 母体からEu へのエネルギー輸送」の鍵を握る、励起効率の高いEu局所構造の全貌が明らかになりつつあり、その知見を基にしてLED特性において実証する段階に達している。

今後の研究の推進方策

これまでの研究成果を継続的に発展させながら、以下の研究課題に取り組む。
(1) GaN母体からEuへのエネルギー輸送時間の実測:フェムト秒レーザを用いたTransient Induced Absorption測定により、各Eu発光中心へのエネルギー輸送時間を直接的に実測する。(2) Euに起因するトラップの同定: Deep Level Transient Spectroscopy測定によりEu添加、さらには不純物共添加によりバンドギャップ内に形成されるトラップを同定する。(3) GaN中に形成された高品質なInxGa1-xN量子井戸へのEu添加:高品質なInxGa1-xN量子井戸に添加されたEu発光特性を明らかにする。(4) 高輝度なEu赤色発光を示すEu含有自己組織化ナノ超構造の形成(課題4): 自己組織化ナノ超構造とその創製法を予測する多階層連結量子シミュレーションと連携して、Eu含有自己組織化ナノ超構造を作製し、その特性を明らかにする。(5) LEDの高輝度化の実証: 当面の目標を「実用化レベル:1 mWの達成」に設定し、本研究の成果をLED特性として実証する。

  • 研究成果

    (28件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (11件) (うち査読あり 11件、 謝辞記載あり 11件) 学会発表 (14件) (うち招待講演 14件) 備考 (3件)

  • [雑誌論文] Enhanced excitation efficiency of Eu ions in Eu-doped GaN/AlGaN multiple quantum well structures grown by organometallic vapor phase epitaxy2015

    • 著者名/発表者名
      T. Arai, D. Timmerman, R. Wakamatsu, D. Lee, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Journal of Luminescence

      巻: 158 ページ: 70-74

    • DOI

      10.1016/j.jlumin.2014.09.036

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Unique properties of photoluminescence excitation spectra in a Eu-doped GaN epitaxial film2015

    • 著者名/発表者名
      M. Nakayama, S. Nakamura, H. Takeuchi, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 106 ページ: 012102/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4905309

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] In situ Eu doping into AlxGa1-xN grown by organometallic vapor phase epitaxy to improve luminescence properties2015

    • 著者名/発表者名
      A. Koizumi, K. Kawabata, D. Lee, A. Nishikawa, Y. Terai, H. Ofuchi, T. Honma, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Optical Materials

      巻: 41 ページ: 75-79

    • DOI

      10.1016/j.optmat.2014.11.005

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Present understanding of Eu luminescent centers in Eu-doped GaN grown by organometallic vapor phase epitaxy2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara and V. Dierolf
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 53 ページ: 05FA13/1-8

    • DOI

      10.7567/JJAP.53.05FA13

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Thermodynamics and kinetics of three Mg-H-VN complexes in Mg:GaN - A combined First-Principle and experimental study2014

    • 著者名/発表者名
      D. Lee, B. Mitchell, Y. Fujiwara, and V. Dierolf
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 112 ページ: 205501/1-5

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.112.205501

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] The role of donor-acceptor pairs in the excitation mechanism of Eu-ions in GaN:Eu epitaxial layers2014

    • 著者名/発表者名
      B. Mitchell, J. Poplawsky, D. Lee, A. Koizumi, Y. Fujiwara, and V. Dierolf
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 115 ページ: 204501/1-7

    • DOI

      10.1063/1.4879253

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Optical activity and external photoluminescence quantum efficiency of Eu3+ in GaN2014

    • 著者名/発表者名
      W. D. Boer, C. McConigle, T. Gregorkiewicz, Y. Fujiwara, S. Tanabe, and P. Stallinga
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 4 ページ: 5235/1-5

    • DOI

      10.1038/srep05235

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Afterglow of Eu-related emission in Eu-doped gallium nitride grown by organometallic vapor phase epitaxy2014

    • 著者名/発表者名
      R. Wakamatsu, D. Timmerman, D. Lee, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 116 ページ: 043515/1-6

    • DOI

      10.1063/1.4891232

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Enhancement in light efficiency of a GaN:Eu red light-emitting diode by pulse-controlled injected charges2014

    • 著者名/発表者名
      M. Ishii, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 105 ページ: 171903/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4900840

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct transparent electrode patterning on layered GaN substrate by screen printing of indium tin oxide nanoparticle ink for Eu-doped GaN red light-emitting diode2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Kashiwagi, A. Koizumi, Y. Takemura, S. Furuta, M. Yamamoto, M. Saitoh, M. Takahashi, T. Ohno, Y. Fujiwara, K. Murahashi, K. Ohtsuka, and M. Nakamoto
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 105 ページ: 223509/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4903234

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 希土類添加GaNとLED応用2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文、小泉淳
    • 雑誌名

      レーザー研究

      巻: 42 ページ: 211-215

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] GaNを用いた窒化物半導体赤色LEDとその高輝度化2015

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 学会等名
      日本学術振興会 透明酸化物光・電子材料第166委員会 第66回研究会、(5)
    • 発表場所
      アイビーホール青学会館(東京都渋谷区)
    • 年月日
      2015-01-30 – 2015-01-30
    • 招待講演
  • [学会発表] 希土類元素の精密ドーピングによる半導体光機能性の制御2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文、Dolf Timmerman、児島貴徳、小泉淳
    • 学会等名
      第25回光物性研究会
    • 発表場所
      神戸大学百年記念会館(神戸市)
    • 年月日
      2014-12-12 – 2014-12-13
    • 招待講演
  • [学会発表] Eu site-dependent energy transfer in red light emitter of Eu-doped GaN2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, R. Wakamatsu, D. Lee, B. Mitchell, A. Koizumi, and V. Dierolf
    • 学会等名
      2014 MRS Fall Meeting, Symposium T: Wide-Bandgap Materials for Solid-State Lighting and Power Electronics, T4.05
    • 発表場所
      Boston, USA
    • 年月日
      2014-11-30 – 2014-12-05
    • 招待講演
  • [学会発表] Europium-doped gallium nitride and its application to environmentally-friendly red light-emitters2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, D. Timmerman, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      1st International Symposium on Interactive Materials Science Cadet Program, IL7
    • 発表場所
      Hotel Hankyu Expo Park, Osaka, Japan
    • 年月日
      2014-11-16 – 2014-11-19
    • 招待講演
  • [学会発表] Eu-doped GaN and its application to environmentally-friendly red light-emitting diodes2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, D. Timmerman, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      The second International Conference on Advanced Materials and Nanotechnology (ICAMN2014), IN04
    • 発表場所
      Hanoi, Vietnam
    • 年月日
      2014-10-29 – 2014-11-01
    • 招待講演
  • [学会発表] Energy transfer processes in Eu-doped GaN2014

    • 著者名/発表者名
      D. Timmerman and Y. Fujiwara
    • 学会等名
      The second International Conference on Advanced Materials and Nanotechnology (ICAMN2014), IN19
    • 発表場所
      Hanoi, Vietnam
    • 年月日
      2014-10-29 – 2014-11-01
    • 招待講演
  • [学会発表] 希土類元素を極める ―希土類添加半導体から何が見えてくるのか―2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文、児島孝徳、Dolf Timmerman、小泉淳
    • 学会等名
      日本金属学会2014年秋期講演大会公募シンポジウム「S3 エレクトロニクス薄膜材料の科学と技術 Ⅱ」、S3-8
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス(名古屋市千種区)
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
    • 招待講演
  • [学会発表] Optical and electrical properties of Eu,Si-codoped GaN grown by organometallic vapor-phase epitaxy2014

    • 著者名/発表者名
      A. Koizumi, S. Kuwata, and Y. Fujiwara
    • 学会等名
      Energy Materials Nanotechnology Meeting, A31
    • 発表場所
      Chengdu, China
    • 年月日
      2014-09-22 – 2014-09-25
    • 招待講演
  • [学会発表] 希土類元素を極める ~Eu添加GaNから何が見えてきたか~2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文,小泉淳,大渕博宣,本間徹生
    • 学会等名
      第17回XAFS討論会、2I-01
    • 発表場所
      徳島大学総合科学部(徳島市)
    • 年月日
      2014-09-01 – 2014-09-03
    • 招待講演
  • [学会発表] Strain-dependent energy transfer from GaN host to Eu ions in Eu-doped GaN2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, R. Wakamatsu, and A. Koizumi
    • 学会等名
      16th International Conference on High Pressure in Semiconductor Physics, Inv-8
    • 発表場所
      Mexico City, Mexico
    • 年月日
      2014-08-06 – 2014-08-08
    • 招待講演
  • [学会発表] 希土類元素を極める ~希土類添加半導体を題材として~2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 学会等名
      第7回次世代先端光科学研究会
    • 発表場所
      京都大学化学研究所(京都府宇治市)
    • 年月日
      2014-07-28 – 2014-07-29
    • 招待講演
  • [学会発表] Rare-earth-doped Semiconductors and Their Application to Photonic Devices2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara
    • 学会等名
      Collaborative Conference on 3D & Materials Research (CC3DMR) 2014
    • 発表場所
      Incheon, Korea
    • 年月日
      2014-06-22 – 2014-06-28
    • 招待講演
  • [学会発表] Eu添加GaNにおける赤色発光効率のEuイオン局所構造依存性2014

    • 著者名/発表者名
      藤原康文、若松龍太、小泉淳
    • 学会等名
      第353回蛍光体同学会講演会
    • 発表場所
      化学会館ホール(東京都千代田区)
    • 年月日
      2014-06-06 – 2014-06-06
    • 招待講演
  • [学会発表] Effects of impurity codoping on luminescence properties in Eu-doped GaN2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, D. Lee, A. Koizumi, B. Mitchell, and V. Dierolf
    • 学会等名
      5th International Workshop on Photoluminescence Rare Earths (PRE’14): Photonic Materials and Devices, I-2
    • 発表場所
      San Sebastian, Spain
    • 年月日
      2014-05-14 – 2014-05-16
    • 招待講演
  • [備考] 藤原研究室紹介動画

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/mse6/?video

  • [備考] 大阪大学藤原研究室

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/mse6/?FrontPage

  • [備考] 基盤研究(S)「希土類添加窒化物半導体における赤色発光機構の解明/制御による高輝度発光素子の開発」

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/mse6/kiban/

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公開日: 2016-06-01  

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