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2015 年度 実績報告書

希土類添加窒化物半導体における赤色発光機構の解明/制御による高輝度発光素子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 24226009
研究機関大阪大学

研究代表者

藤原 康文  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10181421)

研究分担者 吉田 博  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (30133929)
小泉 淳  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30418735)
児島 貴徳  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70725100)
寺井 慶和  九州工業大学, 情報工学研究院, 教授 (90360049)
研究期間 (年度) 2012-05-31 – 2017-03-31
キーワード希土類元素 / エネルギー伝達機構 / 局所構造 / オプトロニクス
研究実績の概要

研究代表者は、従来の発光ダイオード(LED)とは全く発光原理が異なる、ユウロピウム(Eu)添加GaNを用いた窒化物半導体赤色LEDの開発に、世界に先駆けて成功している。本研究では、究極のナノテクノロジーである、半導体への原子レベル制御Eu添加手法を基盤とし、計算機ナノマテリアルデザイン手法との強力な有機的連携のもとに、Eu励起機構の解明と制御に立脚して、日本発オリジナルである「Eu添加窒化物半導体を用いた赤色LED」の高輝度化を達成することを目指している。
今年度に得られた成果は下記の通りである。(1)<GaN母体からEuへのエネルギー輸送時間の実測>【課題1:励起・緩和に関わるエネルギー輸送機構の解明】に関連して、フェムト秒レーザを用いたTransient Induced Absorption (TIA)測定により、Eu添加GaNにおいて、無添加GaNでは観測されない、数ピコ秒で生じる光励起キャリアの超高速な減衰を初めて観測した。また、百ピコ秒近傍以降にTIA信号の挙動に異常が観測された。 (2)<Euに起因するトラップの同定>【課題1】と【課題2:不純物添加(同時ドーピング)効果の解明】に関連して、Deep Level Transient Spectroscopy (DLTS)測定とフォトルミネッセンス(PL)励起スペクトル測定を組み合わせることにより、大多数を占める発光中心(OMVPE4)に対応するトラップ準位を明らかにした。 (3)<GaN中に形成された高品質なInGaN量子井戸へのEu添加>【課題3:人為的に形成されたナノ超構造へのEu添加効果の解明】に関連して、InGaNの相分離を反映した、第2近接位置にInが配置する特徴的なEu発光の観測に成功した。 (4)<LEDの高輝度化の実証> 表面プラズモンと微小光共振器を用いることにより、光励起下で20倍程度のEu発光強度の増大を観測した。そのデバイス化に必要なプロセス技術の開発を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

Eu添加GaNに対する米国、オランダグループとの国際共同研究が軌道に乗っている。我々が世界で唯一、有するEuを原子レベルで制御して「ソフト」にGaNへ添加する技術を駆使して作製した試料を、各グループが独自に有するEu発光特性やEu局所構造を評価する技術を用いて調べることにより、本研究課題で求められる「GaN 母体からEu へのエネルギー輸送」の鍵を握る、励起効率の高いEu局所構造の全貌が明らかになりつつある。また、その知見を基にして、励起効率の高いEu発光中心を意図的に作り込むことが可能になりつつあり、LED特性において実証する段階に達している。

今後の研究の推進方策

最終年度である平成28年度は、これまでの研究課題を継続的に発展させながら、その知見を活用して「エネルギー輸送機構の制御と実デバイスでの実証」に取り組む。
(1)<GaN母体からEuへのエネルギー輸送時間の実測> 各種Eu添加GaN試料においてピコ秒の時間軸で光励起キャリアの動的挙動を観測できるTransient Induced Absorption (TIA)測定を用い、Eu発光中心に依存したエネルギー輸送特性を統一的に解析する。これまでに、モニターする波長を変化させることにより、数ピコ秒で生じる光励起キャリアの超高速な緩和過程に明らかな違いが観測されており、より詳細な検討を行う。 (2)<Euに起因するトラップの同定> Eu添加、さらには不純物共添加によりバンドギャップ内に形成されるトラップをDeep Level Transient Spectroscopy (DLTS)測定により同定する。一方、2波長励起PL測定を行い、トラップへのキャリアの捕獲・放出に関わるダイナミクスを明らかにする。 (3)<GaN中に形成された高品質なInGaN量子井戸へのEu添加> GaN中に形成された高品質なInGaN量子井戸へのEu添加を行い、そのEu発光特性を調べる。既に、Eu添加InGaNにおいて、InGaNの相分離を反映した特異なEu発光特性を観測している。 (4)<課題4:高輝度なEu赤色発光を示すEu含有自己組織化ナノ超構造の形成> 第一原理計算と多階層連結シミュレーションに基づいて、希土類添加GaNのスピノーダルナノ分解による自己組織化ナノ超構造の創製法のデザインを行い、その実証実験を行う。 (5)<LEDの高輝度化の実証> Eu添加GaN赤色LEDの光出力として「実用化レベル:1 mW」を当面の目標とする。本研究の集大成として、Eu添加層は勿論のこと、LEDを構成する他の層や電極の最適化、光取り出し効率を高める技術の導入を行い、世界レベルでのLED作製技術を踏まえてEu添加GaN赤色LEDの究極性能を評価する。

  • 研究成果

    (24件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件、 謝辞記載あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 10件、 招待講演 12件) 図書 (1件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] Lehigh University/University of Mount Union(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Lehigh University/University of Mount Union
  • [国際共同研究] University of Amsterdam(オランダ)

    • 国名
      オランダ
    • 外国機関名
      University of Amsterdam
  • [国際共同研究] University of Technology Sydney(オーストラリア)

    • 国名
      オーストラリア
    • 外国機関名
      University of Technology Sydney
  • [雑誌論文] Utilization of native oxygen in Eu(RE)-doped GaN for enabling device compatibility in optoelectronic applications2016

    • 著者名/発表者名
      B. Mitchell, D. Timmerman, J. Poplawsky, W. Zhu, D. Lee, R. Wakamatsu, J. Takatsu, M. Matsuda, W. Guo, K. Lorenz, E. Alves, A. Koizumi, V. Dierolf, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 6 ページ: 8808/1-8

    • DOI

      10.1038/srep 18808

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Trapping of injection charges in emission centers of GaN:Eu red LED characterized with 1/f noise involved in forward current2016

    • 著者名/発表者名
      M. Ishii, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 55 ページ: 015801/1-4

    • DOI

      10.7567/JJAP.55.015801

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Study of defects in GaN in situ doped with Eu3+ ion grown by OMVPE2016

    • 著者名/発表者名
      J. Wang, A. Koizumi, Y. Fujiwara, and W. M. Jadwisienczak
    • 雑誌名

      Journal of Electronic Materials

      巻: 45 ページ: 2001-2007

    • DOI

      10.1007/s11664-016-4337-4

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Nanoscale determinant to brighten up GaN:Eu red LED: Local potential of Eu-defect complexes2015

    • 著者名/発表者名
      M. Ishii, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 117 ページ: 155307/1-7

    • DOI

      10.1063/1.4918662

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Three-dimensional spectrum mapping of bright emission centers: Investigating the brightness-limiting process in Eu-doped GaN red light emitting diodes2015

    • 著者名/発表者名
      M. Ishii, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 107 ページ: 082106/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4929531

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Resonant energy transfer between Eu luminescent sites and their local geometry in GaN2015

    • 著者名/発表者名
      D. Timmerman, R. Wakamatsu, K. Tanaka, D. Lee, A. Koizumi, and Y. Fujiwara
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 107 ページ: 151107/1-4

    • DOI

      10.1063/1.4933301

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Valence state control of Eu ions in Eu-doped GaN grown by organometallic vapor phase epitaxy2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, T. Nunokawa, M. Matsuda, W. Zhu, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      Workshop on Computational Nano-Materials Design and Realization for Energy-Saving and Energy-Creation Materials
    • 発表場所
      Osaka University, Japan
    • 年月日
      2016-03-25 – 2016-03-26
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] スパッタリング併用有機金属気相堆積法と希土類添加ZnOへの応用2016

    • 著者名/発表者名
      藤原康文
    • 学会等名
      第63回 応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス、東京都目黒区
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
    • 招待講演
  • [学会発表] Towards highly efficient wavelength-stable red light-emitting diodes using Eu-doped GaN2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, T. Inaba, B. Mitchell, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      2nd International Workshop on Luminescent Materials 2015 (LumiMat’15)
    • 発表場所
      Kyoto University, Kyoto, Japan
    • 年月日
      2015-12-12 – 2015-12-13
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Optoelectronic communications with GaN:Eu red LED: Messages from atomic scale emission centers2015

    • 著者名/発表者名
      M. Ishii and Y. Fujiwara
    • 学会等名
      2nd International Workshop on Luminescent Materials 2015 (LumiMat’15)
    • 発表場所
      Kyoto University, Kyoto, Japan
    • 年月日
      2015-12-12 – 2015-12-13
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Eu添加GaN赤色LEDの高輝度化に向けて2015

    • 著者名/発表者名
      藤原康文、稲葉智宏,朱婉新,児島貴徳,小泉淳
    • 学会等名
      日本学術振興会 ワイドギャップ半導体光・電子デバイス第162委員会第96回研究会
    • 発表場所
      湯田温泉ホテルかめ福、山口市
    • 年月日
      2015-12-11 – 2015-12-12
    • 招待講演
  • [学会発表] Towards Photonic Applications of Rare-Earth-Doped ZnO2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara
    • 学会等名
      International Conference on Advanced Materials (IUMRS-ICAM2015)
    • 発表場所
      Jeju, Korea
    • 年月日
      2015-10-25 – 2015-10-29
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Towards highly efficient wavelength-stable red light-emitting diodes with Eu-doped GaN: effects of in-plane strain on Eu emission-2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, T. Inaba, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      5th International Workshop on Epitaxial Growth and Fundamental Properties of Semiconductor Nanostructures (SemiconNano2015)
    • 発表場所
      Lakeshore Hotel, Hsinchu, Taiwan
    • 年月日
      2015-09-06 – 2015-09-11
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Drastic enhancement of Eu emission from red light-emitting Eu-doped GaN in a microcavity2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, T. Inaba, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      11th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim (CLEO-PR 2015)
    • 発表場所
      BEXCO, Busan, Korea
    • 年月日
      2015-08-24 – 2015-08-28
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Towards highly efficient wavelength-stable red light-emitting diodes using Eu-doped GaN2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara
    • 学会等名
      15th International Meeting on Information Display (IMID2015)
    • 発表場所
      EXCO, Daegu, Korea
    • 年月日
      2015-08-18 – 2015-08-21
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Valence control of Eu ions in Eu-doped GaN grown by organometallic vapor phase epitaxy2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, M. Matsuda, W. Zhu, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      SPIE Nanoscience + Engineering
    • 発表場所
      San Diego, USA
    • 年月日
      2015-08-09 – 2015-08-13
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Towards highly efficient wavelength-stable red light-emitting diodes using Eu-doped GaN as an active layer2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, T. Kojima, and A. Koizumi
    • 学会等名
      Workshop on Frontier Photonic and Electronic Materials and Devices -2015 German-Japanese-Spanish Joint Workshop-
    • 発表場所
      Shiran-Kaikan, Kyoto University, Kyoto, Japan
    • 年月日
      2015-07-11 – 2015-07-14
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Present understanding of Eu luminescent centers in Eu-doped GaN2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Fujiwara, R. Wakamatsu, A. Koizumi, and V. Dierolf
    • 学会等名
      Collaborative Conference on 3D and Materials Research 2015 (CC3DMR2015)
    • 発表場所
      BEXCO, Busan, Korea
    • 年月日
      2015-06-15 – 2015-06-19
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] Rare Earth and Transition Metal Doping of Semiconductor Materials2016

    • 著者名/発表者名
      V. Dierolf, I.T. Ferguson, J.M. Zavada
    • 総ページ数
      454
    • 出版者
      Elsevier
  • [備考] 大阪大学藤原研究室

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/mse6/

  • [備考] 藤原研究室紹介動画

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/mse6/?video

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公開日: 2017-01-06  

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