薬物・毒物の分析を可能とする表面支援レーザー脱離イオン化質量分析システム

2015 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 24241041
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 米澤 徹 北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (90284538)
• 研究分担者: 石田 洋平 北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (00726713)
• 研究期間 (年度): 2012-10-31 – 2016-03-31
• キーワード: ナノ粒子 / クラスター / 質量分析 / レーザー脱離 / 薬物 / イオン化

研究実績の概要

酸化チタンナノ粒子やこれまで作成した金属酸化物ドープナノ粒子や他の金属ナノ粒子・金属酸化物ナノ粒子を用いてLDI-MSによる薬物・毒物の検出実験を行った。さまざまな酸化チタンナノ粒子を用いた系では、その結晶化構造と検出率の関係、粒子径と検出率、ナノ粒子の純度との関係を明らかとなった。また、チタン棒からナノ粒子をプラズマで合成した場合、ブラック酸化チタンが得られ、多くの波長域で光が吸収可能であることが示された。ドープしない酸化チタンの場合には、分子量に対応するNa附加体が観察され、プロトン附加体は全く観察されない。この検出率と結晶構造との関係は従来述べられていたものとはやや異なることが考えられ、新規なイオン化プロセスが考えらえる。それは結晶構造の差が大きくイオン化に影響しているものと考えられるが、バンドギャップの大きさである可能性がある。これは、ナノ粒子の吸収波長とレーザー波長が相関するであろうことを示しており、SALDI-MS用ナノ材料の設計指針として新しく提案できるものとなった。
また、MALDI-MSでは検出できない化合物がこのシステムで検出可能となることを明らかとした。そのなかには睡眠導入剤や広く用いられている薬物が含まれており、これらを容易に検出できる可能性を見出したことは興味深い。さらに酸化物ナノ粒子のドープ法についてさまざまに検証し、液中プラズマ法という最適な方法のほか、単なる含浸法によっても表面部分に容易に金属イオンを導入でき、その影響で、検出感度をさらに上げることが可能であることが見いだされた。
本研究成果により、新規なSALDI-MS用材料の開発と、SALDI-MSのイオン化メカニズム解明の端緒をつかむことができたと考えている。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] 国立台湾大学(中国（台湾）)
  • 国名: その他の国・地域
  • 外国機関名: 国立台湾大学
• [国際共同研究] 北京大学(中国)
  • 国名: 中国
  • 外国機関名: 北京大学
• [雑誌論文] Surface-Assisted Laser Desorption Ionization Mass Spectrometry (SALDI-MS) of Low-Molecular-Weight Medicines and Toxic Materials Using Commercial TiO2 Nanoparticles (2016)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa, Takashi Asano, Masaki Matsubara
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 89 ページ: 346-353
  • DOI: 10.1246/bcsj.20150337
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Growth of Sputtered Silver Nanoparticles on a Liquid Mercaptan Matrix with Controlled Viscosity and Sputter Rate (2016)
  • 著者名/発表者名: Yohei Ishida, Satoshi Udagawa, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects 巻: 498 ページ: 106-111
  • DOI: DOI: 10.1016/j.colsurfa.2016.03.044
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Reproducible Shape Control of Single-Crystal SnO Micro Particles (2016)
  • 著者名/発表者名: Mai Thanh Nguyen, Hiroaki Shirai, Chondanai Tiankanon, Hiroki Tsukamoto, Yohei Ishida, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 6 ページ: 26725-26733
  • DOI: DOI: 10.1039/C5RA25676C
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Au nanopaticles prepared using a coated electrode in plasma-in-liquid process: Effect of the solution pH (2016)
  • 著者名/発表者名: David Cempel, Mai Thanh Nguyen, Yohei Ishida, Hiroki Tsukamoto, Hiroaki Shirai, Yongmin Wang, Kevin C.-W. Wu, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Journal of Nanoscience and Nanotechnology 巻: in press ページ: in press
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] A New Approach for Additive-free Room Temperature Sintering of Conductive Patterns Using Polymer-stabilized Sn Nanoparticles (2016)
  • 著者名/発表者名: Hiroaki Shirai, Mai Thanh Nguyen, Yohei Ishida, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 4 ページ: 2228-2234
  • DOI: 10.1039/C6TC00161K
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Double Target Sputtering into Liquid: A New Approach for Preparation of Ag-Au Alloy Nanoparticles (2016)
  • 著者名/発表者名: Mai Thanh Nguyen, Tetsu Yonezawa, Yuan Wang, and Tomoharu Tokunaga
  • 雑誌名: Materials Letters 巻: 171 ページ: 75-78
  • DOI: 10.1016/j.matlet.2016.02.047
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Controlling an electrostatic repulsion by oppositely charged surfactants towards positively charged fluorescent gold nanoclusters (2016)
  • 著者名/発表者名: Ryan D. Corpuz, Yohei Ishida, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 18 ページ: 8773-8776
  • DOI: 10.1039/C6CP00538A
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface assisted laser desorption ionization mass spectrometry (SALDI-MS) of low-molecular-weight medicines and toxic materials using commercial TiO2 nanoparticles (2016)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa, Takashi Asano, and Masaki Matsubara
  • 雑誌名: Bulletin of Chemical Society of Japan 巻: 89 ページ: 346-353
  • DOI: 10.1246/bcsj.20150337
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] De Novo Synthesis of Gold-Nanoparticle-Embedded, Nitrogen-Doped Nanoporous Carbon Nanoparticles (Au@NC) with Enhanced Reduction Ability (2016)
  • 著者名/発表者名: Yu-Te Liao, Jeffrey E. Chen, Yohei Ishida, Tetsu Yonezawa, Wei-Chen Chang, Saad M. Alshehri, Yusuke Yamauchi, and Kevin C.-W. Wu
  • 雑誌名: ChemCatChem 巻: 8 ページ: 502-509
  • DOI: 10.1002/cctc.201501020
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Hard-Templating Synthesis of Macroporous Platinum Microballs (MPtM) (2016)
  • 著者名/発表者名: Hiroaki Shirai, Yu-Yuan Huang, Tetsu Yonezawa, Wei-Chen Chang, Tomoharu Tokunaga, Saad Alshehri, Bo Jiang, Yusuke Yamauchi, and Kevin C.-W. Wu
  • 雑誌名: Materials Letters 巻: 164 ページ: 488-492
  • DOI: 10.1016/j.matlet.2015.11.002
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] X-ray diffraction and high-resolution TEM observations of biopolymer nanoskin-covered metallic copper fine particles: preparative conditions and surface oxidation states (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa, Yoshiki Uchida, and Hiroki Tsukamoto
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 17 ページ: 32511-32516
  • DOI: 10.1039/C5CP06107E
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis of magnetic mesoporous titania colloidal crystals through evaporation induced self-assembly in emulsion as effective and recyclable photocatalysts (2015)
  • 著者名/発表者名: Jeffrey E Chen, Hong-Yuan Lian, Saikat Dutta, Saad M. Alshehri, Yusuke Yamauchi, Mai Thanh Nguyen, Tetsu Yonezawa, and Kevin C.-W. Wu
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 17 ページ: 27653-27657
  • DOI: DOI: 10.1039/C5CP05005G
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] A Novel Physical Approach for Cationic-Thiolate Protected Fluorescent Gold Nanoparticles (2015)
  • 著者名/発表者名: Yohei Ishida, Chaiyathat Lee and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 5 ページ: 15372
  • DOI: 10.1038/srep15372
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Plasma-Induced Tungsten Doping of TiO2 Nanoparticles for Enhanced Photocatalysis using Visible Light (2015)
  • 著者名/発表者名: Yohei Ishida, Yasutomo Motokane, Tomoharu Tokunaga, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 17 ページ: 24556-24559
  • DOI: 10.1039/C5CP03400K
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mesoporous Europium-Doped Titania Nanoparticles (Eu-MTNs) for Luminescence-Based Intracellular Bio-Imaging (2015)
  • 著者名/発表者名: Kuan-Chou Chen, Saikat Dutta, Saad M. Alshehri, Yuusuke Yamauchi, Mai Thanh Nguyen, Tetsu Yonezawa, Kun-Hung Shen, and Kevin C.-W. Wu
  • 雑誌名: Journal of Nanoscience and Nanotechnology 巻: 15 ページ: 9802-9806
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enhanced Terahertz Emission from CuxO/Metal Thin Film Deposited on Columnar-Structured Porous Silicon (2015)
  • 著者名/発表者名: Xu Lu, Yohei Ishida, Tomobumi Mishina, Thanh Mai Nguyen, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Bulletin of Chemical Society of Japan 巻: 88 ページ: 1385-1387
  • DOI: 10.1246/bcsj.20150173
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Black TiO2 Nanoparticles by a Microwave-induced Plasma over Titanium Complex Aqueous Solution (2015)
  • 著者名/発表者名: Yohei Ishida, Wataru Doshin, Hiroki Tsukamoto, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 44 ページ: 1327-1329
  • DOI: 10.1246/cl.150531
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis and fluorescence property of columnar porous silicon: the influence of Cu-coating on photoluminescence behaviours from hydrofluoric-acid-treated aged columnar porous silicon (2015)
  • 著者名/発表者名: Xu Lu, Yohei Ishida, and Tetsu Yonezawa
  • 雑誌名: New Journal of Chemistry 巻: 39 ページ: 6267-6273
  • DOI: 10.1039/C5NJ00909J
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [学会発表] 酸化チタンナノ粒子へのプラズマ処理による簡便な可視光応答化技術の開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 石田洋平・元兼康智・米澤 徹・徳永智春
  • 学会等名: 日本化学会 第96春季年会
  • 発表場所: 同志社大学 京田辺キャンパス
  • 年月日: 2016-03-27 – 2016-03-29
• [学会発表] Ligand Induced Shape Formation of SnO Particles: from Cube to Square and Starfish-like Sheets (2016)
  • 著者名/発表者名: Mai Thanh NGUYEN, Tetsu YONEZAWA, Hiroaki SHIRAI, Chondanai TIANKANON, Yohei ISHIDA
  • 学会等名: 日本化学会 第96春季年会
  • 発表場所: 同志社大学 京田辺キャンパス
  • 年月日: 2016-03-27 – 2016-03-29
• [学会発表] 液中プラズマを用いた金属酸化物の合成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 米澤 徹・塚本宏樹・本野真梧・道心 渉・石田洋平・徳永智春
  • 学会等名: 日本化学会 第96春季年会
  • 発表場所: 同志社大学 京田辺キャンパス
  • 年月日: 2016-03-27 – 2016-03-29
• [学会発表] 常温で導電性を示す金属スズ微粒子 (2016)
  • 著者名/発表者名: 米澤 徹
  • 学会等名: ナノハイブリッドマテリアルに関する研究会
  • 発表場所: 宮城 バーデン家壮鳳
  • 年月日: 2016-01-22
  • 招待講演
• [学会発表] Metal oxide nanoparticles prepared by plasma in liquid processes (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: Lecture in CPE Lyon
  • 発表場所: CPE Lyon, France
  • 年月日: 2015-12-14
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] マイクロ波液中プラズマ法を用いた酸化チタンナノ粒子改質による可視光吸収 (2015)
  • 著者名/発表者名: 元兼康智、石田洋平、米澤徹
  • 学会等名: 平成27年度公益社団法人日本顕微鏡学会 北海道支部学術講演会
  • 発表場所: 北海道大学フロンティア応用科学研究棟 鈴木章ホール
  • 年月日: 2015-12-12
  • 招待講演
• [学会発表] Novel Direct Preparation of Tungsten Oxide Nanoparticles from Metallic Tungsten Wires Using Plasma in Liquid Process (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: 4th Nano Today Conference
  • 発表場所: JW Mariott Marquis Dubai, Dubai, UAE
  • 年月日: 2015-12-06 – 2015-12-10
  • 国際学会
• [学会発表] Plasma in liquid process for metal oxide modification (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: 4th Hokkaido University - Seoul National University Joint Symposium
  • 発表場所: Seoul National University
  • 年月日: 2015-11-27
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Modification of Titanium Oxide Nanoparticles By Using Plasma in Liquid Processes and Their Applications to SALDI-MS (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa and Hiroki Tsukamoto
  • 学会等名: 6th Asian Conference on Colloid and Interface Science
  • 発表場所: Arkas SASEBO
  • 年月日: 2015-11-24 – 2015-11-27
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 金属酸化物ナノ粒子の新奇合成法としての液中プラズマ (2015)
  • 著者名/発表者名: 米澤 徹
  • 学会等名: 日本ゾル―ゲル学会 第13回討論会
  • 発表場所: 北海道大学 フロンティア応用科学研究棟
  • 年月日: 2015-11-19 – 2015-11-20
  • 招待講演
• [学会発表] Modification of Metal Oxides by Using Microwave-Induced Plsma in Liquid Process (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: MSA International Symposium on Materials Science and Nanotechnology (MSN) International Science and Nature Congress 2015 (ISNaC 2015)
  • 発表場所: Putra World Trade Center, Kuala Lumpur, Malaysia
  • 年月日: 2015-09-21 – 2015-09-23
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] チタニアへのドーピングとSALDI-MSへの応用 (2015)
  • 著者名/発表者名: 米澤 徹、長谷川 千裕
  • 学会等名: 第66回コロイドおよび界面化学討論会
  • 発表場所: 鹿児島大学
  • 年月日: 2015-09-10 – 2015-09-12
• [学会発表] Tungsten Doping of Titanium Oxide Nanoparticles by Using Plasma in Liquid Process (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: Post conference of 2015 International Conference of Colloids and Interface Science
  • 発表場所: Chung Shan Medical Univ., Taichung City, Taiwan
  • 年月日: 2015-07-25
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 液中プラズマ法による酸化チタンナノ粒子の改質 (2015)
  • 著者名/発表者名: 元兼康智・石田洋平・米澤 徹
  • 学会等名: 日本化学会北海道支部 2015年夏季研究発表会
  • 発表場所: 北海道教育大学函館校
  • 年月日: 2015-07-18
• [学会発表] Doping of Titanium Oxide Nanoparticles Using Plasma in Liquid Process (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: 8th International Conference on Materials for Advanced Technologies of the Materials Research Society of Singapore & 16th IUMRS – Intentional Conference in Asia
  • 発表場所: Suntec Singapore
  • 年月日: 2015-06-28 – 2015-07-03
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Finding Detailed Structure of Nanoparticles : EXAFS and STEM (2015)
  • 著者名/発表者名: Tetsu Yonezawa
  • 学会等名: Xingda Presentation
  • 発表場所: Peking University, China
  • 年月日: 2015-04-24
  • 国際学会 / 招待講演
• [図書] ナノ材料解析の実際 (2016)
  • 著者名/発表者名: 米澤 徹、朝倉清高、幾原雄一
  • 総ページ数: 約300
  • 出版者: 講談社
• [図書] 産業応用を目指した無機・有機新材料創製のための構造解析技術 (2015)
  • 著者名/発表者名: 米澤 徹、陣内浩司
  • 総ページ数: 290
  • 出版者: シーエムシー出版
• [備考] http://labs.eng.hokudai.ac.jp/labo/limsa/