研究課題
多孔質結晶のゼオライトでは，丈夫なアルミノ珪酸塩骨格の間に３次元的に規則正しく配列したナノ空間（細孔）が形成される。この空間にアルカリ金属を吸蔵させると，ｓ電子は局在性の高い量子状態を形成するとともに窓を通じて細孔間を遷移し，電子相関が効いた新奇な多体電子系を形成する。その結果，非磁性元素で構成されているにもかかわらず強磁性やフェリ磁性や反強磁性などが観測される。細孔がダイヤモンド構造（FAU 骨格構造）で配列したゼオライトLSX（low-silica X）にカリウムクラスターを作成して研究を行った。ゼオライトLSXでは，内径が約7オングストロームのβ-cage がダイヤモンド構造で配列しており，その間に内径が約13オングストロームのsupercage (cavity) が12 員環の窓を共有してダイヤモンド構造でつながっていて，ふたつのダイヤモンド構造が入れ籠になった二重ダイヤモンド構造をとっている。LSX ゼオライトの陽イオンが全てカリウムの系に金属カリウムを細孔当たり平均n個吸蔵した試料を作成して様々な測定を行った。平均吸蔵量nを増加させると，n = 2 までは，非磁性の絶縁体が観測される。しかし，n = 2 を超えると，突然，Curie 定数が増加し，n = 4 に向かって減少する。n = 6 を超えると，突然，電気抵抗が減少し，金属に転移することがわかった。さらにn = 9 付近では磁気モーメントの発生と共に，フェリ磁性による自発磁化が観測される。
2: おおむね順調に進展している
ゼオライトLSX中のカリウムクラスターの磁性と伝導は，もっとも重要な系のひとつであり，その基本描像がほぼ解明されたことで，大きな進展があり，磁気モーメントの発生と金属転移の性質を「強相関ポーラロン系」のモデルで解釈した。一般に短距離型の電子格子相互作用が強いと格子変位によって形成される局在ポテンシャルに電子が量子力学的に束縛されたスモールポーラロン状態が形成される。一方，そのような束縛条件を満たさないラージポーラロンが安定に形成される条件下では金属に転移することが期待される。また，もし，ふたつのスモールポーラロンが接近して，より安定なスモールバイポーラロンが形成されると非磁性状態になる。その結果，スモールポーラロンとスモールバイポーラロンの安定不安定のバランスによって，磁気モーメントが現れたり消えたりすることになり，さらにラージポーラロンが安定になると金属に転移する。これらの基本描像で，ゼオライトLSX中のカリウムクラスターの磁性と伝導を説明することが出来た。その中で，フェリ磁性への磁気相転移の詳細については，今後の研究の進展に期待される。具体的には，n = 9 付近でのフェリ磁性を説明するためには，少なくともふたつの非等価な磁気副格子が形成されて，その間の反強磁性相互作用を考える必要がある。最も単純なモデルでは，ダイヤモンド構造で配列したβ-cage とsupercage に形成された磁気副格子が形成され，nを増やすとsupercage のネットワークのｓ電子系のフェルミエネルギーが上昇し，β-cage にもｓ電子が分布してスモールポーラロンが形成される。また，その際，supercage にはラージポーラロンが形成されるが，バンド幅が狭いために遍歴電子強磁性を発現する。これとβ-cage に分布した磁気モーメントとの反強磁性相互作用が期待できるので，ふたつの非等価な磁気副格子の形成によるフェリ磁性が説明できる。
ゼオライトLSX中の系では，カリウムにナトリウムを加えて行くと，性質が大きく変化するので，カリウム・ナトリウム合金クラスターの性質の解明を進める。また，擬二次元的な配列ナノ空間を形成しているゼオライトＰにおける性質の解明にも興味が持たれる。
すべて 2014 2013
すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 謝辞記載あり 4件) 学会発表 (31件) (うち招待講演 4件)
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