| 研究課題/領域番号 |
24246013
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
福谷 克之 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)
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| 研究分担者 |
笠井 秀明 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00177354)
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| 研究期間 (年度) |
2012-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 表面 / 水素 / スピン |
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| 研究概要 |
本研究では，スピン偏極水素原子・分子線を開発し，表面での散乱・反応におけるスピン状態分布をレーザー分光法を用いて観測することで，水素と表面との相互作用の詳細を明らかにし，散乱・反応におけるスピン機構を解明することを目的としている．本年度は，水素原子・分子線の開発と金属表面における水素吸着・会合脱離反応に関する実験を行った．また，第一原理電子状態計算にファンデルワールス力を考慮できるような改良を行い，それを用いて金属表面での分子吸着・吸収の量子ダイナミクス計算を行った．
可動式ノズル，スキマー，差動排気系，分子解離用マイクロ波放電管からなる水素原子・分子線源の設計・製作を行った．また，原子・分子線評価のために，シャッター機構を備えた四重極質量分析器，赤外分光系を整備した．ノズルースキマー間距離，ノズル角度を変化させ，分子の角度広がりを見積もり，最適条件の探索を行った．電離真空計の圧力計測を併用することで測定室の排気速度を見積もり，ビームフラックスを求めた．スピン偏極のための6極磁石のシミュレーションと設計を行った．
ビームを用いた実験のための試料として，氷薄膜の作製，Pd(110)，AuPd(110)試料の評価と水素吸着・会合脱離反応計測を行った．氷作製時の基板温度を変化させることでアモルファス氷と結晶氷の作製を行った．さらに，Pd(110)とAuPd(110)の清浄化を行い，その表面への水素吸着実験を行った．AuPd(110)では，ポストアニール温度を400-800K の間で変化させると，表面にAuが偏析することを見いだした．水素分子はAuPd表面のPdサイトで解離し，その後Pdサイトを介して内部へと拡散することを明らかにした．内部へ吸収された水素は加熱により250Kで会合脱離することを明らかにした．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
水素原子・分子線源の開発として，可動式ノズルは設計通りの精度で調整可能であることを確認し，また差動排気系もそれぞれの真空室で所定の圧力となることを確認した．当初はスキマーは不要という情報をもとに設計を進めたが，研究開発段階でスキマーが有効であることが判明したため，予定を変更し研究期間を延長した．水素分析のための四重極質量分析器としていくつかのタイプを比較検討し，当初予定した偏向型ではなく直視型で十分なS/Nが得られることを確認した．最終的に得られたビームフラックスは今後の実験に十分な強度があり，予定した課題をすべてクリアし目的を達成した．
氷試料として，当初はアモルファス氷のみを検討していたが，結晶氷表面との比較が重要であることが判明したため，両方の試料作製について検討し，熱脱離分光と電子線回折を用いて評価することで作製に成功した．AuPd表面については，当初想定していなかったAuの表面偏析が著しいことが研究途中で判明し，その評価・解析に時間を要することとなった．新たにオージェ電子分光のシミュレーションを加えることで，表面組成を明らかにした．水素吸着実験について，当初はAu表面へのスピルオーバーが起こる可能性を検討したが，結果的にスピルオーバーは起こらず内部拡散が生じることを明らかにした．試料準備・水素会合反応実験として，予想とは異なる結果が得られたが，いくつかの実験手法を駆使することで十分満足のいく結果が得られ，目的も達した．
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は，開発した水素原子・分子線をスピン偏極させるための，核スピン3重項水素，6極磁石，シュテルンゲルラッハ検出系，可動式四重極質量分析計，共鳴イオン化法の整備を行う．また，分子・原子線と共鳴イオン化を組み合わせるための超高真空槽の開発，冷却試料ホルダー，ビームとレーザー光の同期システムの開発，を行う．それと並行して，散乱，会合脱離・アブストラクション反応における分子配向効果，スピン効果に関する実験を進める．脱離水素の量子状態計測，入射スピン状態との相関，を調べる．また，水素生成反応として重要な遷移金属酸化物表面の調整，清浄化，水素反応実験を進める．
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