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2012 年度 実績報告書

ナノジオサイエンスに立脚した原油増進回収技術の研究

研究課題

研究課題/領域番号 24246148
研究種目

基盤研究(A)

研究機関京都大学

研究代表者

松岡 俊文  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10303851)

研究分担者 辻 健  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (60455491)
LIANG Yunfeng  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70565522)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワード石油工学 / Nanogeoscience / 原油の増進回収 / 3相界面化学 / 動的光散乱計測 / 分子動力学 / アスファルテン分子 / LBM
研究概要

本研究の目標は、石油の増進回収技術(EOR)の確立に必要な石油貯留層内の微細な孔隙内での流体流動の理解と、貯留層内の原油・天然ガスと孔隙水と岩石鉱物表面における3相界面化学現象の理解を目指した研究である。これを達成するために、平成24年度は初年度であり、大学院生のトレーニングも考慮し、巨視的スケールの実験を開始し、同時に計算化学等のシミュレーション技法を習得させる研究を併用し研究を進めた。
まず、油の粘性や界面張力を計測するために、動的光散乱計を導入しミクロ油滴径分布の計測テストを開始した。さらにSpring-8の利用のため申請を行った。また地下空間での多孔質媒体中の原油・油のミクロ/ナノ流動状態を実験室で模擬実現するために、Si陽極酸化膜法によるSiO2マイクロリアクター作成技術の習得のための準備に取りかかった。
さらに、油-水-鉱物が作り出す3相界面現象を分子レベルで再現のため、第一原理計算と分子動力学計算を行い、各種物理量の推定を行った。特に、原油の生産において大きな問題を引き起こすアスファルテン分子モデルの構築に成功したため、これを利用して、アスファルテン分子の擬集と、水との界面で生じる界面張力の低下について、シミュレーションを行い評価した。さらに分子レベルでの計算結果をスケールアップするためにLBM(Lattice Boltzmann Method)で2相流体のシミュレータの開発に着手し、固体表面での濡れ性をコントロール出来る2次元2相流体シミュレータを構築した。次年度採用のためのポスドクの選定を行い、採用手続きを開始した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

平成24年度の研究目標の一つは、ナノエマルジョンの粒径分布の測定が可能な動的光散乱計測機が導入とその予備的計測であった。これに関しては順調に導入が行われ、計測が開始された。しかしながら、粘性の計測が出来ないため、一部予算の繰り越しを行い、平成25年度に導入予定である。また濡れ性と接触角の計測に関しては、本研究以前から行って来たマクロな計測方法に関して再検討を進めた。ナノジオサイエンスで重要視されているナノ粒子を利用した場合の濡れ性の変化に関して、ナノ粒子のサンプルを入手し、コアフラッド試験を進めた。
LBMを用いたシミュレータの開発は順調に進み、2相流は全く問題無くシミュレーションが可能となった。その結果固体部での濡れ性の表現が自由に出来、さらに壁面の濡れ性を考慮した流動シミュレーションが自由に出来るようになった。これは大変大きな成果であり、今後予定されている実験結果との比較検討にLBMが使える状況となった。
計算化学による3相界面現象の再現においては、非常に多くの成果を得ることが出来た。特にEORの際問題になってくるアスファルテン分子の振る舞いに関して、多くの成果を上げることが出来た。アスファルテン分子モデルの作成に成功したことが、本年度の最大の成果である。これを用いて、油ー水が作る相境界での物理化学現象の評価を行った。その結果アスファルテン分子の凝集現象と、界面での界面張力の減少は、実験的な結果と整合的であり、我々が始めた分子動力学の適用は、予測以上に多様な展開で出来る事が解った。これら重要な成果は論文としてまとめられた。また第一原理計算の結果も興味深い成果が上がり、それらの成果も論文化することが出来た。この結果、平成24年度は査読付き論文は、合計で6編、さらに学会発表は15件と大きく成果を上げることが出来た。

今後の研究の推進方策

本年度は、動的光散乱計を導入しミクロ油滴径分布の計測や、原油の生産障害を引き起こしているアスファルテン分子の凝縮に関する分子動力学法の適用、自由エネルギー法による2相流LBM(Lattice Boltzmann Method)のシミュレータの開発を進めた。これらの成果を基に、今後は以下のような研究を計画している。
まず、導入した動的光散乱法の粒径分布計測器ではレオロジー計測が出来ないことが判ったため、繰り越し予算で粘度計の導入を行い、導入する装置を使って、油滴の分散、会合速度に及ぼす界面活性剤効果を検討するため、液滴径分布の経時変化を測定する光子相関法の技術開発を試みる。また本年度から3年間の期限付きのポスドクを採用する予定で選考を進めてきており、最終選考も終わり、手続きを開始しており、早急に研究体制を整備する。
Spring-8を利用して、将来的には油―水の液液界面での計測を計画しており、この界面をどのように構成させるか、さらに2相界面構造の計測を通してなるべく早く3相界面構造計測のアイディアを得たい。シェールオイルの様なナノ多孔質媒体中の原油の流動状態を実験室で模擬実現するために、マイクロリアクターの作成を本格的に始める。
昨年に引き続き、計算化学の手法を用いて油-水-鉱物が作り出す3相界面現象を分子レベルで考察し、界面張力、アスファルテン分子の擬集とエマルジョンの発生などの現象を再現する。分子レベルでの計算結果をスケールアップするために自由エネルギー法を利用したLBM(Lattice Boltzmann Method)を使って2相流体の2次元シミュレータが開発されたので、今後は3次元に拡張する。本研究で得られた成果に関しては、GoldSchmidt会議を始め、石油工学会やコロイド学会で発表を行っていく。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (15件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Molecular dynamics simulations of asphaltenes at the oil-water interface2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Mikami, Y. Liang, T. Matsuoka, and E. S. Boek
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 27 ページ: 1-6

    • DOI

      10.1021/ef301610q

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Application of molecular simulations to CO2-EOR: Phase equilibria and interfacial phenomena2013

    • 著者名/発表者名
      D. Makimura, M. Kunieda, Y. Liang, Takahashi, S., H. Okabe, and T. Matsuoka
    • 雑誌名

      SPE Journal

      巻: 18 ページ: 319

    • DOI

      10.2118/163099-PA

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The first principles molecular dynamics study of quartz-water interface2013

    • 著者名/発表者名
      M. Ledyastuti, Y. Liang and T. Matsuoka
    • 雑誌名

      Int. J. Quantum Chem

      巻: 113 ページ: 401

    • DOI

      10.1002/qua.24138

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Asymmetric orientation of toluene molecules at oil-silica interfaces2012

    • 著者名/発表者名
      M. Ledyastuti, Y. Liang, M. Kunieda, and T. Matsuoka
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys

      巻: 137 ページ: 064703

    • DOI

      10.1063/1.4742696

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Comparison of thermodynamic stabilities and mechanical properties of CO2, SiO2 and GeO2 polymorphs by first principles calculations2012

    • 著者名/発表者名
      M. Ledyastuti, Y. Liang, C. R. Miranda and T. Matsuoka
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys.

      巻: 137 ページ: 034703

    • DOI

      10.1063/1.4735077

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spreading of multi-component oils on water2012

    • 著者名/発表者名
      M. Kunieda, Y. Liang, Y. Fukunaka, T. Matsuoka, K. Takamura, N. Loahardjo, W. Winoto, N. R. Morrow
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 26 ページ: 2736

    • DOI

      10.1021/ef201530k

    • 査読あり
  • [学会発表] Application of Gibbs Ensemble Monte Carlo to Phase Equilibria of CO2/Hydrocarbon mixtures2013

    • 著者名/発表者名
      S. Iwasaki, Y. Liang, T. Matsuoka, S. Takahashi, and R. Okuno
    • 学会等名
      IPTC
    • 発表場所
      Beijing, China
    • 年月日
      20130326-20130328
  • [学会発表] Two-phase lattice Boltzmann simulation study on flow pattern in a silty sand model,2012

    • 著者名/発表者名
      Yamabe, H., Liang, Y., Matsuoka, T., and Tsuji, T.
    • 学会等名
      The Second International Symposium on “Application of Nano-geosciences in Petroleum Engineering (NanoGeoscience 2012)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121226-20121227
  • [学会発表] Molecular Dynamics Study on the Oil-Asphaltene-Water System2012

    • 著者名/発表者名
      Mikami, Y., Liang, Y., Boek, E. S., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      The Second International Symposium on “Application of Nano-geosciences in Petroleum Engineering (NanoGeoscience 2012)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121226-20121227
  • [学会発表] Predictions of Three Phase Behavior for n-Alkanes Binary Mixtures using Molecular Simulations2012

    • 著者名/発表者名
      Iwasaki, S., Liang, Y., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      The Second International Symposium on “Application of Nano-geosciences in Petroleum Engineering (NanoGeoscience 2012)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121226-20121227
  • [学会発表] Molecular dynamics study of aqueous CsCl and NaCl solutions in cement pores2012

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi, K., Liang, Y., Bourg, I., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      The Second International Symposium on “Application of Nano-geosciences in Petroleum Engineering (NanoGeoscience 2012)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121226-20121227
  • [学会発表] Migration of supercritical CO2 in porous media under several PT conditions: Insight into CO2 saturation monitoring from elastic velocity and resistivity2012

    • 著者名/発表者名
      Tsuji, T., Yamabe, H., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      The Second International Symposium on “Application of Nano-geosciences in Petroleum Engineering (NanoGeoscience 2012)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121226-20121227
  • [学会発表] Simulation Study of CO2 Micro-bubble Generation through Porous Media2012

    • 著者名/発表者名
      Yamabe, H., Nakaoka, K., Xue, Z., Matsuoka, T., Kameyama, H., and Nishio, S.
    • 学会等名
      11th International Conference on Greenhouse Gas Control Technologies
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121118-20121122
  • [学会発表] Molecular dynamics simulations of the CO2-Water-Silica interfacial systems2012

    • 著者名/発表者名
      Tsuji, S., Liang, Y., Kunieda, M., Takahashi, S., Matsuoka, T.
    • 学会等名
      11th International Conference on Greenhouse Gas Control Technologies
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      20121118-20121122
  • [学会発表] 石油生産におけるアスファルテン分子の影響2012

    • 著者名/発表者名
      三上陽平, Liang, Y., 松岡俊文
    • 学会等名
      第42回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      秋田
    • 年月日
      20121011-20121012
  • [学会発表] Determination of line tension via pressure profile: a molecular dynamics study2012

    • 著者名/発表者名
      Kunieda, M., Liang, Y., Takahashi, S., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      Goldschmidt 2012
    • 発表場所
      Montreal, Canada
    • 年月日
      20120624-20120629
  • [学会発表] Molecular Dynamics study of Aqueous Solution: solubility calculation with kinetic and thermodynamic approaches2012

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi, K., Liang, Y., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      Goldschmidt 2012
    • 発表場所
      Montreal, Canada
    • 年月日
      20120624-20120629
  • [学会発表] Molecular Dynamics Simulations of Asphaltenes at Oil-Water Interface2012

    • 著者名/発表者名
      Mikami, Y., Liang, Y., Boek, E. S., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      13th International Conference on Petroleum Phase Behavior and Fouling
    • 発表場所
      St. Petersburg, Florida, USA
    • 年月日
      20120610-20120614
  • [学会発表] 分子動力学法による油-水界面におけるアスファルテン分子の挙動解析2012

    • 著者名/発表者名
      三上陽平, Liang, Y., 松岡俊文
    • 学会等名
      石油技術協会春季講演会
    • 発表場所
      秋田
    • 年月日
      20120606-20120607
  • [学会発表] ギブスアンサンブルモンテカルロ法を用いたCO2/Hydrocarbon系の相平衡シミュレーション2012

    • 著者名/発表者名
      岩崎哲士, Liang, Y., 松岡俊文
    • 学会等名
      石油技術協会春季講演会
    • 発表場所
      秋田
    • 年月日
      20120606-20120607
  • [学会発表] Phase Equilibrium, Cage Occupancy and Optical Spectra of CO2-hydrate2012

    • 著者名/発表者名
      Liang, Y., Mikami, Y., and Matsuoka, T.
    • 学会等名
      The 8th International Workshop on Methane Hydrate Research & Development
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      20120528-20120601
  • [図書] InTech: Rijeka, Croatia2012

    • 著者名/発表者名
      Takamura, K., Loahardjo, N., Winoto, W., Buckley, J. S., Morrow, N. R., Kunieda, M., Liang, Y., and Matsuoka,T.
    • 総ページ数
      220
    • 出版者
      Spreading and retraction of spilled crude oil on seawater, in Crude Oil Exploration in the World

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公開日: 2015-05-28  

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