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2012 年度 実績報告書

動的架橋構造を導入したスマートバイオマテリアルの創成と医療応用

研究課題

研究課題/領域番号 24300175
研究種目

基盤研究(B)

研究機関関西大学

研究代表者

宮田 隆志  関西大学, 化学生命工学部, 教授 (50239414)

研究分担者 岩崎 泰彦  関西大学, 化学生命工学部, 教授 (90280990)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワードスマートバイオマテリアル / 高分子ゲル / 動的架橋 / 応答材料 / インテリジェント材料 / 刺激応答性 / DDS / センサー材料
研究概要

本研究では,革新的な医療システムを構築するためのスマートバイオマテリアルとして動的架橋構造を導入したソフトマテリアルを創成し,本年度は以下のような研究成果が得られた。
(i)動的架橋構造を導入したソフトマテリアルの創成:動的架橋点として糖鎖-レクチン複合体を導入した糖鎖応答性ゲルを合成した。またケイ皮酸ビニル(CVi)とポリジメチルシロキサン(PDMS)マクロモノマーとを共重合することにより,動的架橋点として光二量化基を有する光応答性ポリマー(PVCi-g-PDMS)を合成した。
(ii)生体分子応答性DDSの構築:複数の抗原抗体結合を動的架橋点として有する複数生体分子応答性ゲル膜を調製し,透過セルを用いてモデル薬物の透過実験を行った。その結果,複数の標的生体分子が存在する場合に薬物放出速度が急激に増加することがわかった。また新規な薬物キャリアとしてソープフリー乳化重合法により抗原抗体結合を架橋点として導入した抗原応答性ナノ粒子も合成した。その合成時にモデル薬物を存在させることにより,抗原応答性ナノ粒子内への薬物の内包も行った。
(iii)革新的ゲル診断システムの構築:革新的な診断システムを開発するため,生体分子応答性ゲル内に金ナノ粒子の分散を試みた。また,表面プラズモン共鳴(SPR)センサーのチップ上に,原子移動ラジカル重合(ATRP)法により抗体固定化ゲル薄膜を形成させた。SPRセンサーチップに抗体を直接固定化した場合に比較して,ゲル層内に3次元的に抗体を固定化した方がより大きなSPRシグナル変化を示すことが明らかとなった。
(iv)光応答性ポリマーによる表面パターニングシステムの構築:(i)で合成したPvci-g-PDMsからなるフィルムを作製し,フォトマスクを通した光照射により表面パターニングを試みた。その結果,フォトマスクの形状に応じてフィルム表面に明確な凹凸が形成された。さらに,光照射時間と表面形状変化との関係を明らかにし,表面パターニングの最適条件を見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

抗原抗体結合や糖鎖-レクチン複合体を動的架橋点として導入したゲルの合成は順調に進んでいる。また,動的架橋点として光二量化基を有する光応答性ポリマーの合成にも成功し,フォトマスクを通した光照射によって表面パターニングも可能であることを示すことができたので,これらに関しては計画以上に進展している。一方,生体分子応答性ナノ粒子を合成し,その内部に薬物を内包させることもできた。したがって,今のところ研究は予定通り進み,ほぼ順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

平成23年度の研究によって糖鎖や抗原に応答する生体分子応答性ゲルやゲル微粒子,ゲル薄膜の調製,光応答性ポリマーの合成はある程度成功した。そこで平成24年度は生体分子応答性ナノ粒子に薬物を内包させた後に,その放出挙動について検討する。また新規な診断システムを構築するために,表面プラズモン共鳴(SPR)センサーチップ上に生体分子インプリントゲル層の形成も検討する予定である。光応答性ポリマーの表面パターニングにも成功したので,その表面での細胞培養も行う。一方,体積が変化する生体分子応答性ゲルだけではなく,液体状態から固体状態へと変化する生体分子応答性ゾル-ゲル相転移ポリマーの合成にも着手する予定である。

次年度の研究費の使用計画

次年度に使用する予定の研究費は,主に生体分子応答性ゲルを合成するための試薬に使用すると共に,一部の研究成果を国際会議などで発表するための旅費としても使う予定である。また,予想よりも効率よく生体分子応答性ゲルを合成できるようになったので,最適な構造を有するゲルの合成条件を検討するために合成試薬や装置消耗品を購入する。特に,高価な生体分子やSPRセンサーチップの購入などを中心として消耗品として研究費を使用する予定である。また,一部ルーチン化できる実験には学生の補助などによって効率よく研究を進める予定であり,そのための謝金として使用する。さらに,研究成果を論文としてまとめて投稿するためにも研究費を使用する。なお,直接経費次年度使用額が80万円ほど残っているのは,当初の予定では合成方法を確立するために生体分子応答性ゲルを合成するための高価な生体分子を多量に購入する必要があると予想していたが,予定よりも早く合成に成功したためである。そこでこれらも合わせて次年度に予定している薬物放出実験などの実験回数を増やすために研究費として使用することを予定している。また,関連する国際会議での招待講演を依頼され,申請段階では予定に入っていなかった次年度の海外出張への旅費として使用することも考えている。

  • 研究成果

    (44件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (38件) 図書 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] SPR Signals of Three- Dimensionally Antibody-Immobilized Gel Layers Formed on Sensor Chips by Atom Transfer Radical Polymerization2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuriu, M. Ishikawa, A. Kawamura, T. Uragami, T. Miyata
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 41 ページ: 1660-1662

    • DOI

      DOI:10.1246/cl.2012.1660

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Membrane Reactor for Acceleration of Esterification Using a Special Ionic Liquid with Reaction and Separation and Microwave Heating2012

    • 著者名/発表者名
      T. Uragami, J. Kishimoto, T. Miyata
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 193 ページ: 57-63

    • DOI

      DOI:10.1016/j.cattod.2012.03.020

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Responsive Behavior of Tumor-Marker-Imprinted Hydrogels Using Macromolecular Cross-linkers2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata, T. Hayashi, Y. Kuriu, T. Uragami
    • 雑誌名

      J. Mol. Recognit.

      巻: 25 ページ: 336-343

    • DOI

      DOI:10.1002/jmr.2190

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Glucose-Responsive Bioconjugated Gel Particles Using Surfactant-Free Emulsion Polymerization2012

    • 著者名/発表者名
      A. Kawamura, Y. Hata, T. Miyata, T. Uragami
    • 雑誌名

      Colloids Surf. B: Biointerfaces

      巻: 99 ページ: 74-81

    • DOI

      DOI:10.1016/j.colsurfb.2011.10.008

    • 査読あり
  • [学会発表] 分子間相互作用に着目したスマートソフトマテリアル開発2013

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第4回NMMS (ナノメディシン分子科学)セミナー
    • 発表場所
      東京(招待講演)
    • 年月日
      2013-03-01
  • [学会発表] 医療用ハイドロゲルの設計2013

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      平成24年度大阪大学臨床医工学・情報学スキルアップ講座
    • 発表場所
      吹田(招待講演)
    • 年月日
      2013-02-09
  • [学会発表] 生体分子応答性バイオコンジュゲートゲル微粒子の合成とその認識応答挙動2013

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,秦 佑太,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第24回高分子ゲル研究討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2013-01-16
  • [学会発表] 分子インプリント法による刺激応答性ゲル内への動的認識サイトの形成とその標的分子認識能2013

    • 著者名/発表者名
      栗生芳明,河村暁文,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第24回高分子ゲル研究討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2013-01-16
  • [学会発表] Biologically Stimuli-Responsive Hydrogels with Dynamic Crosslinks2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 学会等名
      Innovations in Polymers And (bio)Materials A Symposium on the Future of Biomaterials to Celebrate Allan Hoffman's 80th Birthday
    • 発表場所
      Maui(招待講演)
    • 年月日
      2012-12-17
  • [学会発表] Design of Biologically Stimuli-Responsive Polymers That Undergo Sol-Gel Phase Transi2012

    • 著者名/発表者名
      M. Mukada, A. Kawamura, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th SPSJ International Polymer Conference
    • 発表場所
      Kobe
    • 年月日
      2012-12-13
  • [学会発表] Smart Properties of Biologically Stimuli-responsive Hydrogels Using Biomolecular Complexes as Dynamic Crosslink2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata, K. Okawa, C. Ohba, M. Jige, M. Morota, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th SPSJ International Polymer Conference
    • 発表場所
      Kobe
    • 年月日
      2012-12-12
  • [学会発表] Preparation of Biomolecule-Responsive Gel Particles for Biomedical Application2012

    • 著者名/発表者名
      A. Kawamura, Y.Hata, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th SPSJ International Polymer Conference
    • 発表場所
      Kobe
    • 年月日
      2012-12-12
  • [学会発表] Synthesis of Smart Hydrogels that Recognize a Target Protein by Molecular Imprintin2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuriu, A. Kawamura, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th SPSJ International Polymer Conference
    • 発表場所
      Kobe
    • 年月日
      2012-12-12
  • [学会発表] 動的架橋構造を利用したスマートバイオマテリアルの設計2012

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012
    • 発表場所
      仙台(招待講演)
    • 年月日
      2012-11-27
  • [学会発表] DDSへの応用を目指した生体分子応答性ゲル微粒子の合成2012

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,秦 佑太,宮田隆志,浦上忠
    • 学会等名
      日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2012-11-26
  • [学会発表] 薬物放出制御を目指したコア-シェル用生体分子応答性ゲル微粒子の合成2012

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,秦佑太,宮田隆志,浦上忠
    • 学会等名
      膜シンポジウム2012
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2012-11-07
  • [学会発表] レクチンを鋳型とした生体分子インプリント法による分子認識ゲル膜の調製2012

    • 著者名/発表者名
      栗生芳明,河村暁文,宮田隆志,浦上忠
    • 学会等名
      膜シンポジウム2012
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2012-11-06
  • [学会発表] 複数生体分子応答性ゲル膜の構造設計と標的生体分子に応答した薬物透過制御機能2012

    • 著者名/発表者名
      諸田真由子河村暁文,宮田隆志,浦上忠
    • 学会等名
      膜シンポジウム2012
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2012-11-06
  • [学会発表] Preparation of Biomolecule- Responsive Bioconjugated Gel Particles Having Biomolecular Complexes as Reversible Crosslinks2012

    • 著者名/発表者名
      A. Kawamura, Y. Hata, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th International Gel Symposium
    • 発表場所
      Tsukuba
    • 年月日
      2012-10-11
  • [学会発表] Preparation Stimuli-Responsive IPN Hydrogels That Recognize Multiple Antigens Simultaneously2012

    • 著者名/発表者名
      M. Morota, A. Kawamura, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th International Gel Symposium
    • 発表場所
      Tsukuba
    • 年月日
      2012-10-11
  • [学会発表] Relationship between Network Structures and Protein Recognition of Protein-Imprinted Hydrogels2012

    • 著者名/発表者名
      Y Kuriu, A. Kawamura, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th International Gel Symposium
    • 発表場所
      Tsukuba
    • 年月日
      2012-10-11
  • [学会発表] Synthesis of Temperature-Responsive Hydrogels with Protein Recognition AbIIIty by Molecular Imprinting2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Konishi, A. Kawamura, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      The 9th International Gel Symposium
    • 発表場所
      Tsukuba
    • 年月日
      2012-10-11
  • [学会発表] Biologically Stimuli-Responsive Behavior of Smart Bioconjugated Hydrogels with Dynamic Crosslinks2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 学会等名
      The 9th International Gel Symposium
    • 発表場所
      Tsukuba
    • 年月日
      2012-10-10
  • [学会発表] 生体分子を認識して粒径変化するスマートゲル微粒子の合成とそのバイオマテリアル応用2012

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,秦 佑太,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2012-09-21
  • [学会発表] ソル-ゲル相転移する生体分子応答性ポリマーの合成2012

    • 著者名/発表者名
      向田美穂,河村暁文,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2012-09-21
  • [学会発表] 複数の生体分子を同時認識する刺激応答性IPNゲルの合成とその認識応答挙動2012

    • 著者名/発表者名
      諸田真由子,河村暁文,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2012-09-21
  • [学会発表] 分子特異点として動的架橋点を有するスマートソフトマテリアルの設計2012

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋(招待講演)
    • 年月日
      2012-09-20
  • [学会発表] 生体分子インプリント法によるヒドロゲル内への生体分子認識サイトの形成とその分子認識挙2012

    • 著者名/発表者名
      栗生芳明,河村暁文,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2012-09-20
  • [学会発表] 分子インプリント法によりタンパク質認識部位を導入したスマートゲルの合成とそのタンパク2012

    • 著者名/発表者名
      小西裕也,石川路子,河村暁文,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2012-09-19
  • [学会発表] 刺激に応答する革新的スマートゲル2012

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      粘着研究会第128回例会
    • 発表場所
      東京(招待講演)
    • 年月日
      2012-09-07
  • [学会発表] Smart Bioconjugated Hydrogel Membranes That Undergo Structural Change in Response to Target Biomolecules2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata, K. Okawa, C. Ohba, N. Asami, M. Jige, T. Uragami
    • 学会等名
      The 7th Conference of Aseanian Membrane Society
    • 発表場所
      Busan
    • 年月日
      2012-07-05
  • [学会発表] Preparation of Membrane Materials that Recognize Lectin by Molecular Imprinting2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuriu, T. Uragami T. Miyata
    • 学会等名
      The 7th Conference of Aseanian Membrane Society
    • 発表場所
      Busan
    • 年月日
      2012-07-05
  • [学会発表] Preparation of Stimuli-Responsive Hydrogel Membranes That Recognize Multiple Biomolecules Simultaneously for Controlled Drug Permeation2012

    • 著者名/発表者名
      M. Morota, T. Uragami, T. Miyata
    • 学会等名
      The 7th Conference of Aseanian Membrane Society
    • 発表場所
      Busan
    • 年月日
      2012-07-05
  • [学会発表] ドラッグキャリアを指向した刺激応答性バイオコンジュゲートゲル微粒子の合成2012

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,秦 佑太,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第41回医用高分子シンポジウム
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2012-06-25
  • [学会発表] Biologically Stimuli-Responsive Hydrogels That Recognize Target Biomolecules2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 学会等名
      The 4th International Conference"Smart Materials, Structures and Systems" (CIMTEC 2012)
    • 発表場所
      Montecatini Terme(招待講演)
    • 年月日
      2012-06-13
  • [学会発表] 複数の生体分子複合体を架橋点とする刺激応答性ゲルの合成と標的生体分子に対する同時認識挙動2012

    • 著者名/発表者名
      諸田真由子,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2012-05-31
  • [学会発表] 生体分子に応答してソル-ゲル相転移するバイオコンジュゲートポリマーの合成2012

    • 著者名/発表者名
      向田美穂,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2012-05-31
  • [学会発表] タンパク質インプリントゲルの刺激応答挙動と分子認識挙動2012

    • 著者名/発表者名
      栗生芳明,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2012-05-30
  • [学会発表] ドラッグキャリアへの応用を目指した生体分子応答性ゲル微粒子の合成2012

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,秦 佑太,宮田隆志,浦上 忠
    • 学会等名
      第61回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2012-05-29
  • [学会発表] Preparation of Hydrogels That Recognize Lectin by Molecular Imprinting and Their Recognition Behavior2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kuriu, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      International Association of Colloid and Interface Scientists(IACIS)
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2012-05-14
  • [学会発表] Synthesis of Biologically Stimuli-Responsive Gels That Undergo Changes in Volume in2012

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata, K. Okawa, C. Ohba, M. Jige, Y. Hata, T. Uragami
    • 学会等名
      International Association of Colloid and Interface Scientists(IACIS)
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2012-05-14
  • [学会発表] Synthesis of Biomolecule-Resopnsive Bioconjugated Particles Using Surfactant-Free Emulsion Polymerization2012

    • 著者名/発表者名
      A. Kawamura, Y. Hata, T. Miyata, T. Uragami
    • 学会等名
      International Association of Colloid and Interface Scientists(IACIS)
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2012-05-14
  • [図書] 先端バイオマテリアルハンドブック(秋吉一成、石原一彦、山岡哲二 監修)2012

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 総ページ数
      580(497-502)
    • 出版者
      NTS
  • [産業財産権] 生体材料パターニング用樹脂基材およびその製造方法ならびに生体材料パターニング材およびその製造方法2012

    • 発明者名
      宮田隆志,河村暁文,来田智行
    • 権利者名
      学校法人関西大学
    • 産業財産権番号
      特願2012-256965
    • 出願年月日
      2012-11-23

URL: 

公開日: 2014-07-16  

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