| 研究概要 |
本研究の目標は,二酸化炭素(CO_2)からメタノールを直接合成するカプセルリアクター型の人工光合成リーフシステムを構築することである。平成24年度は,4つの酵素(ジアホラーゼ(DAH)、ギ酸脱水素酵素(FDH)、アルデヒド脱水素酵素(AldDH)、およびアルコール脱水素酵素(ADH))と,ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド(NAD^+/NADH)を内包したマイクロカプセルの作成を検討し、亜鉛ポルフィリン(ZnTPP)光触媒をカプセル膜に導入し,CO_2を原料としてメタノールを生産する人工光合成カプセルを創製することを目的とした。
はじめに,アルギン酸/アミノシランハイブリッドカプセルの調製条件、およびCO_2をギ酸に変換するFDHのカプセルへの固定化条件を検討した。その結果、アルギン酸とアミノシランの複合化による有機無機カプセルは、アルギン酸を構成するマンヌロン酸部位のカルボキシル基とアミノシランのアミノ基が静電相互作用によって結合していることをFT-IR分析等により明らかにした。この有機無機カプセルはFDHをほぼ100%固定可能であり、保存安定性、繰り返し利用特性において優れた性能を示した。また、有機無機カプセルにポリエチレンイミンを導入し、かつグルタルアルデヒドでアミノ基同士を架橋することで、カルシウムのキレート剤存在下でのカプセルの崩壊を完全に阻止できることを確認した。さらに、ZnTPP光触媒を膜に導入した有機無機カプセルが電子伝達物質(NAD^+)を直接還元する新しい反応ルートを示唆する結果が得られた。この結果は、当初の予定にあったDAHと電子伝達物質(メチルビオローゲン)を用いないシンプルな反応系を構築できる可能性を示唆している。一方,ZnTPP、FDH、ADHおよびDAHの有機無機カプセルへの固定化は成功したが、光によるCO_2の還元とメタノール合成は未達成となった。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
高額試薬である酵素の使用料が抑えられたこと,およびシリンジポンプを転用できたことによるものであり,平成25年度には,上記の研究支援者の雇用に使用し,研究を加速させる。
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